基于CdSe量子点单色电化学发光生物传感器研究

发布时间：2017-10-06 21:06

  本文关键词：基于CdSe量子点单色电化学发光生物传感器研究

  更多相关文章： 电化学发光 CdSe QDs 抗坏血酸 沸石咪唑类金属有机框架

【摘要】：电化学发光技术(ECL)是一种通过电化学物质在电极表面的电子转移反应形成的激发态来产生光辐射的方法。非选择性的激发光源导致较低的背景,ECL技术表现出优于荧光技术较高的灵敏度和信噪比。本学位论文运用ECL技术,以双稳定剂包被的Cd Se QDs为基础,并结合纳米材料、金属有机框架材料以及化学生物学手段构建了良好的生物分析及传感体系,主要研究工作如下:1.基于碳纳米管-Nafion-双稳定剂包被Cd Se QDs复合物电致化学发光及生物传感生物相关分子及酶活性的灵敏选择性测定,在当今生物传感和临床诊断领域中新检测方法设计方面发挥着至关重要的作用。在此,我们发现以双稳定剂包被的Cd Se QDs与多壁碳纳米管(CNTs)和Nafion组成的复合膜为基础的电化学发光技术(ECL),在生物样品中碱性磷酸酶(ALP)活性的测定中显示出了良好的发展前景。由于Nafion混合物中的双稳定包被Cd Se QDs可以保持其高度钝化表面态与延长激发态的寿命,并且CNTs能促进的电子转移的能力,因此所提出ECL策略不仅可以产生半峰宽为37 nm的单色可见ECL光信号,而且与未修饰的玻碳电极相比较,量子点的发光强度增加了1.8倍,并且向较低能量的激发电位(0.12V)转移。该ECL的猝灭比率伴随抗坏血酸(AA)浓度增加而增加,检出限(LOD)可以达到5 pmol/L。同时,ALP作为催化剂酶催化底物抗坏血酸磷酸酯(AA-P)水解反应产生的AA,该反应可以用于ALP的活性测定,其检出限为1mU/L。所提出的ECL传感策略,有利于开发高灵敏度和光谱分辨率以及更少电化学干扰的简单ECL传感器或设备。2.基于双稳定剂包被Cd Se QDs/沸石咪唑类金属有机框架复合物的电致化学发光及生物传感以沸石咪唑类金属有机框架(ZIF-8)在具有良好电化学发光(ECL)特性的双稳定剂包被的Cd Se QDs表面成膜,形成了Cd Se QDs/ZIF-8纳米复合物。在此基础上,设计出一种利用金属有机框架(MOFs)提高选择性及高强度的电化学发光生物传感器。结果表明,所合成的功能化Cd Se QDs-/ZIF-8复合物不仅维持了Cd Se QDs的高ECL强度,而且基于ZIF-8本身所具有的吸附特性与独特的框架结构,可以实现对分析物的富集与选择性检测。此外,将Cd Se QDs/ZIF-8复合物与羧基化多壁纳米碳管相结合,进一步提高ECL的信号强度,展现了良好的应用前景。研究表明,所用敏感膜制备方法可保持Cd Se QDs钝化的表面状态基本不发生变化,所产生ECL光谱单色性良好,光谱半峰宽为37 nm。在优化的条件下,由于ZIF-8壳自身的孔径作用的限制,从而展现出对不同大小的分子(例如,过氧化氢、抗坏血酸)的ECL响应也不相同。更为重要的是,所构建的ECL传感器可以提供一种检测H2O2及O2?-等自由基浓度的方法,同时可以有效的排除其他生物大分子对实验测定的干扰。其Cd Se QDs/ZIF-8/CNTs传感器ECL强度的增加量与H2O2呈良好的线性关系,其线性范围分别为0.1-500μmol/L,检出限为0.02μmol/L。另一方面,对O2?-浓度的测定也取得良好的效果,检测的浓度可以低至0.3μmol/L。
【关键词】：电化学发光 CdSe QDs 抗坏血酸 沸石咪唑类金属有机框架
【学位授予单位】：山东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.3
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-11
• 第一章 绪论11-32
• 1.1 电化学发光简介11-15
• 1.1.1 ECL的概念11
• 1.1.2 ECL的机理11-13
• 1.1.3 ECL发光体系13-14
• 1.1.4 ECL研究进展和发展趋势14-15
• 1.2 基于量子点的ECL简介15-18
• 1.2.1 量子点ECL发光的模型15-16
• 1.2.2 量子点ECL发展趋势16-18
• 1.3 ECL传感器的分析与应用18-30
• 1.3.1 H_2O_2、金属离子、五氯苯酚测定18-20
• 1.3.2 ECL生物分子检测20-24
• 1.3.3 ECL免疫分析检测24-27
• 1.3.4 ECL的DNA分析检测27-28
• 1.3.5 ECL传感器的发展与应用28-30
• 1.4 本论文选题背景和研究内容30-32
• 第二章 基于碳纳米管-Nafion-双稳定剂包被CdSe QDs复合物电致化学发光及生物传感32-57
• 2.1 引言32-34
• 2.2 实验部分34-36
• 2.2.1 材料与试剂34
• 2.2.2 表征34
• 2.2.3 双稳定剂包被CdSe QDs的制备34-35
• 2.2.4 基于CdSe QDs ECL传感器的构建35
• 2.2.5 基于CdSe QDs ECL传感器的电化学表征35
• 2.2.6 ALP的活性测定35-36
• 2.2.7 实际血液样品中AA与ALP的测定36
• 2.3 结果和讨论36-56
• 2.3.1 CdSe QDs以及复合物的光谱表征36-39
• 2.3.2 ECL传感器的电化学表征39-41
• 2.3.3 ECL传感器的ECL性能表征41-44
• 2.3.4 Nafion与CNTs含量的影响44-48
• 2.3.5 pH与共反应剂的影响48-49
• 2.3.6 扫描速度的影响49-51
• 2.3.7 ECL的生物传感策略51-54
• 2.3.8 实际血液样品中AA与ALP的测定54-56
• 2.4 结论56-57
• 第三章 基于沸石咪唑类金属有机框架(ZIF-8)-双稳定剂包被CdSe QDs复合物的电致化学发光及生物传感57-74
• 3.1 引言57-58
• 3.2 实验部分58-60
• 3.2.1 材料与试剂58-59
• 3.2.2 表征59
• 3.2.3 双稳定剂包被CdSe QDs的制备59
• 3.2.4 CdSe QDs-ZIF-8 复合物的制备59
• 3.2.5 基于CdSe QDs-ZIF-8 的ECL传感器的构建59
• 3.2.6 基于ECL传感器H2O2及O2?-测定59-60
• 3.3 结果和讨论60-73
• 3.3.1 CdSe QDs以及复合物的表征60-63
• 3.3.2 ECL传感器的电化学表征63-65
• 3.3.3 ECL传感器的ECL性能表征65-67
• 3.3.4 ECL传感器选择性验证67-68
• 3.3.5 CdSe QDs-ZIF-8 复合物合成时间的影响68-71
• 3.3.6 酶缓冲体系及缓冲用量的影响71
• 3.3.7 PBS溶液环境中H2O2，，O2?-含量的测定71-73
• 3.4 结论73-74
• 参考文献74-94
• 攻读硕士学位期间发表的论文94-96
• 致谢96

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 徐国宝,董绍俊;电化学发光及其应用[J];分析化学;2001年01期

2 张雯艳,阙肖冬,马兴刚,钱丽娜,潘维平,郭玉芹;电化学发光在分析科学中的应用[J];中国卫生工程学;2002年01期

3 安镜如;林金明;;新试剂5-(对-苯胺偶氮)-2,3-二氢-1,4-酞嗪二酮的电化学发光研究[J];分析化学;1991年03期

4 吕家根,章竹君,郑鹄志;电化学发光新体系及其在原位、在线、实时监测家兔血液铜代谢过程中的应用[J];化学学报;2002年07期

5 袁涛;刘中原;胡连哲;徐国宝;;电化学和电化学发光核酸适体传感器[J];分析化学;2011年07期

6 林金明,安镜如;新试剂6-(2-羟基-4-二乙基氨苯偶氮)-2,3-二氢-1.4-酞嗪二酮的电化学发光研究[J];福州大学学报(自然科学版);1991年01期

7 王鹏,张文艳,周泓,朱果逸;免疫电化学发光[J];分析化学;1998年07期

8 张成孝,漆红兰;电化学发光分析研究进展[J];世界科技研究与发展;2004年04期

9 童碧海;梅群波;李志文;董永平;张千峰;;系列2-苯基喹啉类铱配合物的合成及电化学发光性能研究[J];化学学报;2012年23期

10 席强;王捷;陈钰;刘仲明;;量子点电化学发光及其在生物分析中的应用[J];化学研究;2014年02期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 吕家根;;一种新的与微型化自发电池整合的电化学发光检测芯片研究[A];第二届全国微全分析系统学术会议论文摘要集[C];2004年

2 漆红兰;高红方;赵莹;张成孝;;有机物及有机纳米颗粒电化学和电化学发光行为研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第04分会：纳米生物传感新方法[C];2014年

3 余林颇;黄泽柱;刘扬;周明;;水溶性环金属铱配合物的电化学发光[A];中国化学会第27届学术年会第09分会场摘要集[C];2010年

4 杨秀荣;邱海波;严吉林;赵晓翠;汪尔康;;微芯片毛细管电泳电化学/电化学发光同时检测药物分子[A];第二届全国微全分析系统学术会议论文摘要集[C];2004年

5 董曼曼;党倩;黄银;漆红兰;张成孝;;电化学发光生物传感器测定酪蛋白激酶Ⅱ[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第04分会：纳米生物传感新方法[C];2014年

6 陈金花;林振宇;陈国南;;电化学发光猝灭法测定桑叶中黄酮类成分[A];第八届全国发光分析暨动力学分析学术研讨会论文集[C];2005年

7 胡连哲;韩双;李海娟;徐国宝;;电化学发光分析新材料及新应用[A];中国化学会第27届学术年会第09分会场摘要集[C];2010年

8 张成孝;张静;漆红兰;;纳米磁性粒子电化学发光生物传感新方法[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第04分会：纳米生物传感新方法[C];2014年

9 周小明;邢达;;基于磁珠和纳米粒子的电化学发光扩增方法及其在高灵敏的基因检测中的应用[A];第十一次中国生物物理学术大会暨第九届全国会员代表大会摘要集[C];2009年

10 尹学博;辛有英;刘东元;唐春霞;赵s

本文编号：984991