系列吡啶羧酸类配体构筑的配位聚合物的结构及性能研究

发布时间：2017-10-07 13:17

  本文关键词：系列吡啶羧酸类配体构筑的配位聚合物的结构及性能研究

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【摘要】：配位聚合物(简称配合物),是指由金属中心,通常为金属离子或簇,通过配位键等作用力与含有多个配位点的有机连接体形成的具有无限延伸的1D、2D或3D规则网络结构的一类结晶材料。此类材料由于其丰富多变的微观结构及在光、电、磁、气体储存/吸附等宏观领域蕴藏的巨大应用价值,已成为当今材料化学发展最为迅速的领域之一。但发展与挑战并存,由于配合物构筑过程中影响因素众多及结构的不可预测性,所以合成具有目标结构及特定功能的配合物已成为科学家研究过程中遇到的巨大的挑战。因此,掌握每个因素对结构的影响将意义重大。基于以上考虑,本文通过采用控制变量方法,结合对配合物结构的分析,深入探讨了有机配体、溶剂、配位模式等对配合物结构及性能的影响。本论文分别利用3个分别含单羧酸、二羧酸、三羧酸的吡啶羧酸配体即6-氨基烟酸、6-(4’-吡啶基)间苯二甲酸、5-(6’-羧基-2’-吡啶基)间苯二甲酸为桥联有机体,通过对条件的改变和控制,合成了12例配位聚合物：[Cd(L1)2]n(1), [Cd(Ll)2]n·2H2O(2), [Cd(L1)2]n(3), [Cd2(L1)2(tpa)(H2O)2]n·(nH2O)(nCH3OH)(4), [Zn(L1)2]n(5), [Zn(L1)2]n·CH3CN(6), [Zn(L1)(tpa)0.5]n·NMP(7), [Co(HL2)2(H2O)2]n·4H2O(8), [Eu(L2)(HL2)(H2O)]n(9), [Pb(L2)]n·5H2O(10), [Zn(HL3)(H2O)]n(11), [Zn3(L3)2(H2O)2]n·nH2O(12)。其中配合物1-7是基于单羧酸氮杂环配体构筑,8-10基于二羧酸氮杂环配体构筑,11-12基于三羧酸氮杂环配体构筑。通过X-射线单晶衍射结合X-射线粉末衍射、热稳定性分析、元素分析、红外光谱分析等确立了结构。并进一步讨论了主配体、第二配体、溶剂媒介等对配合物结构及性能的影响,并对含有Zn2+、Cd2+的配合物进行了荧光测试,对具有孔洞的配合物7和10进行了吸附性能研究。
【关键词】：配位聚合物 吡啶羧酸配体 溶剂媒介 荧光性质 吸附性质
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O641.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-21
• 1.1 配位聚合物的概念及发展概述9-10
• 1.2 配位聚合物的合成方法及结构种类10-13
• 1.2.1 配位聚合物单晶的合成方法10-12
• 1.2.2 配位聚合物的分类12-13
• 1.3 配位聚合物的应用热点13-18
• 1.3.1 气体吸附、分离及储存14-15
• 1.3.2 荧光材料及其传感性质15-16
• 1.3.3 催化16-18
• 1.4 吡啶羧酸配位聚合物的研究进展18-19
• 1.5 论文选题及进展19-21
• 第二章 6-氨基烟酸(吡啶单羧酸)与金属Cd构筑的配位聚合物的合成与表征21-37
• 2.1 引言21-22
• 2.2 实验相关内容22-27
• 2.2.1 实验试剂与仪器22
• 2.2.2 配合物1-4的合成22-24
• 2.2.3 配合物1-4晶体结构的测定及晶体学数据的收集24-27
• 2.3 结果与讨论27-35
• 2.3.1 配合物1-4的结构分析27-32
• 2.3.2 配合物1-3结构的对比分析32
• 2.3.3 辅助配体对结构的影响32-33
• 2.3.4 配合物1-4的PXRD及热稳定性研究33-34
• 2.3.5 配合物1-4的荧光性质34-35
• 2.4 本章小结35-37
• 第三章 6-氨基烟酸(吡啶单羧酸)与金属Zn构筑的配位聚合物的合成与表征37-51
• 3.1 引言37-38
• 3.2 实验相关内容38-42
• 3.2.1 实验试剂与仪器38
• 3.2.2 配合物5-7的合成38-40
• 3.2.3 配合物5-7晶体结构的测定及晶体学数据的收集40-42
• 3.3 结果与讨论42-49
• 3.3.1 配合物5-7的结构分析42-46
• 3.3.2 配合物5-7配体配位模式及整体结构的对比46
• 3.3.3 配合物5-7的PXRD及热稳定性研究46-48
• 3.3.4 配合物5-7的荧光性质48-49
• 3.3.5 配合物7的吸附性能研究49
• 3.4 本章小结49-51
• 第四章 吡啶二羧酸由于其配位模式的不同形成的从1D→3D的三例配位聚合物51-65
• 4.1 引言51
• 4.2 实验相关内容51-56
• 4.2.1 实验试剂与仪器51-52
• 4.2.2 配合物8-10的合成52-53
• 4.2.3 配合物8-10晶体结构的测定及晶体学数据的收集53-56
• 4.3 结果与讨论56-63
• 4.3.1 配合物8-10的结构分析56-60
• 4.3.2 配体配位模式的分析比较60-61
• 4.3.3 配合物8-10的PXRD及热稳定性研究61-62
• 4.3.4 配合物10的吸附性能研究62-63
• 4.4 本章小结63-65
• 第五章 吡啶三羧酸与金属Zn构筑的配位聚合物的合成与表征65-75
• 5.1 引言65
• 5.2 实验相关内容65-69
• 5.2.1 实验试剂与仪器65-66
• 5.2.2 配合物11-12的合成66-67
• 5.2.3 配合物11-12晶体结构的测定及晶体学数据的收集67-69
• 5.3 结果与讨论69-74
• 5.3.1 配合物11-12的结构分析69-72
• 5.3.2 配合物11-12的PXRD及热稳定性研究72-73
• 5.3.3 配合物11-12的荧光性质73-74
• 5.4 本章小结74-75
• 结论75-77
• 参考文献77-91
• 附录91-95
• 致谢95-96

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