配位和电荷功能化吸附材料用于铀酰离子的高效富集研究

发布时间：2017-10-09 11:35

  本文关键词：配位和电荷功能化吸附材料用于铀酰离子的高效富集研究

  更多相关文章： 海水提铀 正电荷 无纺布 偕胺肟 磷酸酯 电位

【摘要】：当今时代,不断增长的能源需求以及传统化石燃料的减少促进了核能的快速发展。随着陆地上铀矿资源的减少,铀资源的连续供应得到了广泛的关注。海水中的铀大约为45亿吨,是陆地上的1000倍。因此,开发新型的吸附剂用于海水提铀对于保证未来的核能发展非常重要。然而海水中铀的浓度很低(3.3 ppb),以及海水中共存的离子很多且量很大等不利因素,都制约了海水提铀的效率和成本。鉴于海水中铀酰离子主要是以碳酸铀酰负离子([UO2(CO3)3]4-)存在,本论文利用配体和电荷的协同作用原理,制备了两种不同的功能高分子材料,期望可以快速高效对铀酰离子进行富集。本论文的具体研究内容如下:(1)表面正电荷修饰偕胺肟基无纺布吸附材料用于潜在的海水提铀研究本研究制备了一种表面带正电荷偕胺肟基纤维吸附剂用于潜在的海水提铀研究。首先利用γ射线辐照将聚乙烯基咪唑接枝到聚丙烯无纺布上,后经过离子化和偕胺肟化后获得功能吸附材料。吸附可以在pH 8.0及室温下经过50小时达到平衡,吸附容量可达到119.76 mgU/g。与不带电荷的材料相比,带正电荷的吸附剂PP-g-PVIm+Br-AO表现出了更快的吸附速率、较高的吸附容量和选择性。即使在极低浓度下(1.7 ppb),阳离子吸附材料也表现出了同样优异的性能。结果表明这些阳离子吸附材料可以作为一种潜在的吸附剂用于海水提铀。(2)电位可控磷酸酯功能化的聚苯乙烯微球用于铀酰离子的高效富集本研究报道了表面电位可控的磷酸酯功能化的苯乙烯微球用于铀酰离子的有效富集。微球以一种新型的两亲性共聚单体4-乙烯基苄基膦酸二乙酯作为乳化剂和共聚单体乳液聚合制备,通过使用不同类型的引发剂控制表面电位。表面带高正电位的吸附剂相较于带负电位的材料表现出了更快的吸附速率和更高的吸附选择性。吸附过程符合二级动力学吸附模型,在298.15 K、pH 8.0溶液中,吸附可以在200分钟左右达到吸附平衡,最大吸附容量达到83.4 mg U/g。表面带高电位的吸附剂与电中性的材料相比具有相对较高的吸附容量。此外,吸附剂可以有效的再生,5次循环后重复使用性能较好。该工作提供了一个从水溶液中高效富集铀酰离子的新方法。
【关键词】：海水提铀 正电荷 无纺布 偕胺肟 磷酸酯 电位
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O647.3
【目录】：

• 摘要4-6
• abstract6-11
• 第一章 文献综述11-43
• 1.1 引言11-12
• 1.2 铀在海水中的存在形式12-13
• 1.3 海水提铀技术研究进展13-19
• 1.3.1 离子交换法14-15
• 1.3.2 浮选法15-16
• 1.3.3 膜分离法16
• 1.3.4 生物富集法16-17
• 1.3.5 吸附法17-19
• 1.4 海水提铀吸附剂研究进展19-30
• 1.4.1 新型无机吸附剂20-24
• 1.4.2 印迹材料24-26
• 1.4.3 纤维吸附剂26-29
• 1.4.4 功能高分子微球29-30
• 1.5 海水提铀相关海试进展30-31
• 1.6 本研究工作的设计思路31-33
• 参考文献33-43
• 第二章 表面正电荷修饰偕胺肟基无纺布吸附材料用于潜在的海水提铀研究43-63
• 2.1 引言43-44
• 2.2 实验部分44-47
• 2.2.1 原料及试剂44
• 2.2.2 测试表征44-45
• 2.2.3 无纺布接枝聚乙烯基咪唑接枝共聚物 (PP-g-PVIm)的制备45
• 2.2.4 表面带正电荷偕胺肟基的纤维吸附剂（PP-g-PVIm~+Br~-AO）制备45-46
• 2.2.5 铀酰离子吸附实验46-47
• 2.3 结果与讨论47-58
• 2.3.1 表面带正电荷偕胺肟基的纤维吸附剂（PP-g-PVIm~+Br~-AO）的制备和表征47-50
• 2.3.2 正电荷对吸附铀的影响50-54
• 2.3.3 吸附等温线研究54-57
• 2.3.4 低浓度下铀酰吸附性能的测试57
• 2.3.5 脱吸附及循环实验57-58
• 2.4 本章小节58-59
• 参考文献59-63
• 第三章 电位可控磷酸酯功能化聚苯乙烯微球用于铀酰离子的高效富集63-82
• 3.1 引言63-64
• 3.2 实验部分64-66
• 3.2.1 原料及试剂64
• 3.2.2 测试表征64-65
• 3.2.3 4-乙烯基苄基膦酸二乙酯（DEVBP）的制备65
• 3.2.4 磷酸酯功能化微球的制备65-66
• 3.2.5 铀酰离子吸附实验66
• 3.2.6 脱吸附及循环实验66
• 3.3 结果与讨论66-76
• 3.3.1 DEVBP的制备和表征66-67
• 3.3.2 微球的制备和表征67-68
• 3.3.3 pH值和吸附剂用量对吸附铀的影响68-69
• 3.3.4 电位对铀酰吸附速率的影响69-72
• 3.3.5 共存阳离子对铀酰吸附的影响72-73
• 3.3.6 吸附等温线73-75
• 3.3.7 脱吸附及循环实验75-76
• 3.4 本章小节76-77
• 参考文献77-82
• 第四章 全文总结82-84
• 4.1 本论文的主要研究内容及结论如下82-83
• 4.2 论文的创新点83
• 4.3 存在的问题及展望83-84
• 在读期间本人己发表或录用的论文84-85
• 致谢85-86

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本文编号：999958