二乙氨基-1,2-丙二醇溶液吸收二氧化碳的动力学性能研究

发布时间：2017-10-09 15:32

  本文关键词：二乙氨基-1,2-丙二醇溶液吸收二氧化碳的动力学性能研究

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【摘要】：20世纪以来,随着全球经济的快速发展,人类社会对能源的需求量也逐年上升。由于能源的大量消耗导致二氧化碳(CO2)气体的排放量逐年急剧增加,因此,研究高效、可行的碳捕获技术成为减少全球碳排放量必不可少的手段。胺溶剂捕获CO2技术被视为目前最具有应用前景的碳减排技术,然而,此技术最大的缺点是它的再生能耗过高。因此,研究开发新溶剂、新流程以得到高效、经济、可行的胺法捕获CO2技术是目前研究工作者的重点和难点。本文重点研究了一种优选的新型叔胺,二乙氨基-1,2-丙二醇(DEA-1,2-PD)溶剂吸收CO2的反应过程及动力学。分别采用pH计法和13C NMR法跟踪了1.00 mol/L的DEA-1,2-PD-CO2-H2O体系液相离子形成规律,探讨其反应机理,结果发现叔胺溶剂与CO2反应生成的是质子化胺和碳酸氢根,并且新型13CNMR法实验结果比pH法更准确。此外,通过stopped-flow动力学测定装置测定了293～313K温度下,胺溶液浓度为0.20mol/L-1.00 mol/L时吸收CO2的拟一级反应速率常数k0。结果发现k0值随着温度和胺溶液浓度的升高而增加。分别运用碱催化水解机理和三分子机理拟合实验数据得到的动力学方程能很好的预测动力学数据,预测结果与实验值的差值(AAD)分别为5.7%和3.8%。本文中采用pH电位滴定法测量了298-318 K温度下DEA-1,2-PD溶剂的酸解离常数pKa,结果表明pKa值随着温度的升高而降低。通过拟合DEA-1,2-PD溶剂的pKa值与二级反应速率速率常数关系得到的Bransted关系式,能很好地预测DEA-1,2-PD溶液与CO2反应的动力学常数。DEA-1,2-PD溶剂与传统叔胺DMMEA、3DMA1P、1DMA2P和MDEA等溶剂吸收具有更快的吸收速率和更低的解吸能耗,是一种很有潜能的CO2吸收剂。
【关键词】：CO_2吸收 动力学 二乙氢基-1 2-丙二醇 叔胺 Stopped-Flow
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;TQ028.17
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-9
• 第1章 绪论9-24
• 1.1 研究背景9-11
• 1.1.1 全球变暖与CO_2减排9-10
• 1.1.2 CO_2综合利用10-11
• 1.2 二氧化碳控制与分离技术11-14
• 1.2.1 CO_2控制技术11-13
• 1.2.2 CO_2分离技术13-14
• 1.3 有机胺吸收CO_214-22
• 1.3.1 有机胺吸收剂研究进展15-18
• 1.3.2 有机胺溶液吸收CO_2动力学研究现状18-22
• 1.4 有机胺共轭酸的解离常数研究概述22
• 1.5 立题依据22-23
• 1.6 研究内容23-24
• 第2章 有机胺吸收CO_2动力学理论与测定方法24-30
• 2.1 质量传递模型24-25
• 2.1.1 薄膜模型24
• 2.1.2 渗透模型24
• 2.1.3 表面更新模型24-25
• 2.2 动力学速率实验测定方法25-30
• 2.2.1 搅拌釜反应器25-26
• 2.2.2 湿壁塔反应器26-27
• 2.2.3 层式喷流吸收器27-28
• 2.2.4 湿球吸收器28
• 2.2.5 串联盘式接触器28-29
• 2.2.6 快速停留电化学分析仪29-30
• 第3章 实验部分30-40
• 3.1 实验试剂与仪器30-31
• 3.2 实验装置与步骤31-35
• 3.2.1 Stopped-Flow动力学测定31-32
• 3.2.2 酸解离常数pKa的测定32
• 3.2.3 胺-CO_2-H_2O体系液相离子组分及浓度测定32-34
• 3.2.4 CO_2负载测定34-35
• 3.3 计算方法35-40
• 3.3.1 动力学常数计算35-37
• 3.3.2 酸解离常数pKa的计算37
• 3.3.3 CO_2-H_2O-DEA-1,2-PD体系液相离子浓度计算37-39
• 3.3.4 CO_2负载计算39-40
• 第4章 实验结果与讨论40-55
• 4.1 DEA-1,2-PD溶剂的pKa40-41
• 4.2 CO_2-H_2O-DEA-1,2-PD体系液相组分浓度41-44
• 4.2.1 pH法41
• 4.2.2 新型~(13)C NMR法41-43
• 4.2.3 pH法与~(13)C NMR法结果对比43-44
• 4.3 DEA-1,2-PD溶液吸收CO_2的动力学研究44-50
• 4.3.1 温度、浓度对拟一级反应速率常数的影响44-46
• 4.3.2 基于碱催化水解机理动力学方程的建立46-48
• 4.3.3 基于三分子机理动力学方程的建立48-50
• 4.4 Bronsted关联式50-51
• 4.5 几种叔胺溶剂性能的对比51-55
• 4.5.1 酸解离常数pKa的比较51-52
• 4.5.2 二级反应速率常数k_2的比较52-53
• 4.5.3 Bronsted关系的比较53-55
• 结论55-56
• 展望56-57
• 参考文献57-63
• 附录A 攻读学位期间发表的论文63-64
• 附录B 攻读学位期间主要参与的科研项目64-65
• 致谢65

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本文编号：1000962