电位—电场耦合电控离子选择渗透（ESIP）系统设计及其应用

发布时间：2017-10-20 18:15

  本文关键词：电位—电场耦合电控离子选择渗透（ESIP）系统设计及其应用

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【摘要】：电控离子交换(ESIX)是上世纪九十年代由美国太平洋西北实验室提出的一种新型的离子处理技术。由于电极电位是其主要的推动力,因此ESIX是一种环境友好的离子处理方法。然而传统的ESIX通常是间歇操作过程,阻碍了其进一步的工业应用推广。为了实现特定目标离子连续高效的电控分离(促进其工业应用),本课题组提出了电控离子选择渗透(ESIP)的概念,并以不锈钢丝网(SSWM)作为导电基体制备的PPy/PSS ESIP膜为例,对不同电路连接方式的五种电控离子传递系统的离子传递通量以及影响机理进行了深入的分析。实验结果及分析表明,本课题组提出的电位-电场耦合的电控离子选择系统在这五种离子传递系统中具有最高离子传递通量,并且发现在膜氧化还原程度相同的情况下(施加相同的膜电位),离子的定向迁移推动力对离子传递通量具有很大影响。因此,将上述高通量的电位-电场耦合的离子传递系统应用于电控离子选择渗透(ESIP)过程,并通过开发针对不同目标离子的ESIP膜,可以实现对不同目标离子的高效连续的电控分离。为了对ESIP过程的选择渗透机理进行深入的研究,基于PPy/PSS复合膜的电场-电位耦合电控离子选择渗透系统用于对稀水溶液中不同碱金属离子进行选择性电控分离。在这一系统中,通过调节ppy/pss膜的氧化还原态实现目标离子选择性的置入/释放,并且通过巧妙的调节施加到膜上的脉冲电位,同时结合外部电场实现目标离子钾的连续选择性电控分离。在本文中,通过对上述离子传递系统的等效电路的理论计算,分析了上述离子传递过程中的阳离子迁移,并且发现流过原料液及接收液的电流可以反映出两溶液中的阳离子迁移状况;同时考察了外加槽电压以及施加到膜上的脉冲(恒定)电位对于目标钾离子透过膜的渗透选择性的影响,通过对实验结果分析,提出了两种电控离子选择渗透渗透机理,膜的吸/脱附选择性机理和离子反向脱出选择性机理。通过对上述离子渗透选择性机理研究,可以对esip过程中的操作参数优化以及膜材料的选取和膜的制备提供有力指导。将上述电位-电场耦合的电控离子选择渗透系统应用于水溶液中钙、镁离子的去除(水软化过程),并且开发了新型的fehcf-ppy/pss“三明治”结构的esip膜应用于上述过程。在此系统中,通过调节esip膜的氧化/还原态实现水溶液中目标离子有效的置入/释放,并且结合外部电场实现了钙、镁硬度离子的连续选择性分离。在此研究中,通过上述系统的等效电路图详细地分析了上述esip过程的离子传递驱动力,并且发现在sswm与ppy/pss层之间的fehcf夹层对于去除水溶液中的钙、镁离子起到重大作用,由于fehcf夹层所导致的活性膜层与sswm基体之间的界面电荷传递改善以及膜表面形貌的改变明显的提高了膜的电活性,强化了膜对钙、镁硬度离子的去除效率。本文考察了外加槽电压,以及施加到膜上的脉冲(恒定)电位对于钙、镁离子分离的影响。实验表明,相比于恒定电位,施加到膜上的脉冲电位更有利于提高膜的去除效率。通过施加±2.0 V的脉冲电位以及5.0 V的槽电压,对于初始浓度为10 mM(1000 ppm(CaCO3))的钙离子水溶液,其硬度可降到50 ppm(CaCO3)以下。综上所述,基于FeHCF-PPy/PSS膜的电位-电场耦合的电控离子选择渗透系统有望成为一种新型的水软化技术。ESIP作为一种新型的动态膜分离技术,也可能缓解甚至解决传统膜分离过程中存在的浓差极化以及膜污染问题,因此ESIP技术作为一种新型的离子处理技术具有广阔的应用前景。
【关键词】：电控离子选择渗透膜(ESIPM) 电位-电场耦合离子传递 等效电路 选择性渗透机理 水软化 脉冲电位
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ028.8
【目录】：

• 摘要3-6
• ABSTRACT6-13
• 第一章 文献综述13-29
• 1.1 电控离子交换技术13-14
• 1.2 ESIX的机理及特点14
• 1.3 ESIX膜的制备14-17
• 1.3.1 无机ESIX膜的制备14-15
• 1.3.2 有机ESIX膜电极的制备15-16
• 1.3.3 有机/无机杂化ESIX膜电极的制备16-17
• 1.4 ESIX膜的应用17-18
• 1.4.1 无机ESIX膜的应用17
• 1.4.2 有机ESIX膜的应用17-18
• 1.4.3 有机/无机杂化ESIX膜的应用18
• 1.5 半连续操作过程18-19
• 1.6 电控离子选择渗透（ESIP）膜分离技术19-20
• 1.7 本论文研究的目的与意义20-22
• 参考文献22-29
• 第二章 电位-电场耦合电控离子选择渗透系统设计29-43
• 2.1 引言29-30
• 2.2 实验30-31
• 2.2.1 试剂与仪器30
• 2.2.2 PPy/PSS ESIP膜的制备30
• 2.2.3 ESIP实验30-31
• 2.3 结果与讨论31-38
• 2.3.1 形貌表征31
• 2.3.2 离子传递系统一31-32
• 2.3.3 离子传递系统二32-33
• 2.3.4 离子传递系统三33-34
• 2.3.5 离子传递系统四34-35
• 2.3.6 离子传递系统五35-37
• 2.3.7 不同离子传递系统对比37-38
• 2.4 小结38-39
• 参考文献39-43
• 第三章 基于PPy/PSS膜的电位-电场耦合电控离子选择渗 透(ESIP)系统对不同碱金属离子的渗透选择性机理研究43-61
• 3.1 引言43-45
• 3.2 理论计算45-47
• 3.3 实验47-48
• 3.3.1 试剂与仪器47
• 3.3.2 PPy/PSS ESIP膜的制备47-48
• 3.3.3 ESIP实验48
• 3.3.4 吸/脱附实验48
• 3.4 结果与讨论48-55
• 3.4.1 形貌表征48-49
• 3.4.2 ESIP过程的离子传递机理49-51
• 3.4.3 ESIP过程的选择渗透性机理51-53
• 3.4.4 不同槽电压对离子通量及选择性的影响53-55
• 3.5 小结55-57
• 参考文献57-61
• 第四章 基于FeHCF-PPy/PSS膜的原位电位强化的离子传递系统用于去除稀水溶液中的Ca~(2+)和Mg~(2+)61-79
• 4.1 引言61-63
• 4.2 原位电位强化的离子传递系统的等效电路分析63-64
• 4.3 实验64-65
• 4.3.1 仪器与试剂64
• 4.3.2 ESIP膜的制备64-65
• 4.3.3 钙、镁离子的连续分离65
• 4.3.4 PPy/PSS和FeHCF-PPy/PSS膜的吸附性能65
• 4.4 结果与讨论65-74
• 4.4.1 形貌表征65-67
• 4.4.2 ESIP膜的电流-电位响应性测试67-68
• 4.4.3 FeHCF夹层对钙、镁离子去除效率的影响68
• 4.4.4 FeHCF-PPy/PSS膜和PPy/PSS膜对钙、镁离子的吸附性68-69
• 4.4.5 脉冲电位对于钙、镁离子去除率的影响69-71
• 4.4.6 外部电场对钙、镁离子去除率的影响71-72
• 4.4.7 恒定电位对于钙、镁离子去除率的影响72
• 4.4.8 外加脉冲电位与外加恒定电位的比较72-74
• 4.5 小结74-75
• 参考文献75-79
• 第五章 结论与展望79-81
• 一 结论79-80
• 二 创新点80
• 三 展望80-81
• 致谢81-82
• 攻读硕士期间发表的学术论文82

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