氮掺杂多孔炭材料的制备及其在甲基橙吸附和酯交换反应中的应用

发布时间：2017-11-10 06:36

  本文关键词：氮掺杂多孔炭材料的制备及其在甲基橙吸附和酯交换反应中的应用

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【摘要】：多孔炭材料具有比表面积高、孔道结构丰富、耐热、耐酸碱等特点,被广泛应用于催化、吸附、生物等领域。在炭材料中引入氮等异质元素能进一步调变材料的结构、表面化学性质及电子传导性,使其具有更加广阔的应用空间。当前,针对一些重要的吸附及催化反应过程,设计和制备性能优异的氮掺杂多孔炭材料具有重要的理论研究意义和实际应用价值。本论文主要采用溶胶-凝胶路线合成了一系列具有介孔结构的氮掺杂炭材料(NMC),结合各种表征手段对材料的结构及表面性质进行了研究,考察了其作为吸附剂对甲基橙的吸附性能;另外,还将其作为催化剂载体制备了氧化铁负载型催化剂,并考察了其对碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交换反应的催化性能。首先,以蔗糖、柠檬酸、硝酸铝、尿素和氨水为原料,采用溶胶-凝胶法,并结合高温炭化处理,制备了一系列具有不同氮含量(9.1~11.3wt%)的NMC材料。各种表征结果证实,所制备的NMC材料具有较高的比表面积(659~912m2/g)和丰富的孔道结构,且表面含有大量的含氧及含氮官能团。其次,以NMC材料为吸附剂,研究了其对阳离子染料(甲基橙)的吸附性能。结果表明:所有NMC材料均在室温下对甲基橙表现出较好的吸附性能,吸附行为符合朗格缪尔等温吸附方程;NMC材料的吸附性能随着含氮量的变化而发生变化,对NMC材料进行高温处理能大幅度提升其对甲基橙的吸附性能;NMC材料具有的高比表面积、大的孔径和孔容及丰富的官能团等特性是其具有较好吸附性能的主要原因。最后,以NMC为载体,硝酸铁为铁源,采用浸渍法制备出一系列铁基负载型催化剂(FeOx/NMC)。该类催化剂对碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交换反应表现出了良好的催化活性和稳定性,性能明显优于以活性炭、碳纳米管等炭材料为载体制备的铁基催化剂;NMC材料表面存在的官能团有利于实现氧化铁的高度分散;FeOx/NMC催化剂表面同时存在的碱中心(含氮官能团)和相邻的酸中心(铁物种)能够起到协同催化的作用,是催化剂具有高活性的主要原因。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11

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