高压固氩物态方程的量子理论计算

发布时间：2018-01-26 06:12

  本文关键词： 固氩 超分子单、双(三)重激发耦合簇理论 多体结合能 零点振动能 物态方程　出处：《高压物理学报》2017年04期 　论文类型：期刊论文

【摘要】：基于第一性原理,运用ab initio超分子单、双(三)重激发耦合簇理论(CCSD(T))和aug-cc-pVQZ基矢,精确计算了fcc晶体固氩在最近邻原子间距R=0.20~0.39nm时的两体、三体和四体结合能,零点振动能及物态方程。结果表明:固氩的多体势对结合能的贡献在高压区域是一正负交叉级数;零点振动能占多体相互总能的比例较小,但不可忽略;在高压区域,只考虑两体势时对固氩的压缩特性表现过硬,加入三体势后与实验结果在60GPa内完全吻合,考虑到四体势后对整个实验区间0~114GPa内做出令人满意的描述,且在压强达到114GPa时与实验值相差约3GPa,吻合程度达到97%。最后,通过与密度泛函理论的局域密度近似和广义梯度近似方法比较发现,泛函理论(DFT)只有在50~114GPa范围内与实验值符合较好,不如本研究所采用方法适用的压强范围宽。
[Abstract]:Based on the first principle , using ab initio supermolecular order , double ( 3 ) heavy excitation coupling cluster theory ( CCSD ( T )) and aug - cc - pQZ base vector , the contribution of solid argon to bond energy at the nearest neighbor atomic distance R = 0.20 锝，

本文编号：1464903