ARGET ATRP法接枝聚合物改性囊泡状介孔二氧化硅及其应用研究

发布时间：2018-02-04 08:46

本文关键词： 囊泡状介孔二氧化硅 ARGET ATRP 聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯控释卡托普利　出处：《齐鲁工业大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：本论文用水热法制备囊泡状介孔二氧化硅,用后接枝法以3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)为改性剂对囊泡状介孔二氧化硅进行改性,再以2-溴异丁酰溴(BiB)为改性剂对其改性得到溴改性的囊泡状介孔二氧化硅。采用电子转移再生催化剂原子转移自由基聚合(ARGET ATRP)法在溴改性的囊泡状介孔二氧化硅表面接枝pH-敏感的聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯。最后将此复合材料用于药物的控释。本论文主要研究内容为以下几个部分：(1)采用双十二烷基二甲基溴化铵和十六烷基三甲基溴化铵为复合模板,正硅酸四乙酯为硅源,制备囊泡状介孔二氧化硅。经测试证明,水热法制备的囊泡状介孔二氧化硅的粒径为50-100 nm,壳层厚度为2-5 nm,层间距为2-3 nm。(2)我们用有机改性剂3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)和2-溴异丁酰溴(BiB)依次对所制备的囊泡状介孔二氧化硅进行改性,热重分析(TGA)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)证明囊泡状介孔二氧化硅因表面富含羟基而物理吸附了一些水,且改性后的囊泡状介孔二氧化硅会出现更大的热失重,这主要是由于囊泡状介孔二氧化硅改性后,改性剂中有机基团的存在。在FT-IR中也出现了有机改性剂中特征基团的新峰(1380、1280 cm-1)。这都说明囊泡状介孔二氧化硅被成功改性了。(3)用ARGET ATRP法在溴改性的囊泡状介孔二氧化硅表面接枝pH-敏感的聚合物聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯。此方法是以溴改性的囊泡状介孔二氧化硅为引发剂,以FeCl3·6H2O为催化剂,三苯基膦做配体、抗坏血酸做还原剂、N,N-二甲基甲酰胺做溶剂。调节单体的量,得到的产物分别命名为SM1, SM2和SM3。经过HRTEM、FESEM、FT-IR等测试证明接枝成功。在一定范围内,调节单体的量,HRTEM结果显示,随着单体量的增加,接枝后最外层厚度一样,层间距逐渐变小。(4)将接枝前后的囊泡状介孔二氧化硅用于卡托普利的控释。实验结果显示,与囊泡状介孔二氧化硅相比,接枝后的载药量明显提高。囊泡状介孔二氧化硅的载药量为26.0%,SM3的载药量43.0%,囊泡状介孔二氧化硅的包封率为30.0%,SM3的包封率为50.0%。卡托普利在不同pH(4.0,6.0和7.4)条件下释放时,在pH 4.0的磷酸缓冲溶液中,卡托普利从囊泡状介孔二氧化硅中释放量为20.0%,在pH 6.0时,卡托普利释放量为14.0%,在pH 7.4时,卡托普利释放量为12.8%。这些数据表明在这三个pH磷酸缓冲溶液下,卡托普利的释放量都不大,而且不同pH下释放量差距小,说明不同pH磷酸缓冲溶液对卡托普利的释放量影响不重要。但是,卡托普利在SM3中的释放量为,在pH 4.0的磷酸缓冲溶液中,释放量为70.0%,在pH 6.0时,卡托普利释放量为38.0%,在pH 7.4时,卡托普利释放量为31.5%。从以上结果看出,在pH为4.0的溶液中,SM3中卡托普利的释放量明显比pH为6.0和7.4大。实验结果证明,卡托普利的释放量取决于溶液的pH。这种制备复合材料的方法可以应用到其他有机无机复合材料的制备,此复合材料也可以应用在其他领域。
[Abstract]:This paper deals with the preparation of encapsulated mesoporous silica by hydrothermal method . It is modified by using 3 - aminopropyltriethoxysilane ( APTES ) as modifier to modify the bubble - shaped mesoporous silica . The results show that the size of the porous silica prepared by hydrothermal method is 50 - 100 nm , the thickness of the shell is 2 - 5 nm , and the interlayer spacing is 2 - 3 nm . ( 2 ) We also use the organic modifier 3 - aminopropyltriethoxysilane ( APTES ) and 2 - bromoisobutyrybromide ( BiB ) to modify the silica surface of the encapsulated mesoporous silica . ( 3 ) grafting pH - sensitive polymer poly ( ethylene ethyl methacrylate ) on the surface of bromine - modified encapsulated mesoporous silica with ARGET . The method is based on bromine - modified vesicular mesoporous silica as initiator . The product is named SM1 , SM2 and SM3 respectively . The release of captopril was 20.0 % . The release of captopril was 20.0 % . The release of captopril was 33.0 % in pH 4.0 .

【学位授予单位】：齐鲁工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.4;TQ127.2

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