新型多孔碳材料的制备及其在催化方面的应用

发布时间：2018-02-11 13:59

本文关键词： 多孔碳氮掺杂催化剂载体贵金属多相催化　出处：《中国海洋大学》2015年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：多孔碳材料由于具有良好的性能,这使得其在多个领域都有较广泛的应用。如高比表面积、高孔隙率,使其可用作吸附剂和气体储存；可控的孔结构和表面性能、高机械稳定性使其可作为催化剂载体、超级电容器、催化剂；以及良好的导电性和导热性,使其可作为超级电容器、电极材料等。多孔碳材料的合成方法主要有模板法和活化法等,它的孔道结构主要包括有序与无序两类,孔径大小一般在0.1-50nm范围内。然而,当前这些方法往往存在成本高、合成工艺复杂等问题。并且纯碳材料表面含氧基团较少,一般亲水性能较差,使得其在多个领域的应用方面受到了限制。因此,本文旨在合成一种新型的杂原子掺杂碳材料,通过分子层次上的设计与实验合成多孔碳材料,实现对多孔碳材料的改性并统筹解决生产成本问题。同时围绕氮元素的掺杂、贵金属催化剂负载等方面进行了比较系统的研究,针对性的考察了这种新型的氮掺杂多孔碳材料在催化剂载体方面的应用。论文的第三章以小分子葡萄糖为碳源、无水硼砂为结构导向剂,通过水热及后期碳化煅烧的方法制备了一种新型的多孔碳材料。将这种碳材料负载贵金属金、钯,用作无溶剂氧气氧化碳氢化合物的多相催化剂。实验结果表明,Au-Pd双金属催化剂与Au、Pd单金属催化剂相比,对二氢化茚氧化反应具有更高的活性,此时二氢化茚的转化率和对茚满酮的选择性可分别达到76%和100%,这可能是由于Au-Pd金属颗粒在材料表面有一种相互协同作用,反应中会产生较活泼的中间产物。在多次循环实验过后,贵金属颗粒在材料表面无明显的团聚和流失现象,此时仍有较高的催化性能。实验结果表明Au-Pd @ MC催化剂对于二氢化茚的氧化反应具有较高的活性和稳定性,是一种新型高效催化剂。第四章将第三章所合成的多孔碳材料在水热过程中加入小分子含氮物质—二聚氰胺,制备出了新型氮掺杂多孔碳材料。二聚氰胺具有较高的含氮量(氮含量66.7%),原料较丰富,价格较低廉,是一种理想的绿色环保型生物质氮源。水热和碳化过程中,含氮基团(C-N, N-H和C=N等)被嵌入到碳材料的边缘和骨架结构中,这使得材料无需进一步活化即可具有较高的水溶性,可提高表面电子的传播速率和对底物的活化作用,将这种材料负载贵金属铱,用作水相中生物醇类小分子的自缩合反应催化剂。实验结果表明,Ir-MDC作为醇自缩合反应多相催化剂表现出了优异的活性、专一的选择性和稳定性,丁醇的缩合反应中原料的转化率和对2-乙基己醇的选择性可分别达到59.4%和94%,多次循环使用后仍具有较高的活性,是一种新型高效的催化剂。第五章将第四章中所制备的新型多孔掺氮碳材料作为载体并负载贵金属钯,用作不饱和碳氢化合物的加氢催化剂。实验结果表明以氮掺杂多孔碳为载体的钯催化剂在此反应中表现出了良好的催化活性,较短时间内环己烯的转化率和对环己烷的选择性即可达到100%,我们认为这是由于多孔碳材料中氮元素的掺杂可以使载体与金属颗粒之间形成更强的作用力并防止其脱落和团聚而引起的。纵观全文,我们以葡萄糖为碳源,硼砂为结构导向剂,二聚氰胺为氮源通过改变氮的前驱体加入量和煅烧温度合成了一系列的新型氮掺杂多孔碳材料。这种材料具有较大的比表面(510 m2g-1)、较好的孔体积(0.56 cm3g-1)以及较高的氮含量(9 wt%),为其作为催化剂载体提供了广泛的应用前景。
[Abstract]:A new kind of porous carbon material is prepared by using small molecule glucose as carbon source and anhydrous borax as catalyst carrier , super capacitor and catalyst . The results show that Au - Pd @ MC catalyst can be used as catalyst carrier , super capacitor and catalyst . The experimental results show that Ir - MDC can be used as carrier and the selectivity of 2 - ethylhexanol can reach 59 . 4 % and 94 % respectively . The results show that the catalyst has high activity , selectivity and stability , and the selectivity of 2 - ethylhexanol can reach 59 . 4 % and 94 % . The experimental results show that the catalyst has a high specific surface ( 510 m2g - 1 ) , better pore volume ( 0.56 cm3 - 1 ) and higher nitrogen content ( 9 wt % ) , which provide a wide application prospect for the catalyst support .

【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.11

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