乙氧基化反应器雾化技术与反应模型研究

发布时间：2018-04-09 02:21

本文选题：外循环喷雾式乙氧基化反应器　切入点：喷嘴　出处：《华东理工大学》2017年博士论文

【摘要】：外循环喷雾式乙氧基化反应器是利用内部雾化喷嘴将液相物料以细小雾滴状态扩散到气相中去,可实现气液的充分接触,在提高安全性的同时克服了传统气液接触反应过程传质效率低的问题,是当今非常先进的一种乙氧基化反应设备。然而,目前国内外学者的研究大都集中在乙氧基化的反应动力学及催化剂方面,对外循环喷雾式乙氧基化反应器的文献也仅仅停留在技术介绍层面,对设备内部关键部件反应喷嘴的雾化性能和反应性能研究也更为罕见。本文围绕乙氧基化反应器的雾化技术和反应模型进行了一系列的研究工作。开发了一种新型乙氧基化反应雾化喷嘴,通过理论分析、实验验证和数值模拟等手段研究了其雾化机理。设计搭建了喷嘴雾化性能测试平台,进行了不同结构喷嘴的雾化性能实验研究,分析了不同旋流芯、不同结构尺寸对各项雾化性能的影响。进一步开发了 VOF-IBM数值模拟方法,并结合正交试验法和模糊评价法得到了乙氧基化反应喷嘴的优化结构。最后,建立了关联喷嘴雾化性能的外循环喷雾式乙氧基化反应器的数学模型,并进行了热模实验验证,为乙氧基化反应喷嘴和反应器的优化设计、安全操作及工艺改进等提供了技术指导。主要研究工作和结论如下:(1)开发了一种新型螺旋槽式乙氧基化反应喷嘴,可满足低压降、大流量、微粒径、大范围和实心锥型喷雾的要求。该喷嘴的雾化原理是直射式喷雾和离心式喷雾结合作用的一种雾化机制,通过数值模拟与实验研究,得到了其雾化机理为:通过中直槽的液体轴向速度较大,首先在喷口处发生类似射流,在重力和空气阻力的作用下,液体积聚在端部;接着通过旋流槽作用的液体冲出喷口,向外旋转扩散,先使液膜收缩为液包;再与空气较高的相对速度下,形成渐扩形的带状液环,实现一次雾化;最后在惯性力、气动力、粘性力和表面张力的共同作用下,液环再破碎为小液滴,形成一个不断破碎的平衡过程。根据上述雾化机理,建立了该喷嘴各项雾化性能的理论计算模型。(2)根据乙氧基化反应的工艺要求,筛选出离心压力式喷嘴、螺旋四槽喷嘴、螺旋六槽喷嘴和实心X型喷嘴四种可适合乙氧基化雾化反应的不同旋流芯的压力旋流式喷嘴,运用自行设计搭建的喷嘴雾化性能测试平台分别对其流量特性、喷雾形态、雾化锥角、索特尔平均直径和雾滴粒度分布状况等进行实验研究,比较发现螺旋槽式实心锥喷嘴的综合实验性能较好。进一步采用与工业装置相同结构尺寸的实验装置进行可视化循环实验,发现螺旋槽式喷嘴的喷射状况较好,雾滴分布均匀,覆盖范围大,无死角。根据实验数据拟合出了各种喷嘴的雾化性能的关联式,运用VB进行汇编,完成了喷嘴的选型设计软件,并应用于喷嘴的优化选型设计。(3)运用自行设计搭建的喷嘴雾化性能测试平台对不同结构尺寸的螺旋槽式喷嘴进行系统全面的雾化性能测试,分析讨论了旋流槽的槽型、槽数、倾斜角、槽长和旋流槽与直通槽面积比对各雾化性能的影响。实验发现,流量随压降的增大而增大;但每个喷嘴都有一个流量系数。喷雾锥角随着压降的增大先增大后减小,临界变化压降值在0.20-0.25MPa间。旋流槽的倾斜角小于45°,就可以得到大的喷雾锥角范围88-123°。考虑到加工制造的难度和效率,旋流槽倾斜角取45°为宜。由于乙氧基化反应喷嘴内部结构的不同,其径向分布主要形成单峰、双峰和三峰三种流量分布形态,其周向不均匀度δ1小于12%;δ2小于6%。索特尔平均粒径随着压降的增大而减小,Log-hyperbolic分布适用于乙氧基化反应喷嘴。(4)采用UDF编写IBM初始破碎模型嵌入CFD代码中,开发了一种VOF模型结合IBM模型的数值模拟方法,可以得到耦合喷嘴内部结构的各项雾化性能,并得到了验证。设计正交试验,运用上述VOF-IBM的方法来系统地预测不同结构尺寸喷嘴的流量系数、喷雾锥角和索特尔平均粒径,得到了影响这些雾化性能因素的主次顺序。其中倾斜角对流量系数和喷雾锥角的影响权重最大,槽数和旋流槽与直通槽的面积比i对索特尔平均粒径的影响权重最大。根据乙氧基化反应的工艺要求,通过模糊评价法来进行评级。发现了最适合乙氧基化反应的喷嘴结构为:方形旋流槽、槽数为4、倾斜角为30°、槽长15mm、旋流槽与直通槽面积比为15.52。(5)将两种优化的螺旋槽结构喷嘴在乙氧基化反应工业应用生产装置上进行热模实验,宏观质量指标和反应情况基本一致,保持在最佳范围内。建立了关联喷嘴索特尔平均粒径的外循环喷雾式乙氧基化反应器的数学模型,并用Matlab汇编求解,得到了反应器内压力和EO气相摩尔分数的变化情况。比较分析两种结构喷嘴所生产的产品中起始剂和各加成产物的摩尔分数,发现产品的微观质量仍有上升的空间,最佳的喷嘴索特尔平均粒径在472μm到543μm之间。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ052.5

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