掺杂改性及载体对镍基钙钛矿催化剂氨分解性能的影响

发布时间：2018-06-10 15:40

  本文选题：氨分解 + 制氢　； 参考：《天津大学》2015年硕士论文

【摘要】：氢能因以反应产物无污染、可重复利用、制备工艺成熟、燃烧值高等优点而成为作新能源替代化石能源的首选。质子交换膜燃料电池(PEMFC)以高纯氢气作为燃料,设备质量轻、效率高,在电动汽车及各种可移动设备的动力电源方面具有潜在的应用前景。氨储氢密度高、易液化、价格低廉、生产和运输等技术成熟、分解后氢气浓度高且无COx生成等优点,满足PEMFC对氢源的要求。但氨分解制氢因反应温度高(完全分解温度为700℃,甚至更高)、催化剂价格较高,影响推广使用。LaNiO_3具有钙钛矿结构,热稳定性高、氧化还原能力强、成本低廉,在催化领域有广泛的应用。本文采用溶胶凝胶法,制备了钙钛矿型复合氧化物系列催化剂,分析掺杂改性对钙钛矿催化氨分解性能的影响。采用不同的扩孔剂制备MCM-41,并将其作为载体,制备负载型钙钛矿催化剂。具体研究内容如下:首先,本文制备了一系列钙钛矿型La_(0.9)X_(0.1)NiO_3(X=Li、Na、K、Ba)催化剂,采用氨分解活性评价以及TPR、XRD等表征,筛选出最佳的A位掺杂元素和掺杂量,实验结果表明最佳掺杂元素为Ba,最佳掺杂量为x=0.1。其次,改变溶剂制备了La_(0.9)Ba_(0.1)NiO_3催化剂,考察溶剂对催化氨分解性能的影响,发现使用有机溶剂可以很好地制备出具有单一钙钛矿物相结构的催化剂,但氨分解催化活性差,分析认为,完美的晶格结构减弱了催化活性。再次,在合成MCM-41过程中添加扩孔剂(三乙胺、均三甲苯、正癸烷),XRD、TEM、BET表征结果表明,以三乙胺为扩孔剂制备的样品MCM-41,有规整的介孔结构,孔体积和比表面积都较大。最后,分别以基本型和扩孔型MCM-41为载体,制备La_(0.9)Ba_(0.1)NiO_3/MCM-41(w(NiO)=20%)负载型催化剂,发现以扩孔型MCM-41为载体的La_(0.9)Ba_(0.1)NiO_3/MCM-41催化剂活性较好,在596℃可获得100%的氨分解转化率,比非负载的La_(0.9)Ba_(0.1)NiO_3氨完全分解温度降低了50℃左右。
[Abstract]:Hydrogen energy has become the first choice to substitute fossil energy for new energy because of its advantages of non-pollution, reusable, mature preparation process and high combustion value. Proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) uses high purity hydrogen as fuel with light weight and high efficiency. It has potential application prospect in power supply of electric vehicles and all kinds of mobile devices. Ammonia has the advantages of high density of hydrogen storage, easy liquefaction, low price, mature technology of production and transportation, high concentration of hydrogen after decomposition and no production of COx, which can meet the requirements of PEMFC for hydrogen sources. However, due to the high reaction temperature (700 鈩，

本文编号：2003730