蛋白质与碳纳米管相互作用的机理研究

发布时间：2018-10-05 14:11

【摘要】：酶生物燃料电池是一类直接利用生物酶为电极催化剂,将化学能转换为电能的燃料电池。近年来,酶生物燃料电池以其低成本、电解质无腐蚀性、较好的生物相容性和工作条件温和等优点,引起了世界各国科学家的研究兴趣。然而,目前酶生物燃料电池存在两个关键性问题:输出功率低和使用寿命短,而这两个问题都与酶催化剂的固定直接相关。将碳纳米管用于修饰构建酶生物燃料电池电极已经成为研究热点之一。所以,研究蛋白质分子与碳纳米管电极相互作用对探讨酶生物燃料电池的发展十分重要。具体研究内容可归纳如下:(1)为了明确酶修饰碳纳米管电极的π-π相互作用,我们利用密度泛函方法在M06-2X-6-31+G(d,p)//M06-2X-6-31G(d)理论水平上,探究组氨酸、苯丙氨酸、酪氨酸以及色氨酸侧链与不同电荷石墨烯片/(7,7)单壁碳纳米管界面的相互作用。在不同电荷态下,芳香环氨基酸可以平行于碳纳米管界面,形成π-π相互作用。这种π-π相互作用主要包括色散力、静电作用力以及H-π键。在不同电荷态下,相同的芳香环与石墨烯片/碳纳米管作用的色散力几乎保持不变。然而,静电作用力和H-π键受不同电荷态的影响较大,这也导致了四种芳香环与石墨烯片/碳纳米管相互作用的绑定顺序发生变化。更重要的是,所有带电体系的最高双占据分子轨道,单占据分子轨道以及最低空占据分子轨道全部分布在单独的碳纳米管部分,这也意味着碳纳米管与芳香环氨基酸作用时,负电荷和正电荷很容易聚集在碳纳米管上,这些结果也表明碳纳米管可以用来装备酶修饰碳纳米管电极。(2)在本工作中,我们利用密度泛函算法,探究了含硫氨基酸(包括半胱氨酸和甲硫氨酸)与石墨烯片/碳纳米管的相互作用机理。相比于碳纳米管/含硫氨基酸体系,石墨烯片/含硫氨基酸体系有更高的结合能。更重要的是,体系在负电荷状态下,半胱氨酸/甲硫氨酸不能稳定的吸附在碳纳米管表面,这是由于结合能主要由含硫氨基酸上硫原子的孤对电子和H-π键贡献。同样,我们也计算了体系的结合能以及电子云分布,结果显示与第一部分工作相似,半胱氨酸/甲硫氨酸与石墨烯片/碳纳米管是物理吸附。总而言之,我们深入探讨了半胱氨酸/甲硫氨酸与石墨烯片/碳纳米管相互作用机理,为碳纳米管在酶生物燃料电池当中的应用提供了理论指导。(3)苯环二聚体是π-π相互作用的理想模型,在生物学相关系统(DNA碱基对的堆叠作用,蛋白质中芳香环侧链作用)以及纳米材料科学等方面应用广泛。因此,在本工作中,我们构建了从一元环到八元环的多环二聚体模型,利用六种不同的算法(M06-2X、WB97X-D、B3LYP、B3PW91、B3P86和X3LYP)结合6-31+G(d)基组上进行优化计算。系统的分析了苯环二聚体的相互作用能随晶面距离和面积的变化趋势,这为选择合适的算法来探究π-π分子体系提供了理论指导,同时也促进了多环二聚体在生物学以及材料学等领域上的应用。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O641.3;TM911.45

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本文编号：2253702