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钙钛矿型钛酸盐铁电化合物制备以及原位相结构和铁电机理的研究

发布时间:2018-11-21 13:01
【摘要】:钙钛矿型钛酸盐化合物因具有独特的电学、光学、磁学等性质,成为现代科学研究和工业应用领域中重要的功能化合物。作为铁电压电化合物,该类化合物在准同型相边界(MPB)处通常具有优异的性能,特别是BiMeO3-PbTiO3基铁电化合物由于在MPB处具有高居里温度,近年来得到广泛的研究,然而对于不同的BiMeO3组元,二元体系BiMeO3-PbTiO3的铁电压电性能表现各异。首先,本文通过化学替代研究了钙钛矿化合物B位离子半径与铁电性能的关系。研究表明,通过提高BiMeO3容差因子可以显著提升化合物的铁电压电性能。这一研究结果对未来设计具有优异性能的钙钛矿型铁电压电化合物具有重要的指导意义。此外,通过BaZrO3替代,在BiFeO3-PbTi03化合物中首次观察到弛豫反铁电性的存在,由于弛豫反铁电相的出现,强场压电系数可以高达690pm/V。对于钙钛矿型铁电化合物而言,其宏观性能取决于内在相结构与晶格形变,以及外在铁电畴壁运动与铁电畴翻转的综合贡献。本文通过高能同步辐射X射线衍射(SXRD)对位于MPB附近的Pb(Zr,Ti)O3化合物的铁电极化行为进行了原位研究。结果表明:(1)在接近MPB处的四方相Pb(Zr,Ti)O3铁电陶瓷中,电场极化作用对单胞结构及自发极化强度影响微弱。(2)对于三方相铁电陶瓷而言,其单胞内Pb-O键长基本不受电场作用影响,而单胞参数与自发极化强度随外电场作用呈蝴蝶形。(3)在极化过程中,四方相和三方相的宏观铁电行为的贡献来自十铁电畴壁与铁电畴翻转。由于陶瓷的宏观极化强度与陶瓷内局域极化强度一致,最终铁电陶瓷的宏观极化强度受限于特定取向晶粒,这些晶粒中铁电畴的取向与电场方向成54.7°夹角。通过对位于MPB处的PbZr0.535Ti0.465O3 (PZT53.5)化合物相结构变化及铁电畴运动行为进行原位SXRD研究表明,PZT53.5陶瓷在极化过程中会由四方相转变为单一单斜相,而且在这种相变在低温下更容易进行。本研究首次在陶瓷中观察到单一单斜相的存在,研究该单一单斜相在电场作用下行为可以直接用于揭示压电机理,并有利于研究单斜相在陶瓷中的极化行为。基于PZT53.5的相结构与织构分析结果表明:(1)电场作用下单斜相的极化矢量在{101}PC晶面内发生偏转,极化偏转是MPB处铁电化合物优异铁电压电性能的起源,给出了直接的实验证据,与理论计算结果相符合;(2)在单斜相铁电陶瓷的[001]PC晶粒中,电致晶格应变与宏观应变可以很好的符合;(3)宏观铁电压电性能源于极化矢量转动和铁电畴翻转的共同作用;(4)单斜相铁电陶瓷的宏观最大极化强度受限于[001]PC取向的晶粒。上述关于Pb(Zr,Ti)O3化合物的原位SXRD研究结果将有助于理解所有钙钛矿型铁电多晶材料的极化机理。这些实验结果也将为理论计算研究提供直接的实验参考,有助于从理论上设计新型高性能铁电压电化合物。基于晶粒取向对铁电压电性能的影响,未来可通过调控微观结构设计出满足不同应用需求的具有性能优异的铁电陶瓷。
[Abstract]:......
【学位授予单位】:北京科技大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ174.1

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本文编号:2347021

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