通过电子束辐照法制备荧光石墨烯量子点的研究

发布时间：2019-01-30 12:37

【摘要】：石墨烯量子点(GQDs)由于量子效应和边沿结构效应,具有特殊的物理化学性质,在能源、环境及医学领域具有广泛的应用前景,引起了众多科学家的研究兴趣。但是,当前GQDs的制备方法有待改善,荧光性能也亟需提升。在本研究中,我们首次利用电子束辐照法对GQDs进行改性,获得高荧光量子产额的GQDs,对其进行了详细的表征,并探讨了相关机理。主要研究结果如下:(1)采用强酸切割成功制备了GQDs,并对其进行了全面的表征。结果显示,GQDs的尺寸小于5 nm,厚度为1-4 nm,表面含有大量的含氧官能团,但在不同波长激发下几乎不发荧光,量子产额仅为0.12%。(2)研究了增强GQDs荧光性能的最佳辐照方法。我们研究了在纯水溶液体系、DMF-水混合溶液、乙腈-水混合溶液、甲醇-水混合溶液和丙酮-水混合溶液等五种不同体系下,对GQDs进行辐照改性,结果发现甲醇-水体系和DMF-水体系为比较好的辐照体系,能大大增强GQDs的荧光。(3)以“甲醇-水”体系为研究模型,进一步详细研究了GQDs辐照改性的机理。结果显示,辐照后的GQDs尺寸为2-5 nm,平均厚度为1.8 nm,且水分散性良好。研究发现辐照过程中发生了还原反应,几乎不发光的原始GQDs经过电子束辐照之后,会发出强烈的荧光,量子产额从0.12%提升到10.8%。进一步研究发现,-CH2OH基团接枝到GQDs表面是增强GQDs荧光的主要原因。(4)以“DMF-水”体系为探究模型,详细研究了GQDs辐照改性的机理。结果显示,改性后的GQDs分散性良好,平均尺寸为4.7 nm,与原始GQDs尺寸相当,并且参杂了N元素,其中C:N比约为8:1。荧光量子产额从0.12%提升到3.5%。我们进一步研究发现采取先还原后辐照的方法,GQDs的量子产额高于直接辐照的样品,可达6.4%。
[Abstract]:Graphene quantum dots (GQDs) have special physical and chemical properties due to their quantum effects and edge structure effects. They have wide application prospects in the fields of energy, environment and medicine. However, the preparation methods of GQDs need to be improved, and the fluorescence properties need to be improved. In this study, GQDs was modified by electron beam irradiation for the first time, and characterized by GQDs, with high fluorescence quantum yield, and the related mechanism was discussed. The main results are as follows: (1) GQDs, was successfully prepared and characterized by strong acid cutting. The results show that there are a lot of oxygen-containing functional groups on the surface of GQDs with a thickness of 1-4 nm, and less than 5 nm, but almost no fluorescence under different wavelength excitation. The quantum yield is only 0.12. (2) the best irradiation method to enhance the fluorescence properties of GQDs has been studied. Irradiation modification of GQDs was studied in five different systems: pure aqueous solution, DMF- water mixture solution, acetonitrile-water mixture solution, methanol-water mixture solution and acetone-water mixture solution. The results show that the methanol-water system and DMF- water system can greatly enhance the fluorescence of GQDs. (3) the mechanism of GQDs irradiation modification is studied in detail with the methanol-water system as the research model. The results show that the average thickness of the irradiated GQDs is 1. 8 nm, and the average thickness of 2-5 nm, is 1. 8 nm, and the water dispersion is good. It is found that the reduction reaction takes place in the process of irradiation. The original GQDs, which has almost no luminescence, will emit strong fluorescence after electron beam irradiation, and the quantum yield will be increased from 0.12% to 10.8%. It was found that grafting of-CH2OH group onto the surface of GQDs was the main reason for the enhancement of GQDs fluorescence. (4) the mechanism of GQDs irradiation modification was studied in detail with the "DMF- water" system as the exploring model. The results show that the modified GQDs has good dispersibility, the average size of 4.7 nm, is equal to that of the original GQDs, and the N element is mixed in, and the C: n ratio is about 8: 1. The fluorescence quantum yield increased from 0.12% to 3.5%. We further find that the quantum yield of GQDs is higher than that of directly irradiated samples, and the quantum yield of GQDs can reach 6.4%.
【学位授予单位】：上海大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TB383.1

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本文编号：2418136