【摘要】：高马赫数导弹的飞速发展对天线罩用透波材料提出了严峻的考验,迫切要求材料各项性能的不断提升。本文以此为研究背景,针对现有氮化硅陶瓷透波材料介电常数偏高和断裂韧性较差的问题,开展了凝胶注模成型和常压烧结制备多孔氮化硅及氮化硅基复相陶瓷材料(Si_3N_4-Si_2N_2O)的研究,优化了凝胶注模成型工艺,探究了陶瓷配方及烧结参数对材料综合性能的影响。优化了凝胶注模成型工艺。在浆料配置过程中,pH调节剂的使用量随着浆料固含量的增大而增大,并且需要采取分步加料的工艺以逐渐提高浆料固含量。通过对氮化硅原料粉体进行高温预氧化处理,能够显著提高氮化硅陶瓷粉体在碱性区间内的zeta电位,在一定程度上有助于提高氮化硅陶瓷浆料的稳定性并有效降低浆料的粘度。研究了不同固含量氮化硅陶瓷素坯的收缩情况。结果表明,当浆料固含量低于35vol.%时,陶瓷坯体在成型和烧结过程中存在较大的体积收缩(20%),通过降低浆料固含量不能够有效提高陶瓷孔隙率。当浆料固含量高于40vol.%时,凝胶素坯中陶瓷颗粒堆积较为紧密,通过进一步提高固含量不能够显著减小成型和烧结过程中体积收缩。研究了烧结助剂含量、烧结温度和保温时间对多孔氮化硅陶瓷力学和介电性能的影响。烧结助剂的添加能够显著提高氮化硅陶瓷材料的力学性能,但是烧结收缩率和介电常数随着助剂含量的增大而显著增大。此外,较高的烧结温度和较长的保温时间均能有效促进氮化硅陶瓷的致密化烧结和长柱状β氮化硅晶粒的生长,有助于提高材料的力学性能,但是高温(1750°C)长时间烧结又会引起氮化硅的分解,导致陶瓷密度降低和力学性能下降。特别地,经1650°C高温烧结3h制备的固含量为40vol.%、助剂含量为3wt.%的多孔氮化硅陶瓷的综合性能相对较优,其理论孔隙率达到43.1%,烧结收缩率能够控制在14.6%,抗弯强度和断裂韧性分别达到了146MPa和1.44MPa·m1/2,常温介电常数和损耗角正切值分别为3.4和0.008左右(14GHz)。研究了氮化硅原料粉体的高温氧化行为。氮化硅粉体的氧化始于1200°C左右,氧化速率随着温度的升高而指数增大,被氧化氮化硅氧化粉体表面被无定型SiO2包裹,当温度超过1400°C时,无定型SiO2出现明显析晶现象。研究了烧结温度对氮化硅基复相陶瓷材料物相组成和微观形貌的影响。对于陶瓷物相组成而言,当氮化硅陶瓷粉体中SiO2含量较低时,经1750°C高温烧结能够得到氮化硅-氧氮化硅(Si_3N_4-Si_2N_2O)复相陶瓷,但烧结温度过高(1850°C),Si_2N_2O会发生分解。此外,当氮化硅陶瓷粉体中预氧化SiO2含量较高时,经1750°C和1850°C高温烧结后,陶瓷材料中仅含有Si_2N_2O单一物相。在微观形貌方面,当烧结温度低于1750°C时,高粘度SiO2能够粘接氮化硅陶瓷粉体并与其发生反应,有助于提高陶瓷的致密化程度,但当烧结温度过高时(1850°C),由于SiO2粘度下降,加之陶瓷发生分解放气,会使得陶瓷发生过烧并产生严重的发泡现象。研究了烧结温度对Si_3N_4-Si_2N_2O复相陶瓷力学和介电性能的影响。采用1200°C预氧化氮化硅粉体并经1750°C高温烧结2h制备的氮化硅基复相陶瓷具有最佳的综合性能,其理论开孔率为42.0%,烧结收缩率控制在18.6%,陶瓷抗弯强度、弹性模量和断裂韧性分别达到了87.9MPa、42.1GPa和1.85MPa·m1/2,常温介电常数和损耗角正切分别为3.6和0.0034。Si_2N_2O第二相的引入能够在一定程度上提升氮化硅陶瓷材料的断裂韧性和介电性能,但结合较弱的晶间相也会导致材料抗弯强度的显著下降。
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【学位授予单位】：国防科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ174.6
【参考文献】
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2431807
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