锆钛酸钡钙基无铅压电陶瓷的制备、结构与电学性能研究

发布时间：2019-06-26 15:11

【摘要】：压电陶瓷是陶瓷电子元器件研究中非常重要的材料,它的功能体现在信息的接收、转化、处理和存贮等方面。含铅固溶体以优异的压电性能和低廉的价格一度成为压电陶瓷材料中的统治者,然而其在制备和使用过程中污染环境,成为电子陶瓷工业中亟待解决的突出问题。在众多无铅压电陶瓷材料的研究体系中,钙钛矿结构(AB03)的BaTiO3 (BT)基陶瓷材料通过合适制备工艺和改性方法,获得准同型相界(MPB)和多晶型转变(PPT)等物相结构,使得其优异电学性能够满足压电陶瓷材料的要求,被誉为“电子工业未来的支柱”。在BT基无铅压电陶瓷材料的研究中,常压固相烧结制备工艺最为普遍,然而其烧结温度往往高达1450℃左右,不仅浪费大量的电能,而且导致高温下陶瓷晶体结构的畸变,进而造成电学性能恶化；另外,不同工艺制备的BT基陶瓷材料的电学性能范围分布比较宽。针对以上问题,开展了BT基陶瓷材料制备、结构和电学性能的研究,即本文的创新点和研究特色所在。本论文的主要创新点有：(1)通过调整原料配方组成和控制反应温度对Pechini法改性,制备了粒径分布较窄和成分均一的高质量BT基纳米粉体,并研究了粉体制备的机理。(2)通过调整坯体的制备方法和控制烧结工艺参数来优化陶瓷制备工艺,得到了晶粒尺寸均一的高致密化BT基陶瓷,并探究了产生优异电学性能的机制。(3)研究了铱离子和铒离子等掺杂含镧的BT基陶瓷新体系材料。本论文的主要研究特色为：(1)在制备高质量的粉体基础上,利用常压固相烧结在低温(1260℃)下制备了电学性能优异的BT基陶瓷材料。(2)探究了掺杂物质影响BT基陶瓷的机制,建立起掺杂物质与BT基陶瓷结构与电学性能之间的关联,为其在电子陶瓷元器件中的应用提供参考。经过机理分析和实践优化得到制备BT纳米粉体与陶瓷最佳工艺,并在此基础上分别制备了Ca、Zr、La3+、IrO2、Ir4+和Er3+等单掺或共掺的BT基纳米粉体和0.33Ba0.8Ca0.2TiO3-0.67BaTi1-xZrxO3 (BCT-BZT, 0≤x≤0.2)、Ba0.934Ca0.066Ti1-xZrxO3 (BCZT, 0≤x≤0.134), 0.5Ba0.9Ca0.1MTi1-xZrxO3 (BCT-BZT',0≤x≤ 0.2), 0.5Ba0.7Ca0.3TiO3-0.5BaTi0.8Zr0.2O3-xIrO2 (BCT-BZT-xIrO2,0≤x≤1.2%)、0.5Ba0.9Ca0.1TiO3-0.5BaTi0.88Zr0.12O3-0.12%La-JcIr4+ (BCT-BZT-La-xIr4+, 1.25%) 和0.5Ba0.9Ca0.1TiO3-0.5BaTi0.88Zr0.12O3-0.12%La-xEr (BCT-BZT-La-xEr,0≤x≤0.5%)等BCZT基陶瓷。通过X射线衍射、场发射扫描电镜、致密度和相关电学性能的表征,得到了BCZT基陶瓷的物相结构、断面形貌、介电、压电和铁电性能等,并具体分析了产生优异电学性能的机理。在研究组分相同的BCT-BZT和BCZT陶瓷时,发现“两步法”工艺有利于陶瓷晶粒的生长、致密化与电学性能的提高。利用“两步法”制备了晶粒尺度为2μm左右、相对密度ρr为96.9%的BCT-BZT'陶瓷。在锆含量为0.10-0.12时,在室温下陶瓷呈现斜方相和四方相共存的PPT结构；随着锆含量的增加,居里温度(TC)有所降低,而斜方相转变为四方相的温度(TO-T)、介电频率色散、铁电弛豫和弥散性相变都有所增强；在锆含量为0.10时具有最佳电学性能：陶瓷的剩余极化强度Pr、压电常数d3和平面耦合系数kp分别为16.40μC/cm2、237 pC/N和0.23。BCT-BZT-xIrO2陶瓷研究表明,随着IrO2掺杂量的增加,陶瓷ρr先增大到97.4%然后逐渐减小；陶瓷的晶粒尺寸由大约0.7μm逐渐减小；陶瓷的铁电弛豫和弥散性相变呈现先减弱后增强的趋势；在Ir02=0.4%时,在室温下陶瓷显示三方相和四方相共存的PPT结构,最佳电学性能：机械品质因数Qm、矫顽场强Ec、Pr、d33和kp分别为78.2、2.99 kV/cm、6.28μC/cm2、199 pC/N和0.261另外,其介电性能满足Y5Y和X7R型多层电容器件的要求。BCT-BZT-La-xIr4+陶瓷研究表明,随着Ir4+掺杂量的增加,TC开始有所降低、TO-T大幅度向室温方向偏移；介电性能和介电频率色散先增大后减小、而弥散性相变和铁电弛豫先减弱后增强；在Ir4+=0.75%时,出现最大ρr为97.3%、最佳电学性能：Qm、Pr、d333和kp分别为70、6.20μC/m2、269 pC/N和0.28。BCT-BZT-La-xEr陶瓷研究表明,随着Er3+掺杂量的增加,Er3+在单一三方相AB03结构中取代的位置由A位转向B位,显示了由“施主掺杂”向“受主掺杂”过渡的掺杂机制；TC降低,而TO-T升高；弥散性相变和铁电弛豫先减弱后增强,而压电性能和介电性能先增大后减小；在Er3+=0.2%时,出现最大p,为96.8%、最佳电学性能：Qm、Ec、Pr、d33和kp分别为69、1.60kV/cm、5.78μC/cm2、196 pC/N和0.30。另外,该陶瓷极化后的介电性能较未极化的优越。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：中国地质大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ174.1

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 徐亨萼;张钧笙;;中碱玻璃钢电学性能的研究[J];热固性树脂;1993年04期

2 李杰;张瑜;范君伟;严彪;;金属间化合物电学性能的研究进展[J];上海有色金属;2011年02期

3 李杰;张瑜;严彪;;几种金属间化合物电学性能的研究进展与展望[J];材料导报;2011年21期

4 杨谨福;;硅材料电性能的改进[J];稀有金属;1980年05期

5 李玉超;王海泉;陈国华;;电学各向异性材料的研究进展[J];材料导报;2006年11期

6 郭世昌;吴云龙;;电加温玻璃的电学性能设计[J];建材世界;2010年05期

7 刘同明;汪福临;倪嘉缵;谢云芬;;碘掺杂双酞菁镥结构和电学性能的研究[J];化学学报;1989年10期

8 文飞;宁远涛;赵怀志;邓德国;;稀土元素对钯室温电学性能的影响[J];贵金属;1993年03期

9 丁柏岳;;碳钢经过不同温度回火后的磁性,机械性能和电学性能[J];兰州大学学报;1960年02期

10 信绍广;徐可为;陈华;张茂国;;基体对硅钼薄膜结构及电学性能的影响[J];稀有金属材料与工程;2006年03期

相关会议论文 前10条

1 陈娜;曹江利;乔利杰;;高温氢致氧化铝电学性能改性的研究[A];第四届全国反应堆物理与核材料学术研讨会论文集[C];2009年

2 郭世昌;吴云龙;;电加温玻璃的电学性能设计[A];2010全国玻璃技术交流研讨会论文集[C];2010年

3 宿杰;吕笑梅;张俊亭;;石榴的磁性和电学性能研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年

4 付绍云;冯青平;杨娇萍;刘玉;陈振坤;肖红梅;;纳米碳管/环氧树脂基复合材料的力学与电学性能[A];2010年全国高分子材料科学与工程研讨会学术论文集（下册）[C];2010年

5 冯保林;薛昊;熊兆贤;;掺杂Y~(3+)对BiFeO_3陶瓷电学性能的影响[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（2）[C];2007年

6 姚斌;王相虎;申德振;丛春晓;吕有明;李炳辉;张振中;张吉英;赵东旭;范希武;;Li-N共掺p型ZnO的制备和形成机制[A];第11届全国发光学学术会议论文摘要集[C];2007年

7 马楠;;高压电活性BaTiO_3陶瓷的电学性能及机理研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年

8 廖琪琛;陈得军;王爱军;冯九菊;;花状ZnO微晶的合成、表征及光电学性能研究[A];河南省化学会2010年学术年会论文摘要集[C];2010年

9 罗理达;宁伟;汪庆卫;;稀土Ce掺杂对SnO_2电极电学性能的影响[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（2）[C];2007年

10 邢学玲;刘小满;许德华;闵新民;;Ca_3Co_2O_6的柠檬酸盐溶胶-凝胶合成、表征及电学性能[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（4）[C];2007年

相关重要报纸文章 前1条

1 刘霞;金原子可提升二硫化钼的电学性能[N];科技日报;2013年

相关博士学位论文 前8条

1 郁琦;溶胶凝胶法制备外延压电薄膜的相结构及电学性能[D];清华大学;2014年

2 田永尚;锆钛酸钡钙基无铅压电陶瓷的制备、结构与电学性能研究[D];中国地质大学;2016年

3 邢溯;高介电常数材料的制备及电学性能研究[D];中国科学院研究生院（上海微系统与信息技术研究所）;2002年

4 陈可炜;SIMOX SOI材料红外光学以及电学性能研究[D];中国科学院研究生院（上海微系统与信息技术研究所）;2003年

5 翟东媛;沟槽式肖特基势垒二极管电学性能研究[D];南京大学;2014年

6 谷肄静;钙钛矿型BaMO_3及其复合电解质的掺杂改性与电学性能研究[D];哈尔滨工业大学;2013年

7 刘展晴;制备技术及A位调控对LCTO基巨介电陶瓷电学行为影响的研究[D];陕西师范大学;2014年

8 金仁成;不同形貌铅锑硫族化合物纳米材料的可控制备及电学性能[D];哈尔滨工业大学;2012年

相关硕士学位论文 前10条

1 梅晓平;Ga_xZn_(1-x)O陶瓷烧结及其物性研究[D];北京工业大学;2015年

2 杨宇桐;Hf0_2薄膜微结构及电学性能研究[D];电子科技大学;2014年

3 彭博威;硫化氢气体吸附对氧化钨纳米线电学性能调控研究[D];湖南师范大学;2015年

4 方彦博;TiO_2薄膜的制备及电学性能研究[D];重庆大学;2015年

5 张伟娜;冶金多晶硅的电学性能研究[D];大连理工大学;2008年

6 刘隆冬;钛镁酸铋—钛酸铅高温铁电薄膜的制备及其电学性能研究[D];合肥工业大学;2013年

7 郝兰众;氧化物介质多层膜的生长与电学性能的研究[D];电子科技大学;2005年

8 张锋;金属氧化物陶瓷/银复合材料的电学性能研究[D];华中科技大学;2005年

9 姚官生;GaAs/AlGaAs HEMT材料的结构与电学性能研究[D];哈尔滨工业大学;2007年

10 井源源;多晶FeS_2薄膜电学性能研究[D];浙江大学;2006年

，

本文编号：2506278