新型稀土转换发光材料的合成及可见光光解水制氢的研究
发布时间：2019-11-07 18:37
【摘要】：目前,环境污染和能源危机是两大人类所面临和急需解决的问题。传统的不可再生能源(煤、石油、天然气等化石燃料)是目前使用的主要能源,但在使用过程中不仅造成了严重的环境污染,而且由于它们的不可再生性必将面临着在可预见的不久将被消耗殆尽。氢能被认为是未来最理想的绿色能源之一,如何开发和利用氢能已经引起世界各国和科研学者的关注。上世纪七十年代,Fujishima发表了一篇关于半导体Ti02电极分解水制氢气的论文,其文中提出的利用太阳光催化分解水制氢被认为是最佳制氢途径之一。由此便开始了对半导体光催化水解制氢的深入研究。目前,由于上转换发光材料具有良好的化学稳定性和热稳定性等特点是研究较多的一类新型转换发光材料,但有待于进一步进行改善和提高光催化剂在催化和制氢方面的催化活性。近几年,我们实验小组一直从事将Ti02复合上转光剂进行光催化水解制氢的研究。我们发现复合后催化剂的光催化活性明显提高,主要是由于上转光剂可以将能量较低的可见光转变成可以激发Ti02的紫外光。然而由于Ti02相对较高的还原电位会导致较低的光催化反应速率。为了同时保持高的光催化活性和高的光催化反应速率,我们选择了宽带隙并且本身具有较低还原电位的半导体材料作为催化剂,然后复合上转换发光材料进行光催化水解制氢的研究。另外,我们还致力于将复合物催化剂固定在基板上以薄膜的形式参与到催化反应中的研究,目的是为了解决光催化剂难分离难重复利用的缺点。我们做的主要工作是：1.通过水热法制备纳米光催化材料KTaO3,用溶胶-凝胶和煅烧法合成了上转光剂Er:YAG,并通过水热合成与超声波分散的方法合成光催化剂Er:YAG/MoSe2-KTaO3复合物,并且对新合成的物质分别进行了X-射线粉末衍射技术(XRD)、能量色散X射线光谱仪(EDX)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外可见吸收光谱(UV-vis).光致发光光谱(PL)等表征。首先,在可见光激发下,在CH3OH溶液中通过Er:YAG/MoSe2-KTaO3复合物的光催化制氢的进程情况来检测其光催化活性。另外,研究了光催化剂Er:YAG/MoSe2-KTaO3复合物在可见光照射下对催化活性制氢量的影响因素,如：上转光剂与KTaO3的质量比、煅烧温度、煅烧时间及溶液的初始酸度等。2.采用溶胶-凝胶、浸渍法和水热法合成四元光催化材料Er:YAG/Pt-RuO2/KTaO3。对合成的Er:YAG/Pt-RuO2/KTaO3进行了相应的表征,同样对其用于光催化分解水制氢活性进行了研究,同时研究了影响催化剂Er:YAG/Pt-RuO2/KTaO3催化水解制氢的活性因素。3.采用水热法制备纳米光催化材料NaNbO3,溶胶-凝胶法合成了上转光剂Er:YAP,再通过超声分散法和加热沸腾法制备的新型光催化剂Er:YAP/MoS2-NaNbO3复合物,并且对其进行了表征。在可见光激发下,在CH3OH溶液中,通过Er:YAP/MoS2-NaNbO3复合物的光催化制氢的进程情况来检测其光催化活性。并且对影响光催化活性的一些重要因素进行了研究。4.采用水热法制备纳米光催化材料La2Ti2O7,将制备好的上转光剂Er:YAP与La2Ti2O7复合后再负载MoS2,得到可用于可见光催化制氢的纳米复合粒子,即Er:YAP/MoS2-La2Ti2O7。并对其进行了分别的表征。Er:YAP/MoS2-La2Ti2O7纳米复合粒子的可见光催化活性通过在可见光激发下光催化水解CH3OH制氢来检测。并且对影响催化活性的因素进行了研究。5.采用水热法合成光催化材料NiGa2O4,将NiGa2O4、上转光剂Er:YAG和MoS2通过超声分散法和加热沸腾法合成了相应的光催化剂Er:YAG/MoS2-NiGa2O4。对合成的Er:YAG/MoS2-NiGa2O4进行了表征。同样又研究了影响催化剂Er:YAG/MoS2-NiGa2O4催化水解制氢的活性因素。6.采用水热法合成光催化材料BiVO4和NiGa2O4,与合成的上转光剂Er:YAG和MoS2,利用超声分散和加热沸腾法制备了新型的光催化剂Er:YAG/MoS2-BiVO4/NiGa2O4复合物,对新合成的物质也进行了相应的表征。在可见光照射激发下,使用CH3OH作牺牲剂,对制备的可见光催化剂Er:YAG/MoS2-BiVO4/NiGa2O4的催化制氢活性进行了研究。与此同时,对影响光催化剂Er:YAG/MoS2-BiVO4/NiGa2O4催化水解制氢活性的因素进行了考察,如：Er:YAG和BiVO4/NiGa2O4质量比、催化剂量煅烧温度、煅烧时间及可见光照射强度等。
【图文】：
到世界各国政府和科学研究者的注意。１９７２年，日本学者Ｆｕｊｋｈｉｍａ和Ｈｏｎｄａ首次逡逑利用Ｔｉ化电极O喎纸馑频校伞Ｂ畚闹刑岬嚼锰艄獯呋纸猓Γ爸疲Ρ坏笔卞义夏甏衔亲罴阎瓢蓖揪吨唬迹保保庵纸裟茏艿姆椒ㄑ杆傥义希慑义，
本文编号：2557408
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