二维与零维碳材料的制备及其在非酶葡萄糖传感器上的应用

发布时间：2020-03-22 17:16

【摘要】：血糖浓度是许多疾病如糖尿病和内分泌代谢紊乱的重要指标,对葡萄糖浓度进行准确,快速、灵敏而周密的监测对相关疾病诊断和治疗具有非凡的意义。非酶葡萄糖传感器具有成本低、线性范围广、灵敏度高和响应快速等特点,是当前生物传感器领域研究的热点。作为非酶葡萄糖传感器中识别元件的关键和核心,电极材料对于传感器的性能起到了至关重要的作用。石墨烯作为电极材料具有高比表面积、高迁移率和较低噪声,且结构中含有大量缺陷和丰富的官能团。与此同时,作为碳点的一种,石墨烯量子点具有较大的比表面积,丰富的边缘位置和固有的催化活性。这两种碳材料的引入有利于电化学传感性能的提高。本论文介绍了这两种碳材料的合成方法、物理化学性质及其在非酶葡萄糖传感器领域的相关工作。以电子转移能力和活性位点为电化学性能的衡量标准,从这两个角度分别考察了石墨烯和石墨烯量子点作为载体在构建非酶葡萄糖电化学生物传感器时的性质。具体研究内容如下:首先,采取“自上而下”的合成路线,实现了从鳞片石墨到氧化石墨烯、石墨烯量子点的制备。通过的结构和形貌分析,发现相比于石墨烯量子点,氧化石墨烯具有更低的无序度和更少的含氧官能团。并通过电化学数据分析可知,GO具有更小的电荷转移电阻,而GQDs对葡萄糖有微弱得到电流响应。其次,采用了一种简单、快速的微波水热法合成了氧化亚铜/石墨烯和氧化亚铜/石墨烯量子点复合材料。结果表明氧化亚铜/还原氧化石墨烯具有更优的葡萄糖催化性能和更小的电荷转移电阻。最后,基于上一章的研究结果,石墨烯作为电子转移的导电桥梁更有利于葡萄糖敏感性能的提高。通过三维石墨烯结构,调节复合材料的界面结构对葡萄糖敏感性能进行优化。提出了通过水热、刻蚀和煅烧的方法得到了三维石墨烯包裹的钴酸铜。实验表明,该材料具有更佳灵敏度,更低的检测极限和良好的抗干扰性。
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最终会缩短人的寿命。逡逑国际糖尿病联盟（ＩＤＦ）发布了邋２０１７全球第八版糖尿病地图。根据ＩＤＦ数据显逡逑示，全球糖尿病成人患者达４．２５亿，糖尿病患者（２０－７９岁）总数量变化图如图１．１逡逑所示。其中，中国患病人数达丨．１４亿人，糖尿病负担最重，未诊断率高达５３．６％。这逡逑意味着每２名中国成年糖尿病患者中便有１位未确诊。逡逑５００逡逑４５０逦４１５逦４２５逡逑４００逦３６６逡逑３５０逡逑３００逦２吆逡逑ｈｉｉｉｌｉｌｉ逡逑２０００逦２００３逦２００６逦２００９逦２０１１逦２０１３逦２０１５逦２０１７逡逑图１．１糖尿病患者（２０－７９岁）总数量变化图逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｃｈａｎｇｅｓ邋ｉｎ邋ｔｏｔａｌ邋ｎｕｍｂｅｒ邋ｏｆ邋ｐａｔｉｅｎｔｓ邋ｗｉｔｈ邋ｄｉａｂｅｔｅｓ邋（２０－７９邋ｙｅａｒｓ邋ｏｌｄ）逡逑对血糖浓度的可靠，准确，快速，敏感和周密监测，对疾病的预防和诊断和治疗逡逑具有非凡的意义。逡逑１逡逑

逦二维与零维碳材料的制备及其在非酶葡萄糖传感器上的应用逦逡逑１．１．２非酶葡萄糖电化学传感器逡逑电化学葡萄糖传感器技术由于具有诸多更吸引人的特征诸如灵敏度更高、成本更逡逑低、操作更容易、响应时间更快以及便携式葡萄糖传感设备的小型化和构建潜力使其逡逑成为当前研宄的热点之一。电化学葡萄糖传感器一般分为两类，酶（ＥＧＳ）和非酶促逡逑传感器（ＮＥＧＳ）。ＥＧＳ由于酶的变性，电极表面和酶之间的低效电子转移，繁琐的逡逑固定技术（吸附，包埋，共价连接和交联），热和化学变形，差的酶再现性，稳定性逡逑和ｐＨ值不足以及湿度和温度依赖性，，所有这些都会影响ＥＧＳ的性能，显示出一定的逡逑局限性。ＥＧＳ的上述缺点可以通过ＮＥＧＳ形式的催化电化学过程有效解决，这是传逡逑统技术的一种有效的替代方法。ＮＥＧＳ具有制作过程简单、稳定性好、灵敏度高和选逡逑择性好等特点受到广泛的关注。逡逑ＮＥＧＳ主要由待测物、识别元件、换能器（信号放大装置）和显示器四个部分组逡逑成。结构示意图如图１．２所示。其基本原理是基于敏感材料与葡萄糖的直接电化学非逡逑酶促反应来获得电流信号。特别地，通过一些纳米材料修饰裸电极表面来提供较高的逡逑比表面积和增强电化学效应。逡逑逦ｙ逦邋／逡逑逦ｒ
【学位授予单位】：海南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;O657.1

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本文编号：2595364