基于氧化石墨烯复合膜的制备及其分离性能研究

发布时间：2020-03-29 06:12

【摘要】：染料废水和油水乳液随着科技的发展和人们物质生活水平的不断提高被大量的排放到环境中,严重危害了人类的健康。因此,如何有效的去除染料废水和分离油水乳液已成为人们迫切需要解决的问题。膜分离技术因其高效率、低能耗、易操作和低投入等优势发展起来的一项高新技术已在处理染料废水和油水乳液得到了广泛的应用。作为膜分离过程中的基础,膜材料的选择对于膜能否实现对目标物的有效分离具有决定性的作用。氧化石墨烯,作为石墨烯最重要的衍生物,具有片状纳米结构、超大的比表面及表面易于修饰含氧官能团等特点,近年来与其相关的复合材料在膜分离上的应用得到了广泛的研究。为制备出优异的稳定性能、高水通量和良好分离性能的氧化石墨烯基分离膜,本课题将采用真空抽滤技术,以片状氧化石墨烯纳米材料为基质材料分别结合氧化锌纳米棒、二氧化钛纳米粒子和异硬脂酸等材料制备三种新型的氧化石墨烯复合分离膜。通过各种表征手段对所制备膜的结构和形貌进行表征分析,并详细探讨膜的稳定性及其用于目标物的分离性能,主要的研究内容和结果如下:(1)以孔径为0.22μm的商业混合纤维素膜为基膜,以低氧化程度的石墨烯纳米片和氧化锌纳米棒为成膜材料,采用真空抽滤技术成功制备氧化石墨烯/氧化锌纳米(LGO-ZnO)复合膜。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、原子力学显微镜(AFM)和拉曼光谱(Raman)对复合膜的结构和表面形貌进行表征,结果表明在真空压力下氧化锌纳米棒成功嵌入到膜层间,LGO-ZnO膜呈层状堆叠结构。通过水中的稳定性实验表明,LGO-ZnO膜具有比LGO膜更加优异的稳定性。同时进行水通量和对亚甲基蓝染料截留实验,结果表明,该膜表现出优异水通量(1313 L m~-22 h~-11 bar~(-1))和对亚甲基蓝的截留率(99.4%)。(2)以孔径为0.22μm的商业混合纤维素膜为基膜,以氧化石墨烯和二氧化钛纳米粒子为主要成膜材料,采用真空抽滤法成功制备聚乙烯亚胺交联的氧化石墨烯/二氧化钛(GO-TiO_2-PEI)复合膜。通过FT-IR、TEM、SEM、Raman、X射线光电子能谱(XPS)、AFM和XRD对GO-TiO_2-PEI膜的形貌和结构进行表征分析,结果表明该膜呈致密的层状堆叠结构。通过静态水接触角测试和膜在水中稳定性的对比实验表明,该膜具有良好的亲水性和稳定性。通过对牛血清蛋白的抗污性能实验表明,GO-TiO_2-PEI膜水通量恢复至原来的72.4%,表现出良好的抗污性能。研究GO-TiO_2-PEI膜的水通量和对各种染料的截留,结果表明GO-TiO_2-PEI膜的水通量为48.6 L m~-22 h~-11 bar~(-1)并且对亚甲基蓝、罗丹明B、甲基橙、日落黄、苋莱红和新胭脂红染料的截留率分别达到100%、99.4%、99.1%、98.4%、95.1%和97.6%。(3)以孔径为0.22μm的商业混合纤维素膜为基膜,以氧化石墨烯纳米片和异硬脂酸为成膜材料采用真空抽滤技术成功制备氧化石墨烯/异硬脂酸(GO-ISA)复合膜。通过FT-IR、SEM、热重分析(TG)、XRD、Raman和AFM对膜的形貌和结构进行表征分析,结果表明GO-ISA膜呈无规则堆叠薄膜,且具有比氧化石墨烯膜更加优异的热稳定性。采用三因素三水平的响应曲面BBD实验优化理论对甲苯/水乳液的截留条件进行优化,结果表明,在GO/ISA质量比为1:2、滤液体积20 mL和膜处理温度50°C的最佳条件下,可达到GO-ISA膜对甲苯/水乳液的最优截留率93.7%。
【图文】：

形貌,石墨,衍生物,氧化石墨

第 1 章绪论烯概述及其在膜分离领域的应用烯概述零维的富勒烯(Fullerene)、1991 年一维碳纳米管(Carbo.1)被发现以来，石墨烯以及其他的碳纳米材料一直是纳1,2]。2004 年，英国曼彻斯特大学 Geim 等[3]组通过机械热解石墨而得到了能够稳定存在的单层二维结构的石墨对新型碳纳米材料的关注。氧化石墨烯(graphene oxide, 烯衍生物之一，其是一种由单碳原子以 SP2杂化形式组构的纳米材料。与石墨烯在形貌、化学键键合方式和特米片结构和超大的比表面使得氧化石墨烯被认为是过滤在过去的十年里，基于氧化石墨烯复合材料被广泛用于滤和筛分领域的巨大应用前景[4,5]。

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江苏科技大学工程硕士学位论文因此，，除了氧化石墨烯制备过程中的氧化机制，其确切的化学结构目前仍争议。尽管如此，仍然有很多科学家致力于解释氧化石墨烯的化学结构，化石墨烯的结构模型，如 Lerf-Klinowski 模型[10]、Ruess 模型[11]、Hofmann[12lz-Boehm 模型[13]、Dekany 模型[14]以及 Nakajima-Matsuo 模型[15]。在这些模Klinowski 模型(图 1.2)是目前最为人们所接受的模型。
【学位授予单位】：江苏科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ051.893;X703

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