碱金属盐改性中低放高硼废液固化水泥水化机理研究

发布时间：2020-04-02 01:14

【摘要】：随着工业技术的发展和人类社会的进步,人类对于能源的需求与日俱增。在过去的几十年里,化石燃料是人类获取能源的主要方式。但由于化石燃料的燃烧会给环境带来诸多污染,同时化石燃料是不可生资源,所以核能将逐渐成为未来经济发展的支柱。在推动核能发展的同时,核废液的处理日益成为国际性的话题。在诸多核废液处理与处置的方法中,采用水泥基材料固化核废液的方法最为普遍。由于核废液中含有高浓度的硼酸,硼酸会延缓水泥基材料的水化进程,对水化后固化体的性能产生影响,使得水泥固化体性能无法完全满足实际的需求。因此,采用合理的技术手段,改进水泥基材料的配方,提升水泥固化体的性能成为研究的关键。论文采用水泥、膨润土、石灰作为固化材料,研究了含有不同浓度硼酸的模拟核废液对水泥固化体性能的影响。同时,论文通过在模拟核废液中添加锂盐改性剂,提升固化体的性能,使水泥固化模拟核废液的固化体满足工业的需求。另外,论文通过改变模拟核废液中NaOH浓度,调节模拟核废液的pH值,研究不同pH值对固化体性能的影响。论文采用XRD,FTIR,TG-DSC,SEM,微量热等技术手段,研究不同浓度硼酸及锂盐改性剂对水泥基材料水化进程及水化产物的影响。实验研究主要得到以下结论:(1)在模拟核废液中加入硼酸能够降低水泥固化体的抗压强度,尤其对固化体早期的抗压强度值影响较大。同时,随着模拟核废液中硼酸浓度的提升,固化体抗压强度的损失逐步变大。(2)XRD检测结果显示硼酸的加入能够促进Ca_3(BO_3)_2的形成,对水泥浆体产生缓凝的效果。同时,BO_3~(3-)能够与水化产物AFt中的SO_4~(2-)发生交换,形成具有BO_3~(3-)的新矿物B-AFt(3CaO·Al_2O_3·2Ca[B(OH)_4]_2·Ca(OH)_2·30H_2O),但硼酸的加入不改变AFt的微观形貌。(3)在模拟核废液中加入LiOH或者LiCl均能够提升固化体的抗压强度。同时LiOH和LiCl的加入均存在最佳掺量,当LiOH的掺入量为水泥质量的0.75%时,或者当LiCl的掺入量为水泥质量的0.5%时,水泥固化体在各龄期表现出最佳的抗压强度。(4)在模拟核废液中加入锂盐能够提升固化体水化早期孔溶液的pH值,促进钙矾石的形成,提高固化体的抗压强度。同时,锂盐的加入提升了混合料的水化速率,提升了水化产物中化学结合水的含量,有利于固化体性能的提升。但锂盐的加入没有改变水化产物的类型。(5)模拟核废液的pH值影响水泥固化体的抗压强度。随着模拟核废液pH值的提升,水泥固化体各龄期的抗压强度值逐步提升。当模拟核废液的pH值为3时,加入LiOH无法提升固化体的宏观性能;当模拟核废液的pH值为5和7时,加入LiOH能够提升固化体的抗压强度,但不会改变固化体的水化产物类型。
【图文】：

核电工业,核废液,总发电量,核废料

年占全世界总发电量的16%[2]。图1为中国核电发展预测[1]。图1 中国核电发展预测1.1.2 核废液废物处理的意义核电工业在迅猛发展的同时，核废料的处理也逐步上升到国际化的程度。利

工艺流程图,水泥固化,工艺流程图,核废料

水泥固化核废料的技术起步较早，其原理是：将水泥基胶凝材料与核废物按照一定的比例混合均匀，在室温条件下形成固化体，将核废物固定在水泥基材料中，其工艺流程见图1-2。采用水泥基材料固化核废液，一般固化的为中、低级放射性废物。水泥固化核废料的研究技术发展了很多年，现在的技术已经相当成功，并且在处理核废液工业中得到广泛运用。水泥固化核废料技术的工艺简单，对设备要求低，生产能力大。此外，，采用水泥固化核废料的过程中没有废气的产生，没有废气净化的问题，同时投资和运行的成本较低，固化时产生的污染很小，因此，采用水泥基材料固化核废料目前是被广泛接受的固化方法。图1-2 水泥固化工艺流程图水泥固化体的稳定性影响固化体中核废物的浸出，固化体的孔结构及孔隙率将影响固化体中核废物的传递。采用水泥基材料固化核废料，固化体在成型的过程中
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ172.1

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