质子交换膜燃料电池阳极催化剂的自组装制备及其性能研究

发布时间：2020-04-23 03:26

【摘要】：燃料电池被认为是21世纪最有希望用于便携式电子产品和交通运输的能源转换装置,特别是直接甲酸燃料电池和直接甲醇燃料电池。这是因为甲酸和甲醇来源广泛、价格低廉,而且携带和贮存都非常容易。以其为燃料的直接甲酸和直接甲醇燃料电池具有能量转化效率高、能量密度大和环境污染小等优点。到目前为止,铂族金属仍然是燃料电池阳极催化剂的主要成分,但铂族金属是一种稀有金属,在自然界中资源有限,而且价格昂贵。虽然铂族金属催化剂具有优异的催化活性,但易被表面吸附的CO中间体毒化,导致其催化稳定性较差。这两个因素是铂族金属在燃料电池商业化应用中的主要挑战。本文通过开发合适的催化剂载体以及新的合成方法,致力于改进Pt族金属催化剂的催化性能以及提高其利用率。主要研究进展如下:(1)用磷钼酸(HPMo)将原始石墨烯表面非共价键功能化,随后采用自组装法将钯纳米花均匀的生长在石墨烯表面,从而制备出Pd NF/HPMo-G催化剂。在实验中通过调节PH值控制钯纳米粒子的形状生长,生成的纳米花形状催化剂对甲酸氧化具有优异的催化活性和稳定性。通过实验发现,Pd NF/HPMo-G表现出的甲酸氧化峰电流密度为1.02 A·mg~(-1),分别是Pd NS/HPMo-G和Pd NP/G的4.43倍和7.85倍。同时抗CO中间体中毒的性能也比商业E-TEK(Pt/C)有明显的提高。这种催化性能的显著提高可归因于独特的纳米花形状、HPMo的加入以及原始石墨烯这三者所带来的巨大协同效应。(2)将甲基葡胺型离子液体经过水热反应后形成富含N的碳,然后富含N的碳修饰的石墨烯负载Pt纳米粒子,得到的G@N-rich C@Pt催化剂相比于G@Pt和商用Pt/C催化剂表现出更优异的甲醇氧化催化活性,G@N-rich C@Pt的甲醇氧化峰电流密度分别是G@Pt和商用Pt/C催化剂4.19和5.66倍。同时G@N-rich C@Pt催化剂还表现出更好的稳定性。G@N-rich C@Pt所表现出来的优异性能主要归因于加入富含N的碳、Pt纳米颗粒与原始石墨烯的协同作用,这种协同作用可以很好的促进电化学氧化过程。这个工作提供了一种简便的方法来制备低载量高性能的Pt基甲醇氧化催化剂。
【图文】：

图 3.1 Pd NF/HPMo-G 的制备过程示意图研究 HPMo 非共价修饰的原始石墨烯。HPMo-G10 分钟的超声处理足以分散），并且可以保持至相反，，将原始石墨烯分散在去离子水中是非常具后，石墨烯也容易聚集并沉淀（图 3.2A 左图）。烯的表面改性。通过 EDX 数据分析，HPMo-G了 HPMo 成功地非共价修饰了原始石墨烯（图 3

图 3.1 Pd NF/HPMo-G 的制备过程示意图通过分散实验研究 HPMo 非共价修饰的原始石墨烯。HPMo-G 可以很容易地离子水中（5-10 分钟的超声处理足以分散），并且可以保持至少 8 小时的分散 3.2A 右图）。相反，将原始石墨烯分散在去离子水中是非常具有挑战性的，甚的超声波处理后，石墨烯也容易聚集并沉淀（图 3.2A 左图）。这个结果表明 H用于原始石墨烯的表面改性。通过 EDX 数据分析，HPMo-G 中的 Mo 含量，进一步证实了 HPMo 成功地非共价修饰了原始石墨烯（图 3.2B）。
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TM911.4

【参考文献】

相关期刊论文 前2条

1 兰月;;中国燃料电池应加速产业化[J];电源技术应用;2010年09期

2 孔宪文,桂敏言,冯玉全;燃料电池发电技术现状与前景[J];东北电力技术;2002年03期

本文编号：2637299