可控炭材料的探索制备及对金属离子吸附研究

发布时间：2020-05-05 21:20

【摘要】：炭材料由于特殊的孔道结构和丰富的表面官能团,在金属离子的吸附方面有着很重要的用途。近几年,虽然在孔道形貌调控上取得了很大的进展,但是依旧是一个亟待解决的难题。因此,可控炭材料的制备是一个值得研究的问题。本文主要从以下几个方面进行研究:(1)以紫苏秸秆废料、不同比例的紫苏蓖麻秸秆废料为原料,以KOH造孔法高温炭化制备炭材料;(2)以蓖麻秸秆、葵花盘、蚕茧为原料,采用直接炭化法和甲醛交联法制备炭材料;(3)以一定比例的蓖麻秸秆和葵花盘混合废料为原料,采用金属离子造孔法制备炭材料;(4)以不同比例的蓖麻秸秆和葵花盘混合废料为原料,采用甲醛交联法制备炭材料。研究结果如下:以紫苏秸秆和不同比例的紫苏蓖麻秸秆为原料,以KOH为造孔剂高温炭化制备炭材料,并对Cu~(2+)、Al~(3+)、Fe~(3+)、La~(3+)进行吸附,发现当炭化温度升高时,炭材料的比表面积逐渐增大,但是从红外图中可以看出,随着温度的升高,炭材料表面的含氮、含氧官能图逐渐减少。另外,与紫苏秸秆或蓖麻秸秆制备的炭材料相比,使用不同比例的紫苏蓖麻秸秆复合原料制备的炭材料,其比表面积、微孔总体积、吸附平均孔径都发生了明显变化。在700℃时,当紫苏秸秆与蓖麻秸秆的质量比为1:2时,其比表面积达1305m~2/g,并且对稀土La~(3+)的吸附性能有了明显的提高,在25℃时,最大吸附量为20.02mg/g。以蓖麻秸秆、葵花盘、蚕茧为原料,在炭化温度为200℃时采用直接炭化法和甲醛交联法制备炭材料,并对Cu~(2+)、Al~(3+)、Fe~(3+)、La~(3+)进行吸附,发现低温时可以较好地保护表面含氮、含氧官能团,但是由于炭化温度较低,不利于造孔。另外,与直接进行炭化相比,采用甲醛交联法制备的炭材料对Cu~(2+)的吸附性能明显提高,其中以蚕茧为原料制备的炭材料吸附效果最好,在25℃时,最大吸附量为23.78mg/g。以质量比为1:1的蓖麻秸秆和葵花盘废料为原料,以Li~+、Na~+、Cu~(2+)、K~+为造孔剂,甲醛为交联剂制备炭材料,探索金属离子对炭材料孔结构和表面官能团的影响,发现所制备的炭材料中,表面官能团几乎不发生改变,说明离子对炭材料表面的官能团影响较小。同时,离子造孔可以明显改变其比表面积及吸附平均孔径,实现对炭材料的可控制备。以不同比例的蓖麻秸秆、葵花盘废料为原料,采用甲醛交联法对其进行前处理制备炭材料,发现与蓖麻秸秆或葵花秸秆制备的炭材料相比,不同原料比例制备的炭材料可以有效改变孔径大小,调整孔道结构,产生新的含氧官能团,实现了对炭材料孔结构和表面官能团的可控制备,并且所制备的炭材料对稀土La~(3+)有较好的吸附性能,在25℃时,当蓖麻葵花质量比为1:2时,其吸附量达25.20mg/g。
【图文】：

热重曲线,前躯体,热重曲线

ACBM碳前驱体热失重率较高，高达 60%左右，是因为容易被灰化的含氮、含氧官能团和有机物质，导致产率较低；A率较慢，含氮含氧量较少，但是产率高；而 ACZM-12碳前驱体处高的含氮含氧官能团，还可以提高其产率。另外，从图中可以为 3 个阶段，在 200℃之前，失重率较小，是样品中的水和一些200~650℃热解速度加快，为炭化热解阶段，，部分不稳定的官能大量的挥发性物质[65]；650~800℃失重曲线变缓，表明在第二阶随着温度升高，热解生成的炭会继续脱去一些氢氧元素等[66]。红外光谱表征2 为 ACZM-12，ACBM，ACZS的红外光谱图。图 3.1 ACZS、ACBM、ACZM-12炭前躯体的热重曲线Fig3.1 TG curve of ACZS、ACBM、ACZM-12

红外光谱图,红外光谱,表面形貌分析,等温图

3.2 中可以看出，ACZS在 3500cm-1~3200cm-1处为-OH 的伸缩1000cm-1为-CH 面内弯曲振动峰；ACBM在 3500cm-1~3200cm-在 1250cm-1~1000cm-1处有 C-O 伸缩振动峰，750cm-1~650cm-1振动峰。而 ACZM-12峰型基本与 ACBM吻合，说明 ACZM-12本身，能够与金属离子发生配位反应。另外，还可以看出两种原料学反应，其性质基本与 ACBM类似。表面形貌分析及表面性质3 为 ACZS、ACBM、ACZM-12的 N2吸脱附等温图图 3.2ACZM-12、ACBM、ACZS的红外光谱Fig3.2 IR spectra of ACZM-12、ACBM、ACZS
【学位授予单位】：中北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;O647.3

【参考文献】