硼烷氨高效放氢导向的负载型金属光催化剂设计合成及其性能研究

发布时间：2020-05-09 08:08

【摘要】：氢能作为一种新型的清洁能源,不仅降低了不可再生能源的消耗还可减轻环境问题,逐渐成为人们关注的热点。硼烷氨(NH_3BH_3)储氢容量高达19.6 wt%,室温稳定、无毒,被认为是理想的、前景广阔的氢能源载体。但是,目前催化NH_3BH_3放氢体系(NH_3BH_3+2H_2O?NH_4BO_2+3H_2)还面临着如催化剂活性低、成本高等问题。因此,合理设计催化剂并提升其活性成为了NH_3BH_3高效放氢的关键。基于此,本论文从促进NH_3BH_3高效、低成本催化放氢的角度出发,以结晶度不同的氧化物、石墨相氮化碳(C_3N_4)半导体为载体,制备了一系列负载型金属纳米催化剂,并研究了它们在可见光照射下催化NH_3BH_3的放氢性能,主要结果如下:(1)以氧化物TiO_2、ZrO_2、Al_2O_3和SiO_2为载体,采用高温H_2还原方法制备了一系列高分散、具有可见光响应的Ru纳米催化剂,考察了金属负载量、还原温度、还原方法和载体对光催化NH_3BH_3放氢性能的影响。结果表明,催化剂中Ru纳米粒子的尺寸大小、在载体表面的分散度以及金属与载体间相互作用是影响催化剂光催化放氢活性的主要因素。其中,在400 ~oC、H_2还原制备的TiO_2负载1.0 wt%Ru的催化剂具有最高的可见光放氢活性,TOF值高达1034.5 min~(-1),是目前报道中催化活性最高的Ru基催化剂。(2)以不同前驱体合成了一系列的石墨相氮化碳(C_3N_4),并以其为载体,通过原位还原方法制备一系列非贵金属纳米催化剂,研究了不同的C_3N_4在可见光照射下的催化性能。结果表明,以不同原料为前驱体制备的C_3N_4具有的不同形貌、能带结构以及光生载流子分离效率是影响催化剂放氢活性的主要因素。其中,以尿素为前驱体的C_3N_4负载的Co催化剂具有最高的可见光放氢活性。(3)以结晶度不同的氧化物SiO_2和ZrO_2为载体,通过原位还原方法制备了一系列具有可见光响应的非贵金属(Co、Ni)纳米催化剂,探索了不同结晶度的载体对催化放氢活性的影响。结果表明,金属与载体的结晶度影响催化剂的放氢活性,结晶度低的催化剂具有更多的缺陷位,有利于催化放氢活性的提高。金属与载体均为无定形的催化剂表现出了高的活性,其中无定形的SiO_2负载无定形Co纳米粒子的催化剂在可见光照射下具有最高的活性,TOF值高达203.6 min~(-1)。
【图文】：

海洋能,新能源,可再生,风能

第一章绪论1.1 能源现状环境问题是 21 世纪最重要的话题之一。能源是人类生存发展不可或缺的物每一次进步都可能会有能源的革新[1]。能源的开发利用在一定程度上推动。目前，随着人口增长和工业生产的快速发展，对能源的需求直线上升，以不可再生的三大化石燃料煤炭、石油、天然气为主[2]。大量的开采利用料带来了一些严重的问题。一方面，不可再生能源短缺日益突出，虽然我但是总有用尽枯竭的一天。另一方面，能源的利用与环境有着密不可分的石燃料大规模的应用，一系列环境恶化问题也随之产生，如大气污染、温室因此，为了降低不可再生能源的消耗、减轻环境问题、促进经济和社会的可以替代化石燃料的可再生、清洁绿色新能源势在必行。太阳能风能海洋能

经济链,氢能

燃烧只会生成水，不会对人体和环境造成威，从而被循环利用；燃烧热值高，每千克氢燃烧所产生的氢气燃烧速度快，性能好，导热性好，，可作为传热载热能推动热力发动机工作，最主要的是可以用于燃料电以上优点，所以很多国家都致力于开发氢能，实现其潜经济链，表明了氢能从生产到利用的整个过程。目前解水和生物制氢。催化重整主要是以化石燃料为原材但是该方法不仅会不断地消耗储量有限的化石燃料，氢，虽然得到的氢气纯度比较高，但是效率比较低，高，不合算。生物制氢是一种环境友好的制氢方法，阶段，还无法大规模应用。研究表明，如果要大规模的储运，针对这一关键问题，这些年来国内外许多研10-11]。
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TQ116.2

【相似文献】