硫酸钙基复合载氧体的循环反应性能研究
发布时间：2020-05-19 17:47
【摘要】：化学链燃烧是一种新型的燃烧技术,其与传统燃烧方式的区别在于,化学链燃烧是在载氧体的作用下实现燃料与空气的非接触燃烧。通过这种新型的燃烧方式,可以避免氮氧化物的生成,实现CO_2的富集便于分离,同时还能实现能量的梯级利用。总之,化学链燃烧在CO_2减排领域具有很高的研究价值以及良好地应用前景。载氧体是化学链燃烧过程的关键,非金属载氧体Ca SO_4以其来源广泛、价格低廉、载氧率高而被视为是化学链商业化和工业化运用的潜在载氧体。在化学链燃烧中由于CaSO_4载氧体中的硫会以气相硫化物的形式释放而影响其寿命,因此控制气相硫化物的释放是研究CaSO_4载氧体的关键。本文采用机械混合法制备了一系列的CaSO_4/Cu O复合载氧体、Ca SO_4/Ca O复合载氧体。研究了CaSO_4/Cu O复合载氧体的还原反应性能和循环反应性能,以及Ca O/Ca SO_4复合载氧体的循环反应性能。探讨了不同反应条件对CO_2收率及硫化物释放的影响。利用烟气分析仪以及气相色谱仪分析反应尾气成分及浓度变化。采用XRD、SEM-EDS对固体残渣进行固体成分以及固体形貌的表征分析。研究结果表明:(1)在恒温还原实验中,Cu O的添加不仅提高了CO_2收率,同时还在一定程度上抑制SO_2的释放,这主要是Cu O的加入降低了竞争副反应的选择性;(2)在复合载氧体CuO/Ca SO_4的循环反应实验研究中,当还原反应温度为900℃,还原气体为5%CO,氧化气体为5%O_2时,随着氧化反应温度的升高,Cu O/CaSO_4复合载氧体的循环反应性能及FR-SO_2释放量逐渐降低,AR-SO_2释放量逐渐升高。(3)在O_2浓度为10%的氧化气氛下的不同氧化温度实验下,随着氧化温度的升高,CuO/CaSO_4复合载氧体的循环反应性能呈降低趋势,FR-SO_2释放量逐渐升高,AR-SO_2释放量也增加。(4)在Ca O/Ca SO_4复合载氧体的循环反应性能研究发现,CaO添加剂的使用显著提高了CO_2收率。加与不加入Ca O添加剂的情况下,在第1次循环后CO_2收率都略有下降;在随后的循环反应中,添加Ca O后,CO_2收率可保持在较高水平。引入Ca O添加剂后,COS-FR和SO_2-AR都显著降低,但是SO_2-FR的释放有所增加。SO_2的环境因子是主要的。(5)基于复合氧载体CaSO_4-Ca O的化学链燃烧循环实验,提高Ca SO_4-Ca O摩尔配比,有利于提高CO_2收率,并抑制COS的释放,但是对抑制SO_2释放的作用不明显;引入CaO添加剂,SO_2环境因子下降,但是当Ca O/Ca SO_4摩尔配比从1提高到2,SO_2环境因子基本不变。
【图文】：
图 2.1 实验装置流程图该反应器石英管的长度为 650mm，内径尺寸为 13mm，外径尺寸为 15mm用加热炉来对反应器加热以提供反应所需的热量。反应器的内部和外部分别有 K 型热电偶，其中一个用来测量样品的中心温度以得出反应的温度；另外热电偶用来测量电炉的温度，该热电偶置于反应器和电炉的中间位置。供气由北京七星华创所提供的质量流量计和转子流量计以及南京蕴通仪器有限提供的气体控制配气箱组成。在石英管反应器内反应所产生的尾气首先进入器进行冷凝。气体收集主要是利用集气袋进行收集，然后根据情况确定是否加入惰性气体进行稀释。所收集的尾气利用红外烟气分析仪进行分析测量。.3.1.2 实验步骤简介首先称量制备好的新鲜 CaSO4-CuO 复合载氧体装入石英管反应器的中部，两端填充适量的石英棉，填入石英棉的目的是为了防止细小的载氧体颗粒被携带。样品装置完成后进入预热阶段，在预热阶段使用氮气进行整个系统的
min20℃的升温速度达到 400℃，在 400℃的温度下保持 10min 不变；速率，升温速率降为每 min15℃，通过 20min 的时间达到 700℃，在环境下保持 10min；再以每 min10℃的升温速率达到所需反应温度束后，以 200ml/min 的气体流速通入还原气体 CO 进行还原反应。尾气利用集气袋进行收集，收集的气体利用红外烟气分析仪进行测应结束后切换成 N2对整个反应系统进行吹扫并降温，利用氮气对 20min，然后切换成氧气进行氧化反应，氧气的气体流量与还原气，为 200ml/min。氧化反应结束后，切换成 N2进行系统的吹扫，，同n 左右，进入下一次的循环反应。循环反应实验结束后通入氮气进行温度降到室温以后对固体样品进行回收，降温结束后回收残余样品进行后期的表征分析。 CaSO4-CaO 复合载氧体的循环反应性能研究1 实验装置简介
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ038
【图文】：
图 2.1 实验装置流程图该反应器石英管的长度为 650mm，内径尺寸为 13mm，外径尺寸为 15mm用加热炉来对反应器加热以提供反应所需的热量。反应器的内部和外部分别有 K 型热电偶，其中一个用来测量样品的中心温度以得出反应的温度；另外热电偶用来测量电炉的温度，该热电偶置于反应器和电炉的中间位置。供气由北京七星华创所提供的质量流量计和转子流量计以及南京蕴通仪器有限提供的气体控制配气箱组成。在石英管反应器内反应所产生的尾气首先进入器进行冷凝。气体收集主要是利用集气袋进行收集，然后根据情况确定是否加入惰性气体进行稀释。所收集的尾气利用红外烟气分析仪进行分析测量。.3.1.2 实验步骤简介首先称量制备好的新鲜 CaSO4-CuO 复合载氧体装入石英管反应器的中部，两端填充适量的石英棉，填入石英棉的目的是为了防止细小的载氧体颗粒被携带。样品装置完成后进入预热阶段，在预热阶段使用氮气进行整个系统的
min20℃的升温速度达到 400℃，在 400℃的温度下保持 10min 不变；速率，升温速率降为每 min15℃，通过 20min 的时间达到 700℃，在环境下保持 10min；再以每 min10℃的升温速率达到所需反应温度束后，以 200ml/min 的气体流速通入还原气体 CO 进行还原反应。尾气利用集气袋进行收集，收集的气体利用红外烟气分析仪进行测应结束后切换成 N2对整个反应系统进行吹扫并降温，利用氮气对 20min，然后切换成氧气进行氧化反应，氧气的气体流量与还原气，为 200ml/min。氧化反应结束后，切换成 N2进行系统的吹扫，，同n 左右，进入下一次的循环反应。循环反应实验结束后通入氮气进行温度降到室温以后对固体样品进行回收，降温结束后回收残余样品进行后期的表征分析。 CaSO4-CaO 复合载氧体的循环反应性能研究1 实验装置简介
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【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ038
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本文编号：2671252
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