基于荷电功能化CNT的流动电极制备及电容法脱盐性能研究

发布时间：2020-06-02 15:11

【摘要】：流动电极电容法脱盐技术(Flow-electrode Capacitive Deionization,FCDI)是一种采用正/负流动电极与阴阳离子交换膜耦合的新型电容法脱盐技术。本文重点探究了采用新型磺化碳纳米管(CNT-S)电极材料制备具有高分散性、良好悬浮稳定性和高比电容的流动电极液的工艺方案,并且成功搭建了一套FCDI脱盐装置,探究了脱盐性能较优的FCDI工艺操作参数,这为推进FCDI技术的实用化开发提供了良好的实验基础。为探究综合性能优良的流动电极液的制备方案,本文首先采用磺化功能化制备了CNT-S电极活性材料,与去离子水混合制备流动电极液,重点分析了改性前后流动电极液的比电容、分散性和悬浮稳定性变化规律;同时还通过添加分散剂的方式对流动电极液进行性能改进,探究了水性分散剂种类(十二烷基硫酸钠SDS和十六烷基三甲基溴化铵CTAB)和含量对流动电极液性能的影响。结果表明,CNT-S电极液的平均粒径为220nm,Zeta电位值为-18.4mV,均低于CNT电极液(295nm、-5.447mV),其分散性和悬浮稳定性明显优于CNT电极液,并且CNT-S电极液的比电容为16.32F/g,具有较好的电容稳定性。与CNT-S具有相同负电荷特性的分散剂SDS比具有相反电荷特性的CTAB更有助于提高CNT-S流动电极液的分散性和悬浮稳定性,并且当SDS与CNT-S质量比由0增加至0.8,CNT-S电极液的比电容呈现先增加后下降的趋势,在SDS质量比含量为0.4时,比电容达到最大值为33.70F/g。本文基于所设计的FCDI组件,采用优选的CNT-S流动电极液,通过改变CNT-S液体电极的流动模式分别构建了静态电极电容法脱盐(SCDI)系统和动态电极电容法脱盐(FCDI)系统。基于SCDI系统,本文研究了工作电压、原料液浓度等工艺参数对组件脱盐性能的影响。结果表明,当工作电压为1.3V时,该组件的脱盐效率和饱和吸附速率达到最大,分别为45.85%、0.244mg/min;原料液浓度从1.0g/L增加至35.0g/L NaCl时,SCDI组件的脱盐效率由45.85%降低至10.43%,但其单位盐移除通量由0.067g/min增加至0.546g/min。在工作电压1.3V,原料液浓度为1.0g/L NaCl时,对SCDI组件的饱和吸附和脱盐稳定性测试结果表明:在250min时CNT-S流动电极的吸附能力开始趋于饱和,其平均比吸附率为14.55mg/(g·min)、盐移除效率可达45.6%,是CNT流动电极性能的1.6倍;经20次循环脱盐后,CNT-S流动电极再生效率可达95.1%,具有良好的循环稳定性。本文还在已优化的工艺参数基础上,探究了原料液与流动电极液的流速比对FCDI脱盐性能的影响。结果表明:当流动电极流速为150 mL/min、NaCl溶液流速为100ml/min时,FCDI组件的盐移除效率达到最高(83.34%),达到饱和吸附的时间最短为240min。本文还采用吸附和脱附过程独立运行的FCDI双组件联用系统考察了脱附过程中冲洗液流量对电极再生性能的影响。结果表明,当冲洗液和原料液流量比由5/5降低至2/8时,电极的脱盐效率和再生效率均降低,分别降至77.58%、83.13%。
【图文】：

阶段,脱附,工作原理图,带电离子

图 1-1 CDI 技术的工作原理图：(a) 吸附阶段；(b) 脱附阶段he Schematic diagram of the Capacitive Deionization Technology: Thprocess (a) and the desorption process (b) of CDI.（a）为 CDI 吸附过程。通过外加低压直流电源在两个相一定的电势，当原料液流经两电极板间的流动通道时，原将在静电场的作用下发生定向迁移并吸附在两侧的电极液中离子的脱除达到淡化的目的。图 1-1（b）为 CDI 脱上吸附的带电离子达到或接近饱和时，，通过倒极、短路或极板的电荷性，从而促使电极板上所吸附的带电离子完成随冲洗液排出组件，完成电极的再生。法脱盐技术的限制因素I 技术概念的提出，至今 CDI 技术已有近半世纪的研究历

液流电池,工作原理图

图 1-2 液流电池的工作原理图Fig.1-2 The Schematic diagram of the Flow Redox Cell.性物质被包裹在固态阴/阳极内部的蓄电池不同的是，液质均以液态的形式存在，其既可作为电极的活性材料还可。在液流电池的体系中，正、负极的电解液活性物质分别中，均通过泵打进入电池组件，并在离子交换膜两侧的电还原、氧化反应。液流电池通过这种可逆的氧化还原反应相互转换。流电池的相关研究[38-39]迅速发展，美国、日本、英国等多流电池体系，如：铁-铬液流电池、多硫化钠-溴液流电池液流电池等，液流电池技术日渐趋于成熟。近年来美国超过 10MW/40MW·h 的全钒氧化还原液流电池 VRB 储于产业化应用需求的液流电池技术。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ085.47

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