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焦油热解过程铁基载氧体释氧性能数值计算及实验研究

发布时间:2020-06-05 00:49
【摘要】:化学链技术是一种新型、高效的利用技术,利用载氧体作为中间介质,将单一反应转化为两级或者两级以上的二级反应,可以有效的降低熵变,提高能源利用率。课题组基于化学链技术提出了化学链煤焦油裂解制备炭黑的新技术,经过前期研究发现,铁基载氧体在煤焦油裂解制备炭黑过程中,具有良好的反应性能,且能够在一定程度上促进煤焦油裂解与碳链的形成,实现高效制取炭黑的目的;对比传统炭黑工艺,该法具有低能耗、低污染、高利用率的特点。但其反应规律及炭黑形成机理方面尚不明确。本文针对化学链煤焦油裂解制取炭黑工艺,进行进一步的探索与优化,主要研究内容及结果如下:首先,利用TG/FTIR/GCMS技术,针对煤焦油与为研究对象的化学链裂解实验,分析煤焦油裂解过程的阶段性,研究载氧体在化学链裂解过程中所起的催化作用,探讨不同温度下煤焦油裂解产物及规律,并基于Arrhenius公式研究各反应阶段下的活化能,阐释煤焦油裂解阶段的阶段性与载氧体对其的催化作用。其次,利用Material Studio软件针对对焦油化学链热解制备炭黑过程中可能发生的副反应与炭黑聚集体演变过程进行模拟。针对模拟结果,基于Gibbs自由能最小化原理,分析了该过程中主反应与其他竞争反应(二次反应)之间相互影响的特性。计算了各竞争反应前后吉布斯自由能变化和反应平衡常数,从理论上,说明了利用铁基载氧体,煤焦油不完全燃烧制取炭黑过程的可行性,且具有低NOX排放的特性,对于各竞争反应的竞争性与进行程度进行了模拟对比,结合分子模拟和热重实验研究聚集体演变过程,进而分析得到煤焦油化学链制取炭黑的形成机理,对进一步研究焦油热解反应具有指导意义。此外,采用TG-MS联用的方法,开展了煤焦油化学链热解制备炭黑反应产物间竞争反应的实验研究。主要针对固固反应与气固反应,确定了各反应发生的起始温度与反应速率最大时对应温度,通过质谱离子流浓度与气体浓度的对应关系,量化分析气体与载氧体的反应性。并通过质谱曲线面积积分计算炭黑消耗量,对气固反应与固固反应产物进行了SEM-EDS表征,从实验方面研究了竞争反应机理,对流化床中煤焦油化学链热解实验有着指导意义。最后,利用浸渍法制备Fe/Al复合载氧体,并进行了反应性能、循环性能方面的热重研究,多次循环的氧化还原性能优异,且循环后载氧体再生率可达96%。在设计建立的流化床装置内进行了冷态流化试验与热态煤焦油裂解实验,利用压力传感器与数据采集模块,获得了布风板布风均匀性、床料流化特性以及床体整体压降特性,为煤焦油裂解实验提供支撑。基于冷态实验,采用复合载氧体进行煤焦油裂解实验,通过烟气分析仪、气相色谱测试烟气成分,计算炭黑产率、能量利用率、旋风分离器效率。本文通过数值模拟与实验相结合,研究煤焦油化学链裂解过程的反应竞争机理;并利用热重分析与流化床实验,对不同态载氧体的载氧性能进行研究,并据此优化实验工况,进一步提高炭黑产率,对化学链法煤焦油制取炭黑过程污染物排放量的降低提供指导。
【学位授予单位】:青岛大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ127.11

【参考文献】

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本文编号:2697236

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