铌基电催化剂设计合成及其在直接醇类燃料电池中的应用研究

发布时间：2020-06-18 03:59

【摘要】：近些年来,能源危机和环境污染两大问题已经引起了全世界的关注,寻找替代化石燃料的新型燃料迫在眉睫。燃料电池作为一种对环境污染较低的能量转换装置,其发展对解决这类环境问题具有重要的意义。就直接醇类燃料电池的研究发展状况而言,还不能全面大规模的实现商业化,摆在我们面前最大的问题是高效催化剂的开发。目前,已经商业化的催化剂材料多数为铂基材料,但该类型材料又面临着价格不菲,催化剂利用率不高,抗CO中毒能力低下等问题。所以本文从制备合成高效催化剂的角度入手研究,以五氧化二铌作为基底材料,通过稀土离子掺杂、金属纳米粒子负载和多相复合的手段合成了一系列催化剂,以此来提其电催化活性。本文研究内容可以总结为以下几个方面:1.采用煅烧的方法制备了球形Nb_2O_5,然后进一步通过水热合成的方法掺杂稀土离子,制备了不同浓度的R-Nb_2O_5(R=La、Eu、Tb、Ce)催化剂。通过XRD、SEM、XPS等测试手段对催化剂的组成及形貌进行了测试。利用循环伏安法对催化剂的电催化活性进一步做了测试,结果对不同小分子醇类(甲醇、乙醇)都有很好电催化氧化效果,表明稀土离子的掺杂对催化剂活性有了很明显的提高。2.对Nb_2O_5的形貌进行了调控,利用水热法成功制备出了Nb_2O_5纳米棒,通过回流的方法负载了金属Pd纳米粒子,最后将制得的Pd/Nb_2O_5与rGO进行了复合,制备了Pd/Nb_2O_5-rGO催化剂。通过XRD、SEM、TEM、XPS、CV等手段对催化剂的晶相、形貌进行了表征和测试,结果表明Pd纳米粒子的负载和rGO的复合使得Nb_2O_5的电催化活性有了较大的提升,甲醇催化氧化性能也优于10%的商业Pt/C。3.通过煅烧法制备了氮掺杂碳纳米管包裹的碳化铁物质Fe_3C@NCNTs,然后利用草酸铌和Fe_3C@NCNTs混合煅烧制备了Nb_2O_5-Fe_3C@NCNTs材料,最后利用NaBH_4还原的方法制备了Pd/Nb_2O_5-Fe_3C@NCNTs催化剂。测试结果表明,该催化剂在碱性环境下,对醇类有着较好的电催化活性,并且催化性能很大程度的优于10%的商业Pt/C,对于开发有高的电催化活性的催化剂有重大的研究意义。
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TM911.4
【图文】：

移动电源

图 1.1 Upp fuel cell 移动电源。Fig. 1.1 Portable source of Upp fuel cell.在过去的几十年中，直接醇类燃料电池（DAFC）作为很有前途的能量转换装置被广究[11]。常见的直接醇类燃料电池有直接甲醇燃料电池（DMFC）和直接乙醇燃料电DEFC）。直接甲醇燃料电池（DMFC）与氢质子交换膜燃料电池（PEMFCs）相比，以可液体甲醇作为燃料的 DMFC 具有独特的优势，因为甲醇具有高能量密度，还可以安全储2-13]。此外，DMFC 具有快速的阳极反应速率，因为甲醇氧化不用破坏 C-C 键。当前基本主要是解决甲醇氧化反应（MOR）和氧还原反应（ORR）两者的缓慢动力学速率[14]。对乙醇燃料电池（DEFC）而言，乙醇燃料相比氢气具有多种优势，包括各种乙醇生产来源广便储存和运输和高能量密度。然而，乙醇氧化反应（EOR）的缓慢动力学，以及需要断-C 键以完成乙醇氧化成 CO2，这目前是 DEFCs 发展中的主要挑战[15-17]。.2.2 直接醇类燃料电池的工作原理燃料电池就是将储存于各种燃料中的化学能转换为电能的能量转换装置，工作原理如

燃料电池,工作原理

工作原理如图1.2 所示。直接醇类燃料电池是燃料电池的一种，只是在燃料的选择时选择醇类作燃料，其工作原理都是一样的。下面我们以 DMFC 为例，介绍一下其原理：DMFC 使用水溶液和蒸汽甲醇来提供燃料来源，甲醇在阳极转换成为二氧化碳，质子和电子，然后质子透过质子交换膜在阴极与氧反应，电子是通过外电路到达阴极，并做功。

【参考文献】