混凝土凝胶孔中水分子传输分子动力学模拟
发布时间：2020-07-30 01:10
【摘要】：混凝土材料的耐久性问题由来已久,其中抗渗性、抗冻性等问题更是研究的重点问题,然而各种离子要渗透进入混凝土内部以及冻融循环问题等都离不开水在其中的作用,因此探究水在混凝土孔隙中的传输扩散问题对混凝土耐久性的研究有促进作用。此外,随着科技的发展进步,人类对世界的认知已经发展到分子原子空间尺度,并且从纳观尺度探索研究各物质间的反应和特性,将有助于人类加深对世界的认知和理解。因此采用分子动力学方法对混凝土凝胶孔中水分子传输的结构特性和动力学特性进行研究,对更深刻地认识混凝土中固相和液相之间的相互作用以及水分子传输扩散的过程具有深远的意义。本文基于分子动力学模拟方法,采用Jennite晶体替代C-S-H凝胶结构作为基体模型,对水分子在混凝土凝胶孔中传输扩散的结构和动力学特性进行了研究,以期从分子尺度探究和理解水分子在混凝土中的传输扩散过程。此外,通过建立在同一温度下不同孔径的模型和同一孔径下不同温度的模型,研究孔径和温度变化对水分子在凝胶孔中的传输扩散特性的影响。首先,针对孔径为4.6nm的凝胶孔模型,使其在300K恒温环境下运行至动态平衡状态后,通过统计计算其中水分子沿垂直于基体表面方向的密度分布,水分子偶极向量和两个氢原子连线形成的HH向量与基体表面法向量之间的夹角的分布规律来描述水分子的结构特性。通过根据均方位移计算得到的扩散系数描述水分子的动力学特性,研究结果表明基体表面具有亲水性,水分子会在基体表面的作用下,扩散进入基体孔道中并聚集,其密度高于自由水的密度并具有择优取向,在该条件下混凝土凝胶孔中水分子的扩散系数接近自由水。其次,孔径大小对凝胶孔中水分子的传输扩散的影响为:孔径越小,基体表面对水分子的影响越大,因此在距离基体相同距离处的水分子密度波动也越大,除基体孔道内和表面水分子取向受到一定影响外,孔径对其他部分水分子的取向并没有明显的影响,水分子的扩散传输受限,导致扩散系数也越小。最后,温度通过对体系内分子热运动的改变,间接地影响着水分子在混凝土凝胶孔中传输扩散行为,通过不同温度的对比研究发现,温度增加,分子热运动也随之变得剧烈,水分子向孔道基体中的扩散加剧,其密度分布也在相应增大,温度仅对表面水分子的取向分布有些微影响,扩散系数也在增加等。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TU528
【图文】：
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文及物质条件的限制，在进行科学研究时，大家通常采用的方法是宏观方面的试验研究和理论分析方法，当然这些方法对于我们更加深刻地认识和理解这个世界都有不可估量的作用，但是当这种能够从纳观尺度去认识物质的研究方法出现的时候，大家对它的态度就像新生儿对这个世界充满好奇一样，充满了无限的憧憬。在纳观尺度，宏观物质之间的反应方式不再适用，都是基于各种粒子对之间的相互作用，如原子，离子等。近些年，分子模拟技术发展迅猛并已渗透到各种研究领域：药物设计领域，生物科学领域，材料学科领域，化学领域，石油化工领域等。将分子动力学模拟技术应用在水分子的传输扩散的研究中仍然处于起步阶段，但是随着人们对水泥水化产物及水分子传输扩散过程及其与水化产物表面反应更加深入地认识和理解的渴望，分子模拟技术这项新的研究方法必将越来越多的得到应用。一般情况下，对于材料的模拟，有四个主要的特征空间尺度，基于连续场的宏观尺度、晶格缺陷起主导作用的介观尺度、原子担当主要角色的微观尺度、以及基于电子的量子尺度。在各个空间尺度上，前人都已经建立很多相关的模拟方法，目前更多的关注点则在不同尺度的耦合研究，期望能够在材料研究中建立起多尺度之间的联系，如图 1-1 所示[9]。
将各个时刻分子的位置坐标连接起来形成的运动线路称为分子的运动轨迹（trajectory）。图2-1 为简单的 3 原子系统的运动图[48]，图中显示各原子的位置及标示原子的速度。图 2-1 三原子系统运动图2.2.2 牛顿运动方程的数值解法在分子动力学中必需解（2-6）式的牛顿运动方程来实现对原子速度与位置的获取。分子动力学模拟计算中，大家最常采用的数值解法便是由 Verlet 发展的方法。Verlet 解法最原始的思想是基于泰勒展开式来定义粒子的位置： 2222!1rttdtdrttdtdr t t rt （2-7）将上式中的 换为 t，得： 2222!1rttdtdrttdtdr t t rt （2-8）
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文结原子对间的范德瓦尔斯势能，两原子成键后在平衡位置附近振动产生的势能，三个原子间形成键角并微小振荡产生的势能，四个原子成键形成的二面角扭曲产生的势能，在同一个平面内四个原子的中心原子离开该平面小幅度振动的势能，两带电粒子间产生的库伦作用，图 2-2 为原子间势能作用的示意图[48]。这些势能习惯上以符号表示为：nbbclU U U U U U U （2-12）
本文编号：2774767
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TU528
【图文】：
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文及物质条件的限制，在进行科学研究时，大家通常采用的方法是宏观方面的试验研究和理论分析方法，当然这些方法对于我们更加深刻地认识和理解这个世界都有不可估量的作用，但是当这种能够从纳观尺度去认识物质的研究方法出现的时候，大家对它的态度就像新生儿对这个世界充满好奇一样，充满了无限的憧憬。在纳观尺度，宏观物质之间的反应方式不再适用，都是基于各种粒子对之间的相互作用，如原子，离子等。近些年，分子模拟技术发展迅猛并已渗透到各种研究领域：药物设计领域，生物科学领域，材料学科领域，化学领域，石油化工领域等。将分子动力学模拟技术应用在水分子的传输扩散的研究中仍然处于起步阶段，但是随着人们对水泥水化产物及水分子传输扩散过程及其与水化产物表面反应更加深入地认识和理解的渴望，分子模拟技术这项新的研究方法必将越来越多的得到应用。一般情况下，对于材料的模拟，有四个主要的特征空间尺度，基于连续场的宏观尺度、晶格缺陷起主导作用的介观尺度、原子担当主要角色的微观尺度、以及基于电子的量子尺度。在各个空间尺度上，前人都已经建立很多相关的模拟方法，目前更多的关注点则在不同尺度的耦合研究，期望能够在材料研究中建立起多尺度之间的联系，如图 1-1 所示[9]。
将各个时刻分子的位置坐标连接起来形成的运动线路称为分子的运动轨迹（trajectory）。图2-1 为简单的 3 原子系统的运动图[48]，图中显示各原子的位置及标示原子的速度。图 2-1 三原子系统运动图2.2.2 牛顿运动方程的数值解法在分子动力学中必需解（2-6）式的牛顿运动方程来实现对原子速度与位置的获取。分子动力学模拟计算中，大家最常采用的数值解法便是由 Verlet 发展的方法。Verlet 解法最原始的思想是基于泰勒展开式来定义粒子的位置： 2222!1rttdtdrttdtdr t t rt （2-7）将上式中的 换为 t，得： 2222!1rttdtdrttdtdr t t rt （2-8）
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文结原子对间的范德瓦尔斯势能，两原子成键后在平衡位置附近振动产生的势能，三个原子间形成键角并微小振荡产生的势能，四个原子成键形成的二面角扭曲产生的势能，在同一个平面内四个原子的中心原子离开该平面小幅度振动的势能，两带电粒子间产生的库伦作用，图 2-2 为原子间势能作用的示意图[48]。这些势能习惯上以符号表示为：nbbclU U U U U U U （2-12）
【参考文献】
相关期刊论文 前2条
1 刘鹏;宋力;余志武;;不同干湿条件下混凝土表层内水分传输[J];中南大学学报(自然科学版);2014年08期
2 李春秋;李克非;;干湿交替下表层混凝土中水分传输:理论、试验和模拟[J];硅酸盐学报;2010年07期
相关硕士学位论文 前2条
1 赵彦迪;静水压力下混凝土中氯离子传输机理研究[D];青岛理工大学;2011年
2 向发海;氯离子在混凝土中的传输机理研究[D];中南大学;2011年
本文编号：2774767
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