硫碘循环制氢中HI分解催化剂及全流程系统设计研究
发布时间：2020-08-06 21:37
【摘要】：当今人类社会正面临着化石能源短缺、全球气候暖化和生态环境污染等多重难题。“氢能经济”由于其自身的许多优点,有望为上述难题提供解决方案。高效低成本制氢是“氢能经济”的基础。与其他制氢方法相比,热化学硫碘循环水分解制氢具有热效率高、原料(水)来源丰富、无二氧化碳排放、可耦合太阳能和核能以及易于大规模化等优点,被认为是最有发展潜力的制氢方法之一。硫碘循环制氢是由以下三步热化学反应组成的:Bunsen 反应:2H2O +I2+ SO2 →H2SO4+2HIHI催化分解反应:2HI-H2+I2硫酸催化分解反应:H2SO4→H2O+SO2+1/2O2硫碘循环制氢的原理虽然简单,但要实现硫碘制氢系统的大规模化还需要解决很多问题。本文致力于硫碘循环制氢中HI分解催化剂、耐腐蚀材料和全流程系统设计建设的研究。首先,在高温的HI-I2-H2O强腐蚀环境下,HI分解催化剂中的活性组分在载体表面发生团聚导致催化剂失活。为此本文提出了使用[Ni(en3)](NO2)2为镍盐前驱体制备了高稳定性活性炭负载Ni催化剂。利用[Ni(en3)](NO2)2较高的热稳定性和浸渍液粘度,抑制[Ni(en3)](NO2)2浸渍催化剂的浸渍样在干燥和焙烧过程(浸渍法制备催化测的过程)中Ni的再分配,从而阻碍了 Ni颗粒在制备过程中发生团聚长大并提高Ni催化剂的稳定性,同时揭示了金属组分在载体表面的分散情况是影响Ni催化剂活性的主要因素。立足于我国煤炭资源丰富的国情,创新性地提出了昭通褐煤制备半焦,探索建立一套活化改性半焦方法,合成了低成本、高活性和稳定性的半焦催化剂,建立了半焦催化分解氢碘酸的反应机理。在HI催化分解领域提出了采用在催化剂作用下的HI分解反应转化速率(turnover rate,TOR)来表征催化剂的本征活性。测量得出了 Pt、Pd、Ru、Ni、Co和Cu等重要过渡金属催化剂的本征催化活性和催化反应活化能,提出和合成了 Ru/AC作为高效高稳定性催化剂。采用大型化工过程模拟软件Aspen Plus对整个硫碘循环制氢的化工过程进行模拟,设计50 L/h硫碘循环制氢系统各个部分的工艺流程。在综合考虑成本、机械性能和加工性能等因素后,试验和筛选出来TC4钛合金作为HIx相模块的材料,对硫碘循环制氢系统中主要设备进行设计,最终完成50 L/h热化学硫碘循环制氢系统的建设。
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ116.2;O643.36
【图文】：
能源可以说是最基本的物质条件，几乎所有的人类活动都离不开能源。充足的能源逡逑供应为当今社会的快速发展提供了重要的物质保障。在过去的２０年里，世界能源总需求以逡逑k文辏保梗サ乃俾试谠龀ぁＨ缤迹保彼荆玻埃保澳昝拦牛睿澹颍纾澹桑睿妫铮颍恚幔簦椋铮铄澹粒洌恚椋睿椋螅簦颍幔簦椋铮钤げ猓义洗樱玻埃保澳昕家恢钡剑玻埃矗澳辏澜缒茉醋苄枨蟮哪暝龀に俾驶嵊行》陆担曰嵛衷阱义希保矗プ笥摇Ｍ迹保笨梢钥闯觯禾迦剂稀⒚禾亢吞烊黄峁┝巳颍福埃ヒ陨系哪茉葱枨蟆Ｕ忮义闲┨蓟茉吹拇罅坷茫磕昊嵯虼笃头糯罅康奈廴竞臀率移澹ǘ趸颉⒌蹂义匣铩⒎鄢疽约岸趸己图淄椋笃肪澈腿蚱蛟斐删薮蟮难沽Αｅ义希玻担板危卞巍鲥危卞巍鲥危卞危卞危у危卞巍鲥危颍义希龋椋螅簦铮颍危校颍铮辏澹悖簦椋铮睿箦义希玻埃埃义希绣澹掊澹蹋椋瘢酰椋洌箦义希悖皴澹保担眨危危幔簦酰颍幔戾澹纾幔箦义希澹掊义希藉澹保埃埃澹茫铮幔戾义希玻В卞澹板危遥澹睿澹鳎幔猓欤澹箦义希掊澹担埃澹玻保蓿掊澹义稀五五五危危酰悖欤澹幔蝈义
本文编号：2782998
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ116.2;O643.36
【图文】：
能源可以说是最基本的物质条件，几乎所有的人类活动都离不开能源。充足的能源逡逑供应为当今社会的快速发展提供了重要的物质保障。在过去的２０年里，世界能源总需求以逡逑k文辏保梗サ乃俾试谠龀ぁＨ缤迹保彼荆玻埃保澳昝拦牛睿澹颍纾澹桑睿妫铮颍恚幔簦椋铮铄澹粒洌恚椋睿椋螅簦颍幔簦椋铮钤げ猓义洗樱玻埃保澳昕家恢钡剑玻埃矗澳辏澜缒茉醋苄枨蟮哪暝龀に俾驶嵊行》陆担曰嵛衷阱义希保矗プ笥摇Ｍ迹保笨梢钥闯觯禾迦剂稀⒚禾亢吞烊黄峁┝巳颍福埃ヒ陨系哪茉葱枨蟆Ｕ忮义闲┨蓟茉吹拇罅坷茫磕昊嵯虼笃头糯罅康奈廴竞臀率移澹ǘ趸颉⒌蹂义匣铩⒎鄢疽约岸趸己图淄椋笃肪澈腿蚱蛟斐删薮蟮难沽Αｅ义希玻担板危卞巍鲥危卞巍鲥危卞危卞危у危卞巍鲥危颍义希龋椋螅簦铮颍危校颍铮辏澹悖簦椋铮睿箦义希玻埃埃义希绣澹掊澹蹋椋瘢酰椋洌箦义希悖皴澹保担眨危危幔簦酰颍幔戾澹纾幔箦义希澹掊义希藉澹保埃埃澹茫铮幔戾义希玻В卞澹板危遥澹睿澹鳎幔猓欤澹箦义希掊澹担埃澹玻保蓿掊澹义稀五五五危危酰悖欤澹幔蝈义
本文编号：2782998
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