铂基合金纳米粒子的制备及电催化甲醇的性能研究

发布时间：2020-08-24 15:12

【摘要】：随着能源危机和环境问题的日益严峻,人类急需寻找理想的可替代能源和开发高效的能量转换装置。燃料电池因其能量转换效率高、噪音低以及对环境友好等特点吸引了广大科研人员的研究兴趣。其中,直接甲醇燃料电池因其体积能量密度高、结构简单、操作温度低以及原料甲醇来源丰富等优点在便携式和固定式电源设备中具有非常重要的应用价值。目前,Pt和Pt基催化剂是最常用的直接甲醇燃料电池阳极催化剂,但是Pt价格昂贵且容易被中间产物CO毒化,这严重影响直接甲醇燃料电池的实际应用。因此,研究既能降低贵金属Pt的用量又能提高催化氧化甲醇性能的阳极催化剂是目前研究工作的重点。本论文主要通过在Pt催化剂的基础上添加第二组分金属或催化剂载体以及改变催化剂的结构形貌等方面来提高直接甲醇燃料电池阳极催化剂的催化性能,具体工作包括以下几个方面:(1)以油胺为溶剂、还原剂和表面活性剂,通过简单的一步溶剂热法合成PtRu纳米花催化剂。用XRD、XPS、TEM、EDX、ICP-AES和电化学测试表征所合成催化剂的形貌、组成和电化学性能。结果表明,得到的PtRu催化剂呈现出花状纳米结构,并且在Pt与Ru比例不同时呈现出不同的形貌,其中由直径为8-10 nm的纳米枝状结构构成的PtRu纳米花对甲醇电化学氧化表现出优良的催化性能。(2)以油胺为还原剂,在不加入任何表面活性剂的基础上,利用溶剂热法同时还原H2PtCl6·6H2O和Ni(NO3)2·6H2O,得到三维(3D)连通PtNi枝状纳米催化剂。由于催化剂独特的3D连通结构以及Pt和Ni之间的双金属协同效应,与商用PtRu/C催化剂相比,3D连通结构的PtNi枝状催化剂对甲醇电化学氧化表现出更高的催化活性、稳定性以及较强的抗毒化能力。(3)以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,硼氢化钠为还原剂,利用简单的化学还原法制备Pt/Co不同比例的Pt-Co/MWCNTs复合催化剂,并对其进行了XRD、XPS、TEM表征和电化学性能表征。结果表明,当Pt/Co的摩尔比为3:1时,碱性环境中Pt3Co/MWCNTs对甲醇电化学氧化有良好的催化性能。
【学位授予单位】：山西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O643.36;TM911.4
【图文】：

示意图,基本结构,示意图,催化层

（PEMFC）基础上发展起来的一种新型能量转换装置[1]。DMFCs度高、低温快速启动、燃料洁净环保以及电池结构简单、体积小燃料电池研究的一个重要方向，特别是在小型电子设备、交通工具领域具有非常重要的应用价值[1-2]。性环境下的 DMFCs 称为碱性直接甲醇燃料电池（Alkaline direct mlls，ADMFCs）[3]。ADMFCs 工作时在阴极产生的 OH-，经阴离子极，避免了甲醇随 H+向阴极渗透，从而有效解决了甲醇渗透的问ADMFCs 也受到众多研究者的关注。MFCs 和 ADMFCs 的基本结构与工作原理 DMFCs 的基本结构与工作原理MFCs 主要由阳极、阴极和质子交换膜三部分组成，其基本结构如 5]。阴阳两极均由扩散层和催化层构成，扩散层向催化层输送反应应产物；催化层则为电化学反应的发生提供场所[5-6]。

催化剂

图 2.1 催化剂 PtRu a-e 的 EDX 图。Figure 2.1 EDX spectra of PtRu a-e bimetallic nanocrystals (a-e).

催化剂

图 2.1 催化剂 PtRu a-e 的 EDX 图。Figure 2.1 EDX spectra of PtRu a-e bimetallic nanocrystals (a-e).

【参考文献】