面向碳基燃料的固体氧化物燃料电池Ni-SDC阳极的改性研究

发布时间：2020-09-24 17:36

　　 固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)因具有能量转换效率高、燃料适应性强、环境友好等优点而受到广泛关注。H2是目前SOFC应用最多的燃料,但是较高的生产和储运成本限制了其大规模应用;而碳氢燃料相较之下廉价易得。传统的SOFC多采用Ni基金属陶瓷阳极,但是Ni基阳极在使用碳氢燃料时易产生积碳,导致电池性能衰减。因此,提高Ni基阳极在碳氢燃料下的抗积碳性能成为当前SOFC领域研究的热点之一。在阳极中加入碱土金属或稀土金属氧化物可以提高Ni对碳氢燃料的催化性能,并在一定程度上抑制积碳,提高阳极在碳氢燃料中的电化学性能和长期稳定性。此外,在阳极支撑体上添加催化层也可以将燃料裂解重整反应转移至催化层,减少积碳对阳极电化学氧化活性位点的影响,使单电池有较好的抗积碳能力。基于以上考虑,本文尝试通过添加碱土金属及稀土金属氧化物,以及在阳极表面制备催化功能层等来改善和提高Ni-SDC极材料的抗积碳性能,以为面向碳氢燃料的SOFC提供基础的材料和产业化应用积累。论文第三章通过甘氨酸硝酸盐法制备添加La2O3-CaO(0-6mol%)的NiO-SDC复合阳极粉体,通过压制烧结获得复合阳极,并对其物相、显微组织结构、物理性能、Ni催化性能以及单电池在H2燃料下的电化学性能等进行测试分析。实验结果表明添加La2O3-CaO的Ni-SDC复合阳极主要含有Ni和SDC两相,La3+进入SDC晶格,CaO单独存在于阳极中。La2O3-CaO的加入,使Ni-SDC阳极的电导率有所降低,800℃时添加1、6mol%La203-CaO的Ni-SDC阳极的电导率分别为1875.40、869.31 Scm-1随着La203-CaO添加量的增加,NiO的还原峰温度从492℃提高至532℃,Ni与SDC间的相互作用增强,单电池在湿H2燃料下750℃时的最大输出功率从375.25mWcm.2增加至401.12mWcm-2,添加La2O3-CaO可以提高Ni的催化活性以及单电池在H2中的输出性能。论文第四章采用乙醇燃料对添加La203-CaO(0-6mol%)的Ni-SDC阳极的组织性能等进行测试分析,结果表明,650-800℃,Ni-SDC阳极产生的积碳从20-60nm的碳纤维转变成200-400nm的球形无定形碳,石墨化程度逐渐增高。添加La2O3-CaO可以提高阳极在乙醇燃料中的电化学性能和长期稳定性,800℃时Ni-SDC阳极单电池的最大输出功率为158.86mWcm-2,而添加La2O3-CaO(2mol%)的Ni-SDC阳极的单电池为377.79 mWcm-2,且650℃下持续工作20h后电池性能稳定。单电池连续放电12h后,添加La2O3-CaO使Ni-SDC阳极的积碳从17.18wt%降低至8.91wt%,同时积碳的石墨化程度降低。论文第五章采用丝网印刷法在NiO-SDC阳极支撑体燃料侧制备LaNi0.6Co0.4O3(LNC)催化功能层,以促进碳基燃料的重整反应,并对LNC/Ni-SDC|SDC|BSCF单电池在不同燃料下的电化学和相关性能进行测试分析。实验结果表明,LaNi0.6Co0.4O3催化层在还原性气氛中转化为La2O3和Ni-Co合金,与NiO-SDC支撑层间相容性较好;LaNi0.6Co0.4O3催化层可显著提高Ni-SDC阳极单电池在H2燃料下的性能,750℃时LNC/Ni-SDC|SDC|BSCF单电池在H2燃料中的最大输出功率为660.43mWcm-2,而Ni-SDC阳极单电池仅为375.25mWcm-2。750℃下Ni-SDC阳极单电池在乙醇燃料中的输出功率为121.13mWcm-2,添加LNC催化层单电池的最大输出功率增至160.39mWcm-2,而在甲醇燃料中输出功率仅为136.66 mWcm-2。说明LaNi0.6Co0.4O3催化层在不同的燃料中的催化性能差异较大。
【学位单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TM911.4;O614.813
【部分图文】：

图１．邋１各种燃料电池逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｓｕｍｍａｒｙ邋ｏｆ邋ｆｕｌｌ邋ｃｅｌｌ邋ｔｙｐｅｓ逡逑

图１．２邋ＳＯＦＣ工作原理示意图逡逑Ｆｉｇ邋１．２邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｗｏｒｋｉｎｇ邋ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ邋ｆｏｒ邋ＳＯＦＣ逡逑

图１．３邋ＳＯＦＣ的理论与实际Ｉ－Ｖ曲线逡逑Ｆｉｇ．邋１．３邋Ｔｈｅｏｒｅｔｉｃａｌ邋ａｎｄ邋ａｃｔｕａｌ邋ｖｏｌｔａｇｅ／ｃｕｒｒｅｎｔ邋ｃｕｒｖｅ邋ｏｆ邋ＳＯＦＣ逡逑

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本文编号：2826043