锂离子调控二维材料及其在氧析出中的应用

发布时间：2020-09-25 07:24

　　氢气作为一种可再生的气体,是目前最有希望替代化石燃料等不可再生资源的清洁能源。目前水分解制氢是最为热门的产氢方法之一,氧析出反应作为水分解反应的阳极反应,由于其缓慢的动力学,使其成为水分解的主要限速步骤。贵金属具有十分优异的OER催化性能,但是由于价格昂贵和资源有限,限制了贵金属在工业上大规模的应用。现在主要研究热点是制备出资源更为丰富的非贵金属催化剂。本论文研究的主要内容如下:(1)钴酸锂,作为一种最为常见的锂离子电池正极材料,被广泛应用在手机、笔记本电脑以及平板电脑等便携式电子设备中。但报废的钴酸锂回收确实如今面临的一个重大问题,因为钴酸锂可能会对环境造成污染。目前的回收方法大都需要比较苛刻的条件,会造成能源二次浪费,而且潜在还存在的安全问题。本工作通过SEM和HRTEM测试发现,钴酸锂失效的原因包括体积膨胀,并且晶格发生断层现象;XPS测试还发现钴酸锂表面钴和氧原子周围的电子状态发生了很大变化。我们对循环后回收的钴酸锂进行了氧析出催化测试,发现在碱性溶液中,其性能明显优于原始的钴酸锂,并且发现随着循环圈数的增加,其OER性能也不断提高,这为回收及再利用正极材料提供了新思路,而且这种直接的再利用方式安全且不会造成二次能源浪费和污染。(2)利用锂离子电池的工作原理调控CoFe LDH的电催化性能,通过XRD测试发现在锂离子电池循环时锂离子与CoFe LDH层间的CO_3~(2-)不可逆的结合,将CoFe LDH转化为CoFe合金和碳酸锂,并且随着电池循环圈数的不断增加,合金粒子的尺寸也在不断减小,并且均匀的分散在了Super P基底上,这改善了合金纳米粒子易团聚、不稳定的特点,并且表现出超好的OER性能。然而当循环圈数高于10圈后,其OER性能开始衰减,可能是由于表面生成的SEI膜,导致表面电子转移速率降低,进而导致催化性能下降。通过利用锂离子电池的工作原理来调控二维材料进而改善其催化性能的方法简单易操作,易实现,是一种有效且便捷的二维材料调控方式。
【学位单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TQ116.2
【部分图文】：

示意图,水分解,机理,示意图

ure 1.1 Schematic diagram of water decomposition m图 1.1 水分解的机理示意图[49-51]：4H++O2+4e 4e →2H2+4OH O→2H2+O2为：ΔH°289K=+289 kJ·mol 1289K=+203 J·mol 1变为：ΔG°289K=+228.5 KJ·mol 1变表示电解水反应所需要的最小电能。析氧动力学非常缓慢，因此寻找可以降低反应所电位，从而提高反应效率的催化剂是研究催化材料的现状

钴酸锂,循环性能,充放电机理,电流密度

3+周围的电子云密度增加，而这些变化都是有利于氧析 charge and discharge mechanism of lithium ion battery a) ，the scof layered lithium cobalt oxide b).图 3.1 锂离子电池充放电机理 a)；层状钴酸锂结构示意图 b）

示意图,化合物,金属氢,水镁石

LDH化合物的一般结构示意图

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