氧化石墨烯基纳滤分离膜的性能调控研究

发布时间：2020-09-30 00:00

　　压力驱动下的纳滤分离膜,其本征的孔结构特点和表面化学性质赋予了其优异的溶剂渗透性能和溶质截留效果,在食品加工、污水净化等领域中具有重要的应用。氧化石墨烯易于成膜和功能化的特点使其在纳滤分离膜领域表现出良好应用前景,近年来越来越受到人们的重视。然而纯的氧化石墨烯薄膜由于含有大量含氧官能团,导致其水通量低、在水中易于分散。本论文重点研究了还原程度对氧化石墨烯薄膜的水通量、分离效果及稳定性的影响,并设计制备出新型多孔还原氧化石墨烯/纳米金刚石复合的高性能碳基纳滤膜。取得的主要结果如下:1)采用水热还原方法,通过控制反应温度实现了对氧化石墨烯还原程度的控制,系统研究了还原程度对氧化石墨烯纳米片及其组装薄膜的结构和渗透分离性能的影响。研究发现,120 ℃水热处理可得到弱还原的氧化石墨烯,其保持了氧化石墨烯原有的良好分散性和亲水特性。并且,弱还原在增加纳米片sp2区域数量的同时,使还原氧化石墨烯薄膜的大部分区域保持了大的层间距。该弱还原氧化石墨烯薄膜的水通量可达56.3 L nT2 h-1 bar-1,较氧化石墨烯薄膜和完全还原的氧化石墨烯薄膜的水通量分别提高了 4倍和104倍,同时对不同粒径和电荷的染料分子具有优异的截留性能(负电荷的甲基蓝95%,正电荷伊文思蓝97%,负电荷罗丹明B 98%)。研究还发现,弱还原的氧化石墨烯薄膜在酸碱环境下较氧化石墨烯薄膜表现出更好的的结构稳定性和更优越的分离性能。2)采用过氧化氢水热处理方法,制备出具有1-3 nm均匀孔洞的还原氧化石墨烯,进而将其与高温石墨化处理的金刚石粒子(粒径尺寸在3-10 nm)复合,通过共组装法制备出新型多孔石墨烯/纳米金刚石复合碳基纳滤膜。研究发现,纳米金刚石均匀插层于多孔还原氧化石墨烯层间,有效抑制了石墨烯片层的堆叠,获得了适于水快速通过的纳米通道,其在压力驱动下仍具有较高的稳定性。随纳米金刚石含量的增加,复合薄膜的水通量显著增加,但截留性能急剧下降。在两者质量比为1:1时获得的复合薄膜的分离性能最佳,其水通量约为246.1 Lm-2h-1 bar-1,并对不同尺寸的染料分子表现出90%以上优异的截留性能。
【学位单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ051.893
【部分图文】：

石墨,石墨化

极大的研究兴趣。以碳纳米管为例［３］，分子动力学研宄表明单壁碳纳米管的超长逡逑的低摩擦石墨化表面为水流提供了快速的传递通道，纳米级尺度的管径逡逑（０．４７－０．８１邋ｒｎｎ）能够实现溶液中无机盐的有效截留。如图１．１，对于以石墨烯为逡逑代表的二维材料，可以通过在完美的ｓｐ２杂化原子晶格表面引入适当尺寸的纳米逡逑孔来筛分混合溶液或气体中的组分，或以纳米片为基本单元设计堆叠结构和二维逡逑石墨化通道，来制备具有优异传质特性的选择性功能膜。逡逑本章绪论以石墨烯及其衍生物（纳米孔石墨烯、氧化石墨烯薄膜及石墨烯基逡逑复合薄膜）这类新型碳材料的制备工艺、结构特点和基本性能为基础，简要介绍逡逑其成膜组装及修饰方法，并结合传统商用聚合物分离膜的性能特点、截留机理、逡逑４逡逑

石墨,制备方法

量子霍耳效应等一系列独特的性质。逡逑作为由三重键合Ｃ－Ｃ键组成的完美二维材料，石墨烯是目前报道的本征强逡逑度最高的的材料。如图１．２所示，美国哥伦比亚大学Ｊａｍｅｓ等［６］利用原子力显微逡逑镜对单片石墨烯膜进行力学测试，通过测量悬浮石墨烯膜的变形深度与原子力探逡逑针施加力的对应关系，发现石墨烯具备优异的本征拉伸强度和弹性性能。由二维逡逑蜂窝状晶格紧密堆积排列的完美单层石墨烯，片层间不存在碳原子缺陷，即使原逡逑子尺寸最小的氦气也不能通过石墨烯薄膜。逡逑１．２．２石墨烯的制备方法逡逑为了探索石墨烯材料特征的结构性质及其层出不穷的应用潜力，石墨烯的可逡逑控制备与功能化成为继续深入研宄物理化学性质和实现潜在应用的前提和基础。逡逑？逡逑Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ邋ｅｘｆｏｌｉａｔｉｏｎ逡逑（ｒｅｓｅａｒｃｈ，逡逑ＣＶＤ逦ｐｒｏｔｏｔｙｐｉｎｇ）逡逑（ｃｏａｔｉｎｇ，邋ｂｉｏ，邋ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ逡逑＇ｑｕ邋ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ邋ｌａｙｅｒｓ，逡逑＊．ｐ邋？邋ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ

生长机制,铜基,石墨,基底

遵循渗碳－析碳生长机制；（ｂ）铜表面生长石墨烯的碳同位素分布交替出现，遵循表逡逑面吸附生长机制［８］逡逑如图１．４所示，化学气相沉积（ＣＶＤ）法生长石墨烯［９］，主要是利用气态碳逡逑源，在高温条件下在过渡金属或非金属材料表面上催化生长来实现。从生长机理逡逑上主要可以分为两种［８］：邋（１）若使用的基底有较大的溶碳量，在高温时将碳原子逡逑渗入体相，降温时再将其内部的碳原子析出并在金属表面形成石墨烯，代表材料逡逑为金属镍（Ｎｉ）；然而以Ｎｉ为基底生长的石墨烯薄膜厚度不均一，一般为单层和逡逑多层的混合物。（２）若使用的基底有较小的溶碳量，高温条件下气态碳源仅能吸逡逑附于基底表面，并催化裂解出碳原子，进而表面成核生长出石墨烯结构，代表材逡逑料为金属铜（Ｃｕ）。以Ｃｕ衬底为代表的低溶碳量材料表面吸附过程更利于均匀逡逑－逦石墨烯的生长。除了传统的金属过渡金属基底，以ｓｉ0２、Ａｌ２0３为代表的氧化物逡逑基底和ＮａＣｌ等无机盐固体基底上生长石墨烯的工作也不断被报道

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