热等离子体制备高强度陶瓷空心微球的研究

发布时间：2020-10-19 15:00

　　 空心微球由于具有密度低、比表面积大、尺寸可控、分散性好、中空部分能容纳其他材料等优点,在电池材料、催化剂及其载体、纳微尺度反应器、药物传输载体、浮力材料等许多前沿领域都着重要的应用。目前,已经有很多制备空心微球的方法,如模板法、喷雾干燥法、喷雾热解法、Ostwald熟化法、Kirkendall效应法等。但是,这些传统方法制备的空心球壳层往往很薄或是在微观上呈多孔的结构,从而导致其机械性能较差；此外,这些方法难以获得较高的产量。这两点往往会对空心微球在某些方面的应用带来不便。热等离子体具有温度高、导热快、冷速大、气氛可控、产率高等特点,本论文主要围绕利用热等离子体制备高强度陶瓷空心微球进行研究,主要的研究工作及结果如下：(1)研究了喷雾干燥造粒-热等离子体动态烧结技术制备高强度二氧化硅空心微球。首先研究了两种二氧化硅原料的影响,确定了主辅料及其配比。然后研究了浆料中二氧化硅的含量与干燥产品形貌、性能的关系。利用直流热等离子体动态烧结不同的喷雾干燥颗粒得到了一系列的二氧化硅空心微球,建立了空心微球壁厚、平均真密度和坍塌强度的调控规律；获得了壁厚0.9-7 gm,平均真密度0.28～0.90 g/cm3,坍塌强度40～95 MPa的二氧化硅空心微球。对热等离子体动态烧结过程中颗粒形成的两种不同空心形貌的过程和机理进行了深入细致的研究；结果表明,颗粒受热模式的不.同会导致不同的空心形貌,梯度式受热将生成具有单个大空心的颗粒,整体式受热将生成具有多个小空心的颗粒。(2)拓展喷雾干燥造粒一热等离子体动态烧结制备空心微球的技术到具有复杂相变的陶瓷材料体系中。分别以纳米氧化铝和微米氧化铝为原料制备了氧化铝空心微球。首次发现微球内部呈多晶粒堆叠的空心形貌;此外,制备的空心微球中含有一定量的δ介稳相。研究分析了氧化铝、二氧化硅空心微球形成机理的异同及氧化铝多晶粒空心形貌产生的原因以及介稳相的成因。(3)将喷雾干燥造粒一热等离子体动态烧结制备空心微球的技术进一步应用在具有复杂相变的二元陶瓷材料体系中,分别以高纯硅溶胶和纳米二氧化硅为二氧化硅源,纳米α氧化铝为氧化铝源,通过喷雾干燥造粒—高频耦合热等离子体烧结的工艺制备出了含有35～39%莫来石相的空心微球。分析了二氧化硅源对喷雾干燥颗粒形貌和莫来石相含量的影响。结合相图和热等离子体动态烧结的原理进行分析,认为颗粒在热等离子体中的滞留时间较短、Al2O3-SiO2体系中液相存在的温度范围过大是所得空心微球的空心度偏小、莫来石相含量偏低的主要因素。(4)进一步将喷雾干燥造粒-热等离子体动态烧结制备空心微球的技术应用到含有不熔成分的多元陶瓷材料体系中,以氮化硅为主料,氧化铝、氧化钇为烧结助剂,制备出了近球形氮化硅空心颗粒。制备了9种纳米烧结助剂含量不同的浆料进行喷雾干燥,结果表明,烧结助剂的含量对喷雾干燥产品形貌和性能的影响并不明显,9种干燥产品具有相似的颗粒形状,相近的松装密度和颗粒尺寸。利用高频耦合热等离子体进行了不同种类喷雾干燥颗粒的烧结,得到了具有不同内部空心结构的近球形氮化硅空心颗粒。同时对烧结过程中颗粒内部空心结构的形成机制进行了深入研究。测试了氮化硅空心颗粒的热稳定性,结果表明,氮化硅空心颗粒在1600℃时依然能保持其形貌与结构。最后,将氮化硅空心颗粒初步应用到了多孔陶瓷的制备中,设计制备的石英-氮化硅空心颗粒多孔陶瓷复合材料具有较低的密度和介电常数,但是其抗弯强度也较差；制备的氮化硅与氮化硅空心颗粒复合烧结所得的多孔陶瓷则能够在低密度、低介电常数下保持较高抗弯强度。
【学位单位】：中国科学院研究生院(过程工程研究所)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：TQ174.7
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 前言
    1.1 引言
    1.2 等离子体
        1.2.1 等离子体的定义及判据
        1.2.2 热、冷等离子体的定义
        1.2.3 热等离子体的产生方式及特点
            1.2.3.1 电弧热等离子体发生器
            1.2.3.2 高频感应耦合热等离子体发生器及其工作方式
            1.2.3.3 微波热等离子体发生器
            1.2.3.4 其他热等离子体发生器简介
    1.3 热等离子体在超细粉体合成中的应用
    1.4 热等离子体在球化粉体材料中的应用
        1.4.1 低熔点金属的球形微粉制备
            1.4.1.1 球形镍粉的制备
            1.4.1.2 球形钛粉的制备
            1.4.1.3 球形铜粉的制备
        1.4.2 高熔点金属钨的球形粉制备
            1.4.2.1 微米级球形钨粉的制备
            1.4.2.2 纳米级球形钨粉的制备
        1.4.3 球形合金粉体的制备
        1.4.4 球形陶瓷粉体的制备
    1.5 热等离子体在制备空心粉体中的应用
        1.5.1 空心氧化锆粉体的制备
        1.5.2 空心氧化铝粉体的制备
    1.6 论文立题背景和研究内容
2 直流热等离子体动态烧结制备高强度Si02空心微球
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验原料
        2.2.2 实验设备
        2.2.3 喷雾干燥用浆料的制备
        2.2.4 浆料的喷雾干燥
        2.2.5 直流热等离子体动态烧结制备空心微球
        2.2.6 样品的表征
    2.3 结果和讨论
        2.3.1 主辅料配比对喷雾干燥产品的影响
2含量对喷雾干燥产品的影响'>        2.3.2 SiO₂含量对喷雾干燥产品的影响
2空心微球的形貌和结构'>        2.3.3 SiO₂空心微球的形貌和结构
2空心微球空心结构的形成机理'>        2.3.4 SiO₂空心微球空心结构的形成机理
2空心微球壁厚的调控'>        2.3.5 SiO₂空心微球壁厚的调控
2空心微球的性能'>        2.3.6 SiO₂空心微球的性能
    2.4 本章小结
2O₃空心微球'>3 高频感应耦合热等离子体动态烧结制备Al₂O₃空心微球
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验原料
        3.2.2 实验设备
        3.2.3 浆料的制备及喷雾干燥
        3.2.4 高频感应耦合热等离子体动态烧结
        3.2.5 样品的表征
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 纳米氧化铝为原料所得的喷雾干燥产品
        3.3.2 纳米氧化铝干燥产品烧结后所得的空心微球
        3.3.3 微米氧化铝为原料所得的喷雾干燥产品
        3.3.4 微米氧化铝干燥产品烧结后所得的空心微球
        3.3.5 对热等离子体动态烧结过程中氧化铝相变的进一步讨论
    3.4 本章小结
4 高频感应耦合热等离子体动态烧结制备莫来石空心微球的探索
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验原料
        4.2.2 实验设备
        4.2.3 浆料的制备及喷雾干燥
        4.2.4 高频感应耦合热等离子体烧结
        4.2.5 样品的表征
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 喷雾干燥产品的形貌及性能
        4.3.2 热等离子体动态烧结Mullite-1、Mullite-2干燥产品制备空心微球
        4.3.3 热等离子体动态烧结Mullite-3干燥产品制备空心微球
    4.4 本章小结
3N₄空心颗粒'>5 高频感应耦合热等离子体动态烧结制备近球形Si₃N₄空心颗粒
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验原料
        5.2.2 实验设备
        5.2.3 喷雾干燥浆料的制备
        5.2.4 浆料的喷雾干燥
        5.2.5 高频感应耦合热等离子体动态烧结制备空心颗粒
        5.2.6 样品的表征
    5.3 结果和讨论
        5.3.1 第一批浆料
            5.3.1.1 喷雾干燥产品的形貌和性能
            5.3.1.2 RF热等离子体动态烧结产品的表面形貌和性质
            5.3.1.3 RF热等离子体动态烧结产品颗粒的内部形貌
            5.3.1.4 喷雾干燥产品和烧结产品的XRD表征
        5.3.2 第二批浆料
            5.3.2.1 喷雾干燥产品的形貌和性能
            5.3.2.2 RF热等离子体动态烧结产品的表面形貌和性质
            5.3.2.3 RF热等离子体动态烧结产品颗粒的内部形貌
            5.3.2.4 喷雾干燥产品和烧结产品的XRD表征
    5.4 空心结构形成的过程及机理
    5.5 氮化硅空心颗粒的热稳定性
    5.6 氮化硅空心颗粒应用在多孔陶瓷制备上的初步探索
        5.6.1 石英粉+氮化硅空心颗粒制备多孔陶瓷
            5.6.1.1 成型压力对氮化硅空心颗粒的影响
            5.6.1.2 氮化硅空心颗粒含量对多孔陶瓷复合材料性能的影响
            5.6.1.3 生坯成型压力对多孔陶瓷复合材料性能的影响
        5.6.2 β-氮化硅粉+氮化硅空心颗粒制备多孔陶瓷
    5.7 本章小结
6 结论
    6.1 主要结论
    6.2 本论文的主要创新点
    6.3 下一步工作的建议
参考文献
个人简历及发表文章目录
致谢

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本文编号：2847363