CoSn、CoFe和NiFe双金属化合物的制备和析氧反应电催化性能的研究

发布时间：2020-10-20 06:17

　　 从长远来看,石油、煤炭和天然气等不可再生化石燃料不是解决能源短缺及其相关问题的有效方案。要彻底解决与化石燃料有关的环境问题,如空气污染和全球变暖,必须逐步用清洁能源取代化石燃料。从风能、太阳能或核能中获得的氢能是避免使用化石燃料而成为了最有效的方案之一。由于水在地球上有很大的储量,因此裂解水制取氢气已成为当前研究的热门领域。裂解水分为析氢反应(HER)和析氧反应(OER),但是目前裂解水的主要瓶颈问题主要在于析氧反应(OER)。对于析氧反应(OER),RuO_2和IrO_2是电化学性能最好的催化剂,但是RuO_2和IrO_2是稀有且昂贵的贵金属基材料。因此,研究人员一直致力于开发低成本和高效率的电催化剂。双金属化合物催化剂是一种常见的阳极催化剂,掺入第二种金属对活性金属的改性是一种很有效的方法,产生的双金属化合物由于原子水平上的均匀分散,对OER的活性增强。此外,双金属化合物的电子效应和协同效应也可以增强催化活性。本文通过掺入锡和铁元素制备Co-Fe、Ni-Fe和CoSn双金属化合物,并且探究了双金属化合物的析氧性能。通过溶剂热法制备了不同比例的Co-Sn双金属化合物,利用粉末XRD、ICP、SEM、XPS和TEM等手段对材料的物理化学性质进行了表征,考察了该系列催化材料的析氧反应(OER)的电化学性能。发现比例为1:1的CoSn双金属化合物的析氧性能最好。引入的Sn元素由于可以产生电子效应,并有助于提高催化剂的电导率,这可能是CoSn在1.0 M KOH溶液中具有较低过电位和Tafel斜率的原因。此外,CoSn表示最佳稳定性,因为10 h后催化剂表面没有明显的活性位点丢失。低的过电位和Tafel斜率以及较好的稳定性,使其成为具有前景的电催化剂。通过共沉淀法制备了不同比例的CoFe和NiFe双金属化合物,利用粉末XRD、ICP、XPS和TEM等手段对材料的物理化学性质进行了表征,考察了该系列催化材料的析氧反应(OER)的电化学性能。发现CoFe和NiFe双金属化合物的析氧性能与RuO_2相比,并没有优势。通过XPS以及TEM表征发现催化剂粒子的表面已经被氧化。并且CoFe和NiFe双金属化合物的粒子团聚现象严重,以上原因是造成CoFe和NiFe双金属化合物析氧性能低下的原因。
【学位单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TQ116.2
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 水裂解反应
        1.1.1 析氢反应(HER)和析氧反应(OER)
        1.1.2 析氧反应(OER)的机理
        1.1.3 析氧反应(OER)在燃料电池中的应用
    1.2 析氧反应(OER)催化材料的研究
        1.2.1 贵金属氧化物催化剂
        1.2.2 过渡金属氧化物催化剂
        1.2.3 层状双金属氢氧化物催化剂
        1.2.4 过渡金属氮化物催化剂
        1.2.5 无金属催化剂
        1.2.6 过渡金属硫化物催化剂
    1.3 本论文的选题依据及其研究内容
2 实验总述
    2.1 实验所需试剂和设备
    2.2 表征仪器
        2.2.1 X射线粉末衍射(PXRD)
        2.2.2 (ICP-AES)电感耦合等离子体发射光谱
        2.2.3 (FE-SEM)场发射扫描电镜
        2.2.4 (TEM)透射电镜
        2.2.5 (XPS)X射线光电子能谱
    2.3 催化剂的性能评价
3 双金属化合物CoSn的制备及其析氧反应的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 溶剂热法制备Co、Sn单金属OER催化剂
        3.2.2 溶剂热法制备Co-Sn双金属化合物
        3.2.3 Co-Sn双金属化合物催化性能的测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Co-Sn双金属化合物的X射线粉末衍射
        3.3.2 CoSn的态密度DOS分析
        3.3.3 Co-Sn双金属化合物的ICP分析
        3.3.4 Co-Sn双金属化合物的电镜表征
        3.3.5 Co-Sn双金属化合物的XPS分析
        3.3.6 Co-Sn双金属化合物的析氧性能研究
    3.4 本章小结
4 双金属化合物CoFe和NiFe的制备及其析氧性能的研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 沉淀法合成Co、Fe、Ni单金属OER催化剂
        4.2.2 共沉淀法合成Co-Fe和Ni-Fe双金属化合物
        4.2.3 Co-Fe和Ni-Fe双金属化合物催化性能的测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Co-Fe和Ni-Fe双金属化合物的X射线粉末衍射
        4.3.2 Co-Fe和Ni-Fe双金属化合物的ICP分析
        4.3.3 Co-Fe和Ni-Fe双金属化合物的电镜表征
        4.3.4 Co-Fe和Ni-Fe双金属化合物的XPS分析
        4.3.5 Co-Fe和Ni-Fe双金属化合物的析氧性能研究
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢

【参考文献】

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1 吕海峰;程年才;木士春;潘牧;;质子交换膜燃料电池Pd修饰Pt/C催化剂的电催化性能[J];化学学报;2009年14期

2 宋海华,邬慧雄,马海洪;燃料电池技术在电催化反应领域的应用[J];化学进展;2004年03期

本文编号：2848338