固有孔高分子杂化膜界面形态调控及改进Maxwell模型

发布时间：2020-11-20 03:21

　　 固有孔高分子(PIMs)膜作为一类有机分子筛膜,兼具高分子膜易加工和无机膜高渗透通量的优点,是目前最有希望应用于大规模碳捕集过程的膜材料之一。本论文以PIMs为研究对象,针对PIMs膜选择性低的关键科学问题,采用简便、通用的物理共混法制备杂化膜,提出了调控膜界面缺陷、界面自由体积和界面相互作用的策略,实现了CO_2/CH_4的高效分离;通过分析杂化膜界面多级结构,提出了界面参数对膜内气体传递行为的影响机制,进而建立了关联填充剂结构参数、膜界面参数与膜分离性能的改进Maxwell模型,以期为高性能杂化膜规模化制备提供理论基础和技术支持。主要研究结果如下:杂化膜界面缺陷调控及Maxwell模型:制备ZIF-67填充PIMs杂化膜,通过优化制膜工艺改善界面相容性和界面缺陷;ZIF-67窗口尺寸3.4?,本征渗透通量为8000 Barrer,CO_2/CH_4选择性为45;ZIF-67主要强化膜扩散机制,膜CO_2渗透通量达到5206 Barrer,CO_2/CH_4选择性达到16.8,分离性能突破2008年Robeson upper bound,且能较好拟合Maxwell模型。杂化膜界面自由体积调控及一次改进Maxwell模型:制备ZIF-67空心微球填充PIMs杂化膜,通过调节空腔大小调控界面自由体积;ZIFs壳层发挥尺寸筛分功能,提高选择性;中空结构提供额外的自由体积,提高通量;建立了关联空腔尺寸与膜分离性能的一次改进Maxwell模型。实验证明当空腔尺寸为275 nm,壁厚为55 nm,填充量为28 vol%时,膜CO_2渗透通量为7128 Barrer,CO_2/CH_4选择性为16.4,膜渗透通量和选择性同时提升且突破2008年Robeson upper bound,结果较好拟合一次改进Maxwell模型。杂化膜界面相互作用调控及二次改进Maxwell模型:制备不同粒径ZIF-67纳米颗粒填充PIMs杂化膜,通过调节颗粒尺寸调控界面相互作用位点数量;尺寸越小,与高分子基质作用位点数量越多,界面相互作用越强,膜选择性和抗老化能力提升;建立了关联高分子链段僵化区、填充剂皮层堵塞区等界面结构参数与膜分离性能的二次改进Maxwell模型。实验验证ZIF-67尺寸为30 nm时,膜CO_2渗透通量为2805 Barrer,CO_2/CH_4选择性为21.1,且120天后膜通量衰减仅为27%,结果较好拟合二次改进Maxwell模型。
【学位单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ051.893
【部分图文】：

背景捕集的意义与环境问题是 21 世纪人们广泛关注的关键问题。近年来，由浓度升高使―温室效应‖不断增强，导致了一系列的全球问题，川消融和生态环境失衡等，引起社会各界的广泛关注。据美国，自第二次工业革命以来，大气中的 CO2含量持续上升并在 0 ppm（图 1-1）。现代社会工业的迅猛发展带来化石能源（煤）的急剧消耗。据报道，仅 2014 年化石燃料的燃烧和水泥生2排放量高达 37 Gt。发展资源节约型和环境友好型的新型能源放量的根本手段之一，但这些技术受限于地理位置、生态环境在在未来一个世纪内最主要的能源形式仍将是化石燃料。为降，各国均致力于来控制温室气体排放。2005 年签订的《京都将温室气体控制排放纳入国际条约。2009 年签订的《联合国》是继《京都协定书》后又一具有划时代意义的全球气候协议

第 1 章 文献综述膜分离技术是以膜为分离介质，以膜两侧压力差为推动力，根率的差异实现分离的新型分离技术[4]。膜分离技术融合了速率种过程，可在常温或较低温度下操作，过程无相变，选择性高，。膜分离技术可综合利用气体分子动力学尺寸、溶解性和反应适用于不同的分离场合和不同精度的分离要求。但受膜材料限术更适用于中小处理量的能源气纯化处理，对处理量较大且无体减排过程（如烟道气脱碳）[5]尚不具备经济性，需进一步开低制造成本的膜材料[6]。分离技术概述

图 1-3 网状 PIMs 和链状 PIMs 结构图Figure 1-3 Structures of network PIMs and linear PIMs
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本文编号：2890864