应变对铂纳米粒子膜电催化活性的调控

发布时间：2020-11-20 18:45

　　 弹性应变工程利用弹性应变可以改变材料的物化(如磁性、超导、催化等)性能,作为材料与化学的交叉领域,近年来引起科学家们极大关注~([1])。Pt是公认的最好电化学催化剂,本文采用湿法化学热注射和气液界面自组装的方法,在NiTi形状记忆合金表面制备铂纳米粒子薄膜,利用NiTi基底对自组装Pt纳米粒子薄膜实现压、拉应变,采用差示扫描量热仪、扫描电镜、高分辨透射电镜、X射线衍射仪及X射线光电子能谱仪(XPS)等,对铂纳米粒子薄膜电化学性能的调控进行了研究。主要结论如下:本论文利用湿法化学中的热注射法成功合成均一的铂纳米粒子,其表面具有油酸配体包覆,平均直径约为11.3 nm。同时,利用气液界面自组装方法制备纳米粒子尺寸均匀,单分散性良好的单层长程有序薄膜。此外,利用NiTi记忆合金基体的双程形状记忆效应对具有油酸配体包覆的自组装Pt纳米粒子薄膜施加应变,使薄膜分别产生了1.4%的压应变和0.5%的拉应变。纳米粒子间距分别减少3.69%和增加0.02%。研究发现,自组装纳米膜中铂粒子间距的改变使其电子传输速率发生变化,从而改变电催化性能。其中,Pt纳米粒子间距的减小增强其氧还原反应性能,Pt纳米粒子间距的增大弱化氧还原反应性能。同时,Pt纳米粒子间距的减小使得析氢反应和析氧反应的起始电位和相对于电极面积的电流密度增大,酸性环境下电流密度增加2.12倍,碱性环境下为2.27倍。相反,Pt纳米粒子间距的增大使得析氢反应和析氧反应的起始电位和同一电位下的电流密度减小。
【学位单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TQ116.2
【部分图文】：

图 1.1 氧化铁纳米片的透射图和原子探针显微镜图[40]Fig. 1.1 TEM and AFM of the nanosheets单层原子金属纳米结构。此外，Huang 等人开发了一种新兴的合成方法，用一系列金属氧化物纳米片[42]，例如 TiO2，ZnO，Co3O4，WO3，Fe3O4和 MnO 1.2d-f）。二氧化钛纳米片的尺寸为大约为 200 纳米，而 ZnO，Co3O4和 WO寸可达 1-10 mm。类似地，这些金属氧化物纳米片的厚度在 1.6 至 5.2 nm 之，相当于单层的 2-7 个堆叠层。

图 1.1 氧化铁纳米片的透射图和原子探针显微镜图[40]Fig. 1.1 TEM and AFM of the nanosheets纳米结构。此外，Huang 等人开发了一种新兴的合化物纳米片[42]，例如 TiO2，ZnO，Co3O4，WO3，氧化钛纳米片的尺寸为大约为 200 纳米，而 ZnO，mm。类似地，这些金属氧化物纳米片的厚度在 1.6的 2-7 个堆叠层。

非层状结构的二维纳米材料的应用超薄 2D 纳米材料已被证明是工程中用于各种催化应用的高效催化剂。下面此类材料的相关应用和应用所对应的研究内容。（1）有机催化反应Duan 等人研究表明单层铑纳米片是催化氢化和加氢甲酰化反应的高效催化图 1.3a，b）。PVP 包覆的铑纳米片在接近室温（30℃）的环境下经过 4 小到大于 99.9％的转化率。持续时间为 1 小时的催化活性分别比铑纳米颗粒 Rh/C 的催化活性高 7 倍和 4 倍。对于加氢甲酰化反应，在温和的反应条件下 包覆的铑纳米片也同样显示出对目标产物的优异催化活性和高选择性。卓化性能使超薄铑纳米片成为催化有机反应中非常有前景的催化剂。众所周知原子比是催化中的关键因素。由于铑纳米片的单层特征，其表面铑原子的 100％。因此，大大增强的催化活性可归因于铑纳米片中铑原子的完全暴露
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本文编号：2891830