基于表面等离子体共振成像对电化学析氢反应原位表征的研究

发布时间：2020-12-16 11:10

　　在新型清洁能源氢能的高效利用方面,气体参与的电催化反应是研究重点。优化电极表面气泡的动力学行为与材料的开发同样重要。目前气泡动力学的实验方法主要包括高速摄像机和原子力显微镜,但都缺乏了对气泡完整行为过程中三相接触线以及底部气固接触面积等信息手段的获得,而通过估算又存在较大误差。因此,寻找一种准确捕获并深入理解气泡行为动力学具有重要意义。针对以上问题,本论文以析氢反应为模型,开发了一种基于表面等离子体成像技术从底部观察气泡行为的新方法。获得了如下创新成果:1.通过对不同浸润性电极上析气反应和耗气反应中气泡的半径、接触角的观察,以及对三相接触线和底面积的推算,疏气体系的气泡半径随时间变化指数(0.52)比亲气体系(0.48)略大。在疏气电极表面由于表面能比较大,体相过饱和度较大,电极表面产生的气体分子主要通过气泡表面向气泡中扩散,注入到气泡中。而对于相对亲气的电极,由于其表面能相对偏低,体相过饱和度较低,电极表面产生的气体分子主要是沿着离电极表面较近的部分向气泡中扩散,从而导致了略小的气泡半径和时间指数(0.48)。因此,随着电极表面亲气程度的加深,从三相接触线附近注入的比例增多,会更加降... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：71 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１不同析氢催化剂及其过电势的大小［１Ｑ１??Ｆｉｇ．１－１?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ａｎｄ?ｔｈｅｉｒ?ｏｖｅｒｐｏｔｅｎｔｉａｌ１１０１??

当气泡滞留在平面上，三相接触线是连续的；但是当气泡滞留在纳米阵列结构的表面，??三相接触线会由于阵列的存在而被切割成不连续的。很大程度的减小了气泡与电极的??粘附力，有利于气泡在形成后快速离开电极表面。如图１＿２所不，在平整的Ｍ０Ｓ２电??极表面气泡的粘附力比较大有１００｜ｉＮ左右，而在阵列化的电极表面气泡的粘附力只有??ｌ〇ｎＮ左右。这两个研究都说明做一些阵列化电极来切割气泡的三相接触线有利于气??３??

速率持续通空气气泡的方法，以此来观察气泡的产生、上升和离开问题。在此过程中??通过控制不同的孔径和通气速率来研宄气泡动力学。Ｔｅｒｅｓａｋａ?ａｎｄ?Ｔｓｕｇｅ等人［３＞３６］通过??在刚性小孔中通入气体用高速摄像机从侧面观察气泡的鼓出行为，如图１－３。当小孔??的直径比较小时，气泡脱离时的直径也就比较小，但是如果小孔两边有亲气的物质，??那么气泡的底面就会挣脱小孔的边缘，这样气泡的大小就跟小孔的直径没有直接关系??了。但是通常情况下的实验是不会让气泡脱离气孔的。在气孔较小的时候观察不到气??泡颈部的变形。而随着气孔的增大气泡也会增大，这时会观察到气泡颈部收缩。这种??５??

【参考文献】：
期刊论文
[1]基于狭缝扫描的表面等离子体共振成像[J]. 高来勖,李松权,叶红安,刘书钢,蒋式弘,柳春郁,安旭.  光子学报. 2014(06)
[2]基于显微物镜的表面等离子体共振[J]. 高来勖,叶红安,刘书钢,蒋式弘.  光子学报. 2013(09)



本文编号：2920032