Ni-Fe/蒙脱土催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的研究
发布时间：2020-12-20 13:03
采用浸渍法制备了一系列Ni-Fe/蒙脱土（MMT）催化剂,并应用于乙醇水蒸气重整制氢反应（ESR）。采用X射线衍射（XRD）、N2吸附脱附分析和H2-程序升温还原（H2-TPR）表征手段对催化剂的物理化学性质、还原性能、碳沉积等进行了研究。结果表明,Ni-Fe/MMT催化剂中,Ni、Fe高度分散在载体MMT层间及表面,而且Fe的加入降低了Ni颗粒的粒径,增强了Ni2+与载体的相互作用力。以10Ni5Fe/MMT为催化剂,在反应温度为500℃、水醇比为3∶1、空速为12 h-1,反应进行30 h后,乙醇转化率为100%,氢气选择性仍保持72%,副产物CO和CH4含量明显降低。这是因为催化助剂Fe的引入,一方面,提高了Ni的分散度,使得ESR低温活性较好;另一方面,减小了Ni颗粒粒径,小颗粒的Ni有利于抑制甲烷的生成,并且Fe的加入加强了甲烷重整和水煤气变换反应,提高产物中氢气的选择性。
【文章来源】：燃料化学学报. 2016年08期 北大核心
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
Ni-Fe/MMT催化剂的XＲD谱图
图2催化剂的N2吸附-脱附等温曲线Figure2N2adsorption-desorptionisothermsofdifferentcatalystsa:10Ni/MMT;b:MMT;c:10Ni7Fe/MMT;d:10Ni3Fe/MMT;e:10Ni5Fe/MMT图3催化剂的孔径分布Figure3Poresizedistributionsofdifferentcatalysts表2MMT、10Ni/MMTandNi-Fe/MMT催化剂的孔结构性质Table2PhysicalpropertiesofMMT，10Ni/MMTandNi-Fe/MMTcatalystsSampleBETsurfaceareaA/(m2·g－1)Porevolumev/(cm3·g－1)Poresized/nmMMT23．450．065．5210Ni/MMT16．340．046．8310Ni3Fe/MMT14．720．058．6510Ni5Fe/MMT12．810．049．9610Ni7Fe/MMT9．4470．0310．042．3H2-TPＲ表征10Ni/MMT和Ni-Fe/MMT催化剂的还原性能表征见图4。由图4可知，NiO的还原分为三个阶段。低温阶段300－400℃是载体表面自由NiO的还原;400－600℃是与载体有弱的相互作用的NiO的还原;600－800℃是Ni与载体强的相互作用NiAl2O4的还原。10Ni/MMT催化剂中位于450℃的还原峰是蒙脱土表面的自由NiO的还原［24］，703℃的还原峰是与蒙脱土作用力较强的NiO的还原，与Al形成NiAl2O4尖晶石［25］。对于Ni-Fe/MMT催化剂，400－600℃形成的大还原峰归因于Ni氧化(NiFe2O4)和Fe氧化物(包括FeAl2O4尖晶石、Fe2O3和Fe3O4)的还原［26］，高温区700℃左右是Ni与Al相互作用的形成合金或尖晶石结构。相比Ni/MMT催化剂，发现添加Fe金属的催化剂随着Fe含量的增加，其还原峰向高温移动，说明Ni-Fe双金属催化剂中Ni、Fe及载体间存在强烈的相互作用。并且在700℃附近的还原峰NiAl2O4减少，更进一步说明，Fe的加入减少了NiAl2O4的形成，进而提高了催化剂的?
图2催化剂的N2吸附-脱附等温曲线Figure2N2adsorption-desorptionisothermsofdifferentcatalystsa:10Ni/MMT;b:MMT;c:10Ni7Fe/MMT;d:10Ni3Fe/MMT;e:10Ni5Fe/MMT图3催化剂的孔径分布Figure3Poresizedistributionsofdifferentcatalysts表2MMT、10Ni/MMTandNi-Fe/MMT催化剂的孔结构性质Table2PhysicalpropertiesofMMT，10Ni/MMTandNi-Fe/MMTcatalystsSampleBETsurfaceareaA/(m2·g－1)Porevolumev/(cm3·g－1)Poresized/nmMMT23．450．065．5210Ni/MMT16．340．046．8310Ni3Fe/MMT14．720．058．6510Ni5Fe/MMT12．810．049．9610Ni7Fe/MMT9．4470．0310．042．3H2-TPＲ表征10Ni/MMT和Ni-Fe/MMT催化剂的还原性能表征见图4。由图4可知，NiO的还原分为三个阶段。低温阶段300－400℃是载体表面自由NiO的还原;400－600℃是与载体有弱的相互作用的NiO的还原;600－800℃是Ni与载体强的相互作用NiAl2O4的还原。10Ni/MMT催化剂中位于450℃的还原峰是蒙脱土表面的自由NiO的还原［24］，703℃的还原峰是与蒙脱土作用力较强的NiO的还原，与Al形成NiAl2O4尖晶石［25］。对于Ni-Fe/MMT催化剂，400－600℃形成的大还原峰归因于Ni氧化(NiFe2O4)和Fe氧化物(包括FeAl2O4尖晶石、Fe2O3和Fe3O4)的还原［26］，高温区700℃左右是Ni与Al相互作用的形成合金或尖晶石结构。相比Ni/MMT催化剂，发现添加Fe金属的催化剂随着Fe含量的增加，其还原峰向高温移动，说明Ni-Fe双金属催化剂中Ni、Fe及载体间存在强烈的相互作用。并且在700℃附近的还原峰NiAl2O4减少，更进一步说明，Fe的加入减少了NiAl2O4的形成，进而提高了催化剂的?
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ni-Fe/La2O2CO3催化乙醇水蒸气重整制氢的研究[J]. 石秋杰,马洪波,彭子青,谌伟庆,张宁. 中国稀土学报. 2012(01)
[2]微生物电解电池制氢[J]. 郭坤,张京京,李浩然,杜竹玮. 化学进展. 2010(04)
[3]太阳能光催化制氢研究进展[J]. 温福宇,杨金辉,宗旭,马艺,徐倩,马保军,李灿. 化学进展. 2009(11)
[4]化学制氢技术研究进展[J]. 吴川,张华民,衣宝廉. 化学进展. 2005(03)
[5]甲烷重整制氢气的研究进展[J]. 刘少文,李永丹. 武汉化工学院学报. 2005(01)
[6]等离子体法制氢的研究进展[J]. 李慧青,邹吉军,刘昌俊,张月萍. 化学进展. 2005(01)
[7]甲烷二氧化碳重整催化剂的研究进展[J]. 陈兴权,赵天生. 宁夏石油化工. 2003(01)
博士论文
[1]蒙脱土有机化及其插层质子交换膜的研究[D]. 胡正文.大连理工大学 2013
[2]基于蒙脱土矿物的几种生态环境材料的制备、性能及应用研究[D]. 张兵兵.内蒙古大学 2013
本文编号：2927913
【文章来源】：燃料化学学报. 2016年08期 北大核心
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
Ni-Fe/MMT催化剂的XＲD谱图
图2催化剂的N2吸附-脱附等温曲线Figure2N2adsorption-desorptionisothermsofdifferentcatalystsa:10Ni/MMT;b:MMT;c:10Ni7Fe/MMT;d:10Ni3Fe/MMT;e:10Ni5Fe/MMT图3催化剂的孔径分布Figure3Poresizedistributionsofdifferentcatalysts表2MMT、10Ni/MMTandNi-Fe/MMT催化剂的孔结构性质Table2PhysicalpropertiesofMMT，10Ni/MMTandNi-Fe/MMTcatalystsSampleBETsurfaceareaA/(m2·g－1)Porevolumev/(cm3·g－1)Poresized/nmMMT23．450．065．5210Ni/MMT16．340．046．8310Ni3Fe/MMT14．720．058．6510Ni5Fe/MMT12．810．049．9610Ni7Fe/MMT9．4470．0310．042．3H2-TPＲ表征10Ni/MMT和Ni-Fe/MMT催化剂的还原性能表征见图4。由图4可知，NiO的还原分为三个阶段。低温阶段300－400℃是载体表面自由NiO的还原;400－600℃是与载体有弱的相互作用的NiO的还原;600－800℃是Ni与载体强的相互作用NiAl2O4的还原。10Ni/MMT催化剂中位于450℃的还原峰是蒙脱土表面的自由NiO的还原［24］，703℃的还原峰是与蒙脱土作用力较强的NiO的还原，与Al形成NiAl2O4尖晶石［25］。对于Ni-Fe/MMT催化剂，400－600℃形成的大还原峰归因于Ni氧化(NiFe2O4)和Fe氧化物(包括FeAl2O4尖晶石、Fe2O3和Fe3O4)的还原［26］，高温区700℃左右是Ni与Al相互作用的形成合金或尖晶石结构。相比Ni/MMT催化剂，发现添加Fe金属的催化剂随着Fe含量的增加，其还原峰向高温移动，说明Ni-Fe双金属催化剂中Ni、Fe及载体间存在强烈的相互作用。并且在700℃附近的还原峰NiAl2O4减少，更进一步说明，Fe的加入减少了NiAl2O4的形成，进而提高了催化剂的?
图2催化剂的N2吸附-脱附等温曲线Figure2N2adsorption-desorptionisothermsofdifferentcatalystsa:10Ni/MMT;b:MMT;c:10Ni7Fe/MMT;d:10Ni3Fe/MMT;e:10Ni5Fe/MMT图3催化剂的孔径分布Figure3Poresizedistributionsofdifferentcatalysts表2MMT、10Ni/MMTandNi-Fe/MMT催化剂的孔结构性质Table2PhysicalpropertiesofMMT，10Ni/MMTandNi-Fe/MMTcatalystsSampleBETsurfaceareaA/(m2·g－1)Porevolumev/(cm3·g－1)Poresized/nmMMT23．450．065．5210Ni/MMT16．340．046．8310Ni3Fe/MMT14．720．058．6510Ni5Fe/MMT12．810．049．9610Ni7Fe/MMT9．4470．0310．042．3H2-TPＲ表征10Ni/MMT和Ni-Fe/MMT催化剂的还原性能表征见图4。由图4可知，NiO的还原分为三个阶段。低温阶段300－400℃是载体表面自由NiO的还原;400－600℃是与载体有弱的相互作用的NiO的还原;600－800℃是Ni与载体强的相互作用NiAl2O4的还原。10Ni/MMT催化剂中位于450℃的还原峰是蒙脱土表面的自由NiO的还原［24］，703℃的还原峰是与蒙脱土作用力较强的NiO的还原，与Al形成NiAl2O4尖晶石［25］。对于Ni-Fe/MMT催化剂，400－600℃形成的大还原峰归因于Ni氧化(NiFe2O4)和Fe氧化物(包括FeAl2O4尖晶石、Fe2O3和Fe3O4)的还原［26］，高温区700℃左右是Ni与Al相互作用的形成合金或尖晶石结构。相比Ni/MMT催化剂，发现添加Fe金属的催化剂随着Fe含量的增加，其还原峰向高温移动，说明Ni-Fe双金属催化剂中Ni、Fe及载体间存在强烈的相互作用。并且在700℃附近的还原峰NiAl2O4减少，更进一步说明，Fe的加入减少了NiAl2O4的形成，进而提高了催化剂的?
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ni-Fe/La2O2CO3催化乙醇水蒸气重整制氢的研究[J]. 石秋杰,马洪波,彭子青,谌伟庆,张宁. 中国稀土学报. 2012(01)
[2]微生物电解电池制氢[J]. 郭坤,张京京,李浩然,杜竹玮. 化学进展. 2010(04)
[3]太阳能光催化制氢研究进展[J]. 温福宇,杨金辉,宗旭,马艺,徐倩,马保军,李灿. 化学进展. 2009(11)
[4]化学制氢技术研究进展[J]. 吴川,张华民,衣宝廉. 化学进展. 2005(03)
[5]甲烷重整制氢气的研究进展[J]. 刘少文,李永丹. 武汉化工学院学报. 2005(01)
[6]等离子体法制氢的研究进展[J]. 李慧青,邹吉军,刘昌俊,张月萍. 化学进展. 2005(01)
[7]甲烷二氧化碳重整催化剂的研究进展[J]. 陈兴权,赵天生. 宁夏石油化工. 2003(01)
博士论文
[1]蒙脱土有机化及其插层质子交换膜的研究[D]. 胡正文.大连理工大学 2013
[2]基于蒙脱土矿物的几种生态环境材料的制备、性能及应用研究[D]. 张兵兵.内蒙古大学 2013
本文编号：2927913
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