Ni/Ce x Zr 1-x O 2 -CaO催化剂吸收增强的生物油水蒸气重整制氢的研究
发布时间:2021-01-03 23:58
氢气是一种比较理想的二次能源,它的燃烧产物只有水,不会对环境造成污染,且其具有的热值是目前所有燃料中最高的。但是,大部分氢气都来自于化石能源,导致了环境和资源的双重危机。近年来,生物质的热催化转化技术已成为新的研究热点。其中,快速热裂解技术就是将固体的生物质转化为液体的生物油,但由于生物油成分复杂,稳定性差、腐蚀性强等特点,需要对它进行提质和进一步转化,而将低品位的生物油转化为高热值的氢气燃料是一条十分具有吸引力的制氢途径。本文以铈锆固溶体为载体,镍为活性组份,氧化钙为吸收剂,采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了一系列10%Ni/CexZr1-xO2-CaO双功能催化剂。分别通过BET、XRD、TPR和CO2吸收性能等表征方法对催化剂的结构进行表征,发现双功能催化剂主要由Ni、CexZr1-xO2和CaO组成,随着CaO含量的增加,具有钙钛矿结构的CaZrO3就会形成。由于催化剂中CaZrO3的存在阻止了 CaO晶粒在高温作用下烧结,从而提高了 CO2循环吸收的稳定性。将10%Ni/CexZr1-xO2-CaO双功能催化剂分别用于乙酸、混合模型化合物和真实木屑生物油吸收增强(SESR)的重整制...
【文章来源】:陕西师范大学陕西省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:64 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图3-1不同钙比例催化剂的XRD图谱??-
?8C??29?dearee??图3-1不同钙比例催化剂的XRD图谱??Fig.?3-1?XRD?patterns?of?catalysts?with?different?calcium?content??〇GaC〇3?#CaO?s?NiO???CaZrO.?v?CexZr,?^?*?Ce〇2?+Zr〇2??Ni/CZC-1.5:1:5?Tvl?l??-^^l??????f??山一?????w??I?I??Ni/CZC-0.2:1:5?vl???.?v???????…九,ui?一????..一???.?I?.?i?.?i?.?I?.?I?.?I?.??10?20?30?40?50?60?70?80??Degree?(20)??图3-2不同铈比例催化剂的XRD图谱??Fig.?3-2?XRD?patterns?of?catalysts?with?different?cerium?content??图?3-2?为一系列新鲜?Ni/CZC-m:l:5(m=0,?0.2,?1,1.2,?1.5)催化剂的?XRD?图。从??图中可以观察到,对于未加铈的Ni/CZC-0:l:5催化剂可以看到NiO、CaO和CaC03??的峰,同时能明显发现CaZrO3(JCPDS?35-0790)的全部峰,另外,还可以发现少??量Zr02的峰存在。在加入少量铈后,Ni/CZC-0.2:l:5催化剂中Zr〇2的峰消失,取??而代之形成了一种铈少锆多的CexZn_x〇2固溶体。随着铈含量继续增加,催化剂样??品为Ni/CZC-l:l:5和Ni/CZC-1.2:l:5时
3.2.?3催化剂的比-TPR结果??图3-3表示一系列新鲜催化剂Ni/CZC-l:l:n(n=l,3,?5,?7,?9)催化剂的H2-TPR??结果。如图3-3所示CeG.5ZrQ.502载体在450-650°C有一个比较宽的还原峰,该还原??峰是铈锆固溶体中Ce4+还原为Ce3+,表明〇6〇2和Zr02完全形成了?Ce〇.5ZrQ.502载??体,无高度分散的Ce02存在,使得Ce〇.5ZrQ.5〇2载体的还原温度大大降低。在??Ni/Cea5Zr〇.502样品中有三个还原峰,第一个350?°C的还原峰是游离的NiO以及??NiO与铈锆固溶体弱的相互作用而形成的;第二个是450?°C的还原峰,它是NiO??与载体之间强的相互作用的还原峰;最后一个550?°C的还原峰是载体中铈的还原。??随着催化剂样品中CaO的加入,大部分游离的NiO的还原温度都明显向高温移动??了大约80?100?°C,这表明大部分游离的NiO都分散在CexZivx02-Ca0载体上,??而在400°C还原峰是NiO与载体弱的相互作用而形成的。此外
【参考文献】:
期刊论文
[1]新能源及其可持续发展[J]. 李博闻. 科技创新导报. 2017(09)
[2]生物质超临界水气化制氢技术的研究进展[J]. 罗威,廖传华,陈海军,朱跃钊. 天然气化工(C1化学与化工). 2016(01)
[3]生物质热解与气化制氢研究进展[J]. 应浩,余维金,许玉,孙云娟,高一苇,王燕杰. 现代化工. 2015(01)
[4]生物质化学制氢技术研究进展[J]. 陈冠益,孔韡,徐莹,李婉晴,马隆龙,颜蓓蓓,陈鸿. 浙江大学学报(工学版). 2014(07)
[5]生物制氢技术的发展及应用前景[J]. 任南琪,郭婉茜,刘冰峰. 哈尔滨工业大学学报. 2010(06)
[6]国内外生物质能开发利用的研究进展[J]. 刘晓娟,殷卫峰. 洁净煤技术. 2008(04)
[7]国内外生物质能源开发利用技术[J]. 董玉平,王理鹏,邓波,陆萍,申树云. 山东大学学报(工学版). 2007(03)
[8]生物质快速热裂解制取生物油技术的研究进展[J]. 刘荣厚. 沈阳农业大学学报. 2007(01)
[9]生物质制氢技术研究进展[J]. 于洁,肖宏. 中国生物工程杂志. 2006(05)
[10]中国农村生活能源利用与生物质能开发[J]. 闫丽珍,闵庆文,成升魁. 资源科学. 2005(01)
硕士论文
[1]生物质快速热解制生物油及生物油精炼提质工艺研究[D]. 王高恩.郑州大学 2015
本文编号:2955738
【文章来源】:陕西师范大学陕西省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】:64 页
【学位级别】:硕士
【部分图文】:
图3-1不同钙比例催化剂的XRD图谱??-
?8C??29?dearee??图3-1不同钙比例催化剂的XRD图谱??Fig.?3-1?XRD?patterns?of?catalysts?with?different?calcium?content??〇GaC〇3?#CaO?s?NiO???CaZrO.?v?CexZr,?^?*?Ce〇2?+Zr〇2??Ni/CZC-1.5:1:5?Tvl?l??-^^l??????f??山一?????w??I?I??Ni/CZC-0.2:1:5?vl???.?v???????…九,ui?一????..一???.?I?.?i?.?i?.?I?.?I?.?I?.??10?20?30?40?50?60?70?80??Degree?(20)??图3-2不同铈比例催化剂的XRD图谱??Fig.?3-2?XRD?patterns?of?catalysts?with?different?cerium?content??图?3-2?为一系列新鲜?Ni/CZC-m:l:5(m=0,?0.2,?1,1.2,?1.5)催化剂的?XRD?图。从??图中可以观察到,对于未加铈的Ni/CZC-0:l:5催化剂可以看到NiO、CaO和CaC03??的峰,同时能明显发现CaZrO3(JCPDS?35-0790)的全部峰,另外,还可以发现少??量Zr02的峰存在。在加入少量铈后,Ni/CZC-0.2:l:5催化剂中Zr〇2的峰消失,取??而代之形成了一种铈少锆多的CexZn_x〇2固溶体。随着铈含量继续增加,催化剂样??品为Ni/CZC-l:l:5和Ni/CZC-1.2:l:5时
3.2.?3催化剂的比-TPR结果??图3-3表示一系列新鲜催化剂Ni/CZC-l:l:n(n=l,3,?5,?7,?9)催化剂的H2-TPR??结果。如图3-3所示CeG.5ZrQ.502载体在450-650°C有一个比较宽的还原峰,该还原??峰是铈锆固溶体中Ce4+还原为Ce3+,表明〇6〇2和Zr02完全形成了?Ce〇.5ZrQ.502载??体,无高度分散的Ce02存在,使得Ce〇.5ZrQ.5〇2载体的还原温度大大降低。在??Ni/Cea5Zr〇.502样品中有三个还原峰,第一个350?°C的还原峰是游离的NiO以及??NiO与铈锆固溶体弱的相互作用而形成的;第二个是450?°C的还原峰,它是NiO??与载体之间强的相互作用的还原峰;最后一个550?°C的还原峰是载体中铈的还原。??随着催化剂样品中CaO的加入,大部分游离的NiO的还原温度都明显向高温移动??了大约80?100?°C,这表明大部分游离的NiO都分散在CexZivx02-Ca0载体上,??而在400°C还原峰是NiO与载体弱的相互作用而形成的。此外
【参考文献】:
期刊论文
[1]新能源及其可持续发展[J]. 李博闻. 科技创新导报. 2017(09)
[2]生物质超临界水气化制氢技术的研究进展[J]. 罗威,廖传华,陈海军,朱跃钊. 天然气化工(C1化学与化工). 2016(01)
[3]生物质热解与气化制氢研究进展[J]. 应浩,余维金,许玉,孙云娟,高一苇,王燕杰. 现代化工. 2015(01)
[4]生物质化学制氢技术研究进展[J]. 陈冠益,孔韡,徐莹,李婉晴,马隆龙,颜蓓蓓,陈鸿. 浙江大学学报(工学版). 2014(07)
[5]生物制氢技术的发展及应用前景[J]. 任南琪,郭婉茜,刘冰峰. 哈尔滨工业大学学报. 2010(06)
[6]国内外生物质能开发利用的研究进展[J]. 刘晓娟,殷卫峰. 洁净煤技术. 2008(04)
[7]国内外生物质能源开发利用技术[J]. 董玉平,王理鹏,邓波,陆萍,申树云. 山东大学学报(工学版). 2007(03)
[8]生物质快速热裂解制取生物油技术的研究进展[J]. 刘荣厚. 沈阳农业大学学报. 2007(01)
[9]生物质制氢技术研究进展[J]. 于洁,肖宏. 中国生物工程杂志. 2006(05)
[10]中国农村生活能源利用与生物质能开发[J]. 闫丽珍,闵庆文,成升魁. 资源科学. 2005(01)
硕士论文
[1]生物质快速热解制生物油及生物油精炼提质工艺研究[D]. 王高恩.郑州大学 2015
本文编号:2955738
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/2955738.html