协同驱动旋转滑动弧温等离子体重整甲烷/甲醇制氢基础研究

发布时间：2021-01-06 16:42

　　氢能及氢燃料电池的高速发展及广泛应用使得应用于分散式制氢（如加氢站）及便携式制氢（如车载制氢）等中小规模场所的制氢工艺成为研究热点。等离子体重整制氢技术作为一种灵活高效,结构简单,启停迅速,无需催化剂的新兴技术,可以克服传统催化制氢方法存在的投资高,设备庞大,启动慢,流程复杂,催化剂易失活等缺点,在中小型制氢场所具有独特的优势。本文采用了一种新型的旋转气流和磁场协同驱动的旋转滑动弧温等离子体,用以克服传统滑动弧等离子体存在的等离子体区域小,活性粒子不均匀,反应物停留时间短,处理量小等诸多缺点。在对该新型滑动弧等离子体的物理化学特性充分研究和认识的基础上,将其在甲烷和甲醇重整制氢方面的应用进行了系统的实验和机理研究,为可能的工业应用提供了坚实的实验指导和理论依据。本文的主要研究内容及结论如下：（1）协同驱动旋转滑动弧物理特性表征。采用高速摄影、示波器和发射光谱技术分别对其电弧移动特性、电弧形态、电参数特性、活性粒子分布和光谱学特性等进行了研究,发现：旋转滑动弧可以绕内电极快速旋转（转速可达100转／s）,形成稳定的三维“等离子体盘”区域,等离子体区域的体积,反应物的停留时间以及反应物与等... 

【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：275 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 氢能
    1.3 等离子体技术
        1.3.1 等离子体概念及特性
        1.3.2 等离子体化学
        1.3.3 等离子体分类
        1.3.4 低温等离子体发生方式及在制氢领域的应用
    1.4 滑动弧放电等离子体
        1.4.1 滑动弧放电现象及特性
        1.4.2 滑动弧反应器改进型结构
        1.4.3 滑动弧放电等离子体的应用
    1.5 滑动弧放电等离子体在重整燃料制氢方面的研究进展
        1.5.1 甲烷重整制氢
        1.5.2 醇醚类重整制氢
        1.5.3 重烃类重整制取富氢气体
        1.5.4 其他原料重整
    1.6 本文的研究目的和研究内容
2 实验系统及评价方法
    2.1 引言
    2.2 协同驱动旋转滑动弧反应器
    2.3 协同驱动旋转滑动弧裂解甲烷制氢实验系统及评价方法
        2.3.1 实验系统
        2.3.2 评价方法
    2.4 协同驱动旋转滑动弧重整甲醇制氢实验系统及评价方法
        2.4.1 实验系统
        2.4.2 评价方法
    2.5 检测分析装置
        2.5.1 气相色谱仪
        2.5.2 电参数采集系统
        2.5.3 高速摄影系统
        2.5.4 发射光谱系统
3 协同驱动旋转滑动弧物理特性研究
    3.1 引言
    3.2 电弧移动特性及电弧形态分析
        3.2.1 协同驱动旋转滑动弧电弧移动特性与其他滑动弧形式对比
        3.2.2 进气组分对电弧移动特性及电弧形态的影响
        3.2.3 进气流量对电弧移动特性及电弧形态的影响
    3.3 电参数特性分析
        3.3.1 进气流量对电参数特性的影响
        3.3.2 运行电流对电参数特性的影响
    3.4 等离子体发射光谱分析
        3.4.1 发射光谱法简介
        3.4.2 光谱理论
        3.4.3 等离子体区域活性粒子检测
        3.4.4 等离子体区域能量分布计算
    3.5 协同驱动旋转滑动弧与传统等离子体物理特性对比
    3.6 结语
4 协同驱动旋转滑动弧裂解甲烷制氢实验研究
    4.1 引言
    4.2 甲烷裂解制氢实验研究
        4.2.1 进气流量的影响
4/N₂比和外加电阻的影响">        4.2.2 CH₄/N₂比和外加电阻的影响
        4.2.3 不同载气的影响
    4.3 与传统低温等离子体裂解甲烷制氢效果对比
    4.4 反应效率讨论
        4.4.1 制氢电耗
        4.4.2 高附加值副产物
    4.5 结语
5 协同驱动旋转滑动弧裂解甲烷制氢机理研究
    5.1 引言
    5.2 等离子体发射光谱分析
        5.2.1 等离子体区域活性粒子检测
2谱线强度随外加电阻、CH₄/N₂比和进气流量的变化">        5.2.2 CN和C₂谱线强度随外加电阻、CH₄/N₂比和进气流量的变化
        5.2.3 等离子体区域振动/转动温度计算
    5.3 反应动力学模型的建立及验证
        5.3.1 电子碰撞反应
        5.3.2 重粒子反应
        5.3.3 Chemkin模型的建立
        5.3.4 反应动力学模型的验证
    5.4 反应路径分析及机理探讨
        5.4.1 甲烷的转化与生成
2的生成与消耗">        5.4.2 H₂的生成与消耗
        5.4.3 H的生成与消耗
2H₂的生成与消耗">        5.4.4 C₂H₂的生成与消耗
2H₄的生成与消耗">        5.4.5 C₂H₄的生成与消耗
2H₆的生成与消耗">        5.4.6 C₂H₆的生成与消耗
        5.4.7 HCN的生成与消耗
        5.4.8 整体反应路径分析及工作展望
    5.5 结语
6 协同驱动旋转滑动弧裂解甲醇制氢实验研究
    6.1 引言
    6.2 刀片式滑动弧裂解甲醇制氢
    6.3 协同驱动旋转滑动弧裂解甲醇制氢
        6.3.1 进气流量的影响
        6.3.2 供电电压和甲醇进气浓度的影响
        6.3.3 运行电流的影响
        6.3.4 预热温度的影响
        6.3.5 水添加量的影响
        6.3.6 不同载气的影响
    6.4 单位能量制氢产量与能量转化效率
    6.5 数学模型的建立和敏感性分析
    6.6 不同低温等离子体重整甲醇效果对比
    6.7 甲烷和甲醇裂解制氢反应效果对比与分析
    6.8 结语
7 协同驱动旋转滑动弧裂解甲醇制氢机理研究
    7.1 引言
    7.2 等离子体发射光谱分析
        7.2.1 等离子体区域活性粒子检测
        7.2.2 等离子体区域能量分布计算
    7.3 反应机理探讨
    7.4 结语
2">8 拓展性研究—协同驱动旋转滑动弧甲醇干重整同时制取氢气和高效转化CO2

    8.1 引言
    8.2 甲醇干重整实验
    8.3 发射光谱分析
        8.3.1 活性粒子检测
        8.3.2 主要中间粒子谱线强度随甲醇进气浓度的变化
        8.3.3 电子温度和电子密度计算
    8.4 反应机理探讨
2转化技术对比">    8.5 与其他甲醇重整及CO₂转化技术对比
    8.6 结语
9 全文总结和展望
    9.1 全文总结
    9.2 本文创新点
    9.3 对未来工作展望
参考文献
附录
作者简历



本文编号：2960905

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