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过渡金属磷化物的合成与磷空位的调控及其电催化分解水性能研究

发布时间:2021-01-23 07:42
  由于人口和经济增长,化石燃料能源需求逐渐增加,然而,到本世纪中叶,大气中CO2累积排放量要求达到人类活动前大气中CO2水平的两倍,这就需要开发和部署无碳清洁能源生产计划。氢气是清洁能源,发热值高,无毒无污染,而电化学水分解能够有效的存储氢气,这种能量转换技术已引起广泛关注。但是,当前的能量转换技术依赖于贵金属或含贵金属的电催化剂来驱动其相关的氧化还原反应,由于贵金属的高成本和稀缺性限制了它们的广泛使用,所以需要设计开发廉价的,高效的非贵金属电催化剂。过渡金属磷化物因其出色的催化活性,高选择性,低成本和多功能性而成为新兴的电化学水分解催化剂。本论文通过磷化的方法合成了钴铁双金属磷化物,并用氩气等离子技术处理钴铁双金属磷化物构筑磷空位,为开发高活性金属磷化物催化剂提供了一种新方法。主要研究内容如下:1、我们采用简单的磷化法合成了钴铁双金属磷化物。首先用水热法合成钴铁层状双金属氢氧化物作为前驱体,然后分别调控NaH2PO2的用量和退火温度对前驱体进行磷化处理。对所有样品进行了形貌和结构表征,及电化学OER... 

【文章来源】:吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:68 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

过渡金属磷化物的合成与磷空位的调控及其电催化分解水性能研究


酸性介质中金属电极上HER的火山曲线

碱性,红线,酸性,机理


吉林大学硕士学位论文4例如MOH和MO,而主要区别在于可能形成氧的反应。如图1.2所示,有两种方法可以从MO中间体形成氧气[11],一种是绿色路线,是通过2MO的直接反应生成O2(式(10和17)),另一种是黑色路线,形成MOOH中间体,该中间体随后分解为O2(式(12和19))。尽管存在差异,但普遍共识是OER的电催化是一种非均相反应,其中中间体(MOH,MO和MOOH)内的键合相互作用(M-O)对于整体的电催化能力起到关键作用。图1.2酸性(蓝线)和碱性(红线)条件的OER机理。1.2.3氧还原反应氧还原反应(ORR)对于许多领域都很重要,例如能量转换(如燃料电池,金属空气电池,太阳能电池),腐蚀和生物学等[12,13]。ORR可以通过两步两电子过程[14]:在酸性介质中O2+2H++2e-→H2O2(20)H2O2+2H++2e-→H2O(21)在碱性介质中O2+H2O+2e-→HO2-+OH-(22)H2O+HO2-+2e-→3OH-(23)通过两电子过程形成H2O2(在酸性介质中)或HO2-(在碱性介质中)作为中间物种,然后与质子结合成水。

示意图,水电,电催化,示意图


吉林大学硕士学位论文6图1.3全解水电解槽示意图。1.2.5电催化剂材料概述1.2.5.1过渡金属氧化物尽管二元过渡金属氧化物普遍用作工业催化剂,但由于其导电性差,化学稳定性低(尤其是在酸性条件下),通常不能用作电催化剂,但是一些过渡金属氧化物电催化被证实能够用于能量转换[20],在碱性介质中具有良好的ORR活性。例如,在一定条件下,氧化锰(MnO2)纳米结构已被证明是有效的ORR电催化剂[21];尖晶石相(AB2O4)Co-Mn-O纳米颗粒已被证明是用于OER和ORR的双功能电催化剂[22];尖晶石相钴酸锂(LiCoO2)是一种高效的OER电催化剂,化学脱锂的Li1-xCoO2具有ORR和OER活性[23]。1.2.5.2过渡金属硫化物过渡金属硫化物是研究最广泛的无机电催化剂之一[24,25]。在最近用于能量转换的许多层状过渡金属硫化物电催化剂中,二硫化钼(MoS2)是最早出现的硫化物之一[26],在2005年,[NiFe]-加氢酶系统中氢释放的能量和固氮酶的FeMo

【参考文献】:
硕士论文
[1]Co-MOFs纳米片及其衍生材料的电解水性能研究[D]. 张晓龙.安徽理工大学 2019
[2]钴基过渡金属氧化物和磷化物作为水氧化催化剂的研究[D]. 周希琛.兰州大学 2018



本文编号:2994837

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