银助剂的结构调控及其对二氧化钛光催化产氢性能的影响
发布时间：2021-01-27 10:27
TiO2由于其化学性质稳定、无毒无害等优点,在光催化制氢领域发挥着重要作用。然而,纯TiO2的光生电子和空穴分离效率低,极大地限制了其更一步的商业应用。研究表明,助剂修饰是提高TiO2光催化产氢性能的有效策略之一。金属Ag由于其优异的导电性,常作为电子助剂用于快速捕获和传输光生电子,从而提高TiO2光生载流子的分离效率。但是,对于光催化产氢体系,金属Ag具有较低的界面析氢反应速率,导致材料的光催化活性较低。为了进一步提高金属Ag的界面析氢速率,本论文以传统二氧化钛为主体光催化剂,通过Ag纳米粒子的原位硫化法和Ag-Ni一步光诱导还原法对其表面的金属Ag进行结构调控,探究其对TiO2光催化产氢性能的影响。具体研究结果如下:第一,首先通过光诱导还原法将金属Ag沉积在TiO2纳米颗粒表面,再以Na2S溶液为硫源,通过原位硫化法在Ag表面生成Ag2S,制得高效的TiO2/Ag-Ag2
【文章来源】：武汉理工大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化分解水技术的反应机理[15]
3图1-1半导体光催化分解水技术的反应机理[15]同时，只有吸收能量大于其带隙宽度的光才能使半导体被激发[24]。由于紫外光具有比可见光高得多的光子能量，紫外光响应的催化剂通过太阳能水分解产生的光子能力比可见光产生的要好。然而，紫外光(λ<400nm)仅占太阳能总量的5%，而可见光(400≤λ≤800nm)和红外线(λ>800nm)分别占太阳能总量的52%和43%，紫外光的可利用率相对来说较低。因此，合理地设计和制造光催化剂至关重要，这些光催化剂不仅能有效地捕获更多的可见光或红外光，而且能有效地提高其太阳能-氢转化效率。图1-2部分半导体材料的能带分布图[23]
5宽度(锐钛矿gE=3.20eV，对应吸收边为385nm；金红石gE=3.02eV，对应吸收边为410nm)[33]。这使得锐钛矿TiO2的光吸收范围比金红石TiO2小，但具有更高氧化还原驱动力。锐钛矿还具有比金红石高得多的表面积，导致其吸附能力增强、活性位点增多。此外，虽然金红石由于其比锐钛矿更高的结晶度而具有更好的电荷载流子迁移率，但后者存在更多的氧空位而让电荷分离效率提高。因此，锐钛矿通常显示出比金红石高得多的光催化性能。图1-3TiO2的四种晶型结构：(a)锐钛矿，(b)金红石，(c)板钛矿和(d)TiO2(B)[25]1.2.2二氧化钛光催化剂的合成方法1.2.2.1溶胶-凝胶法溶胶-凝胶法(Sol-Gel)通常是将金属(或非金属)醇盐前驱体通过水解形成液态溶胶，后经过溶剂的损失和聚合过程使得溶胶转化为固态凝胶，最后通过热处理得到纳米尺寸的金属(或非金属)氧化物。溶胶颗粒的大小取决于溶液组成、pH和温度，通过控制这些因素，可以调整颗粒的大校s)(hydrolysi4ROHTi(OH)O4HTi(OR)424+→+(1-5)WhereR=alkylgroup
【参考文献】：
期刊论文
[1]利用太阳能制氢的方法及发展现状[J]. 陈宏善,魏花花. 材料导报. 2015(11)
[2]可见光响应光解水制氢的半导体光催化剂[J]. 田蒙奎,上官文峰,王世杰,欧阳自远. 化学进展. 2007(05)
[3]热处理温度对铬掺杂二氧化钛表面结构和性质的影响[J]. 高碧芬,马颖,曹亚安,姚建年. 化学学报. 2006(13)
[4]Sensitizing Mechanism and Adsorption Properties of Dye-sensitized TiO2 Thin Films[J]. 胡智学,戴松元,王孔嘉. Plasma Science & Technology. 2002(05)
[5]铁、铬离子掺杂对TiO2薄膜光催化活性的影响[J]. 于向阳,程继健. 无机材料学报. 2001(04)
本文编号：3002896
【文章来源】：武汉理工大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
半导体光催化分解水技术的反应机理[15]
3图1-1半导体光催化分解水技术的反应机理[15]同时，只有吸收能量大于其带隙宽度的光才能使半导体被激发[24]。由于紫外光具有比可见光高得多的光子能量，紫外光响应的催化剂通过太阳能水分解产生的光子能力比可见光产生的要好。然而，紫外光(λ<400nm)仅占太阳能总量的5%，而可见光(400≤λ≤800nm)和红外线(λ>800nm)分别占太阳能总量的52%和43%，紫外光的可利用率相对来说较低。因此，合理地设计和制造光催化剂至关重要，这些光催化剂不仅能有效地捕获更多的可见光或红外光，而且能有效地提高其太阳能-氢转化效率。图1-2部分半导体材料的能带分布图[23]
5宽度(锐钛矿gE=3.20eV，对应吸收边为385nm；金红石gE=3.02eV，对应吸收边为410nm)[33]。这使得锐钛矿TiO2的光吸收范围比金红石TiO2小，但具有更高氧化还原驱动力。锐钛矿还具有比金红石高得多的表面积，导致其吸附能力增强、活性位点增多。此外，虽然金红石由于其比锐钛矿更高的结晶度而具有更好的电荷载流子迁移率，但后者存在更多的氧空位而让电荷分离效率提高。因此，锐钛矿通常显示出比金红石高得多的光催化性能。图1-3TiO2的四种晶型结构：(a)锐钛矿，(b)金红石，(c)板钛矿和(d)TiO2(B)[25]1.2.2二氧化钛光催化剂的合成方法1.2.2.1溶胶-凝胶法溶胶-凝胶法(Sol-Gel)通常是将金属(或非金属)醇盐前驱体通过水解形成液态溶胶，后经过溶剂的损失和聚合过程使得溶胶转化为固态凝胶，最后通过热处理得到纳米尺寸的金属(或非金属)氧化物。溶胶颗粒的大小取决于溶液组成、pH和温度，通过控制这些因素，可以调整颗粒的大校s)(hydrolysi4ROHTi(OH)O4HTi(OR)424+→+(1-5)WhereR=alkylgroup
【参考文献】：
期刊论文
[1]利用太阳能制氢的方法及发展现状[J]. 陈宏善,魏花花. 材料导报. 2015(11)
[2]可见光响应光解水制氢的半导体光催化剂[J]. 田蒙奎,上官文峰,王世杰,欧阳自远. 化学进展. 2007(05)
[3]热处理温度对铬掺杂二氧化钛表面结构和性质的影响[J]. 高碧芬,马颖,曹亚安,姚建年. 化学学报. 2006(13)
[4]Sensitizing Mechanism and Adsorption Properties of Dye-sensitized TiO2 Thin Films[J]. 胡智学,戴松元,王孔嘉. Plasma Science & Technology. 2002(05)
[5]铁、铬离子掺杂对TiO2薄膜光催化活性的影响[J]. 于向阳,程继健. 无机材料学报. 2001(04)
本文编号：3002896
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