离子液体作为杂原子掺杂源的非贵金属掺杂碳催化剂的制备及性能研究

发布时间：2021-01-31 08:33

　　质子交换膜燃料电池作为一种新型能源,能够绕开卡诺循环,高效率的利用能量,且过程清洁、环境友好。但催化剂的高成本问题却限制着质子交换膜燃料电池的推广和生产。催化剂成本高的主要原因在于铂基催化剂的使用,作为一种贵金属,铂在催化性能上确实拥有其优势,然而其高成本、易中毒的性质却成了质子交换膜燃料电池商业化生产的关键阻碍。因此从根本上开发能够完全替代铂的低成本、高性能非贵金属催化剂就成了重中之重。本文选用价格低廉、易于制备与结构调整的离子液体、聚合离子液体及双氰胺为杂原子掺杂源,制备出高催化性能的非贵金属掺杂碳催化剂。主要工作如下:1.以离子液体（[Emim]Br、[Emim]BF4、[Emim]PF6）为杂原子掺杂源,FeCl3提供中心配位原子,通过溶液共混和高温热解两步法制备了 Fe-N（IL）/C催化剂,并研究制备过程中关键因素对催化剂活性位点形成的影响。研究表明:杂原子掺杂源的选择、热分解的温度及FeCl3的含量均会影响催化剂的活性,其中当离子液体选用[Emim]Br、热分解温度选取750℃、离子液体与FeCl3的摩尔比为nIL:nFe=1:2时催化剂的性能达到最佳,催化剂中可形成较多... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：88 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１质子交换膜燃料电池构造??Ｆｉｇ?１－１?Ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ａｎｄ?ｗｏｒｋ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｏｆ?ＰＥＭＦＣ??

常见的离子液体有机部分是阳离子，而阳离子的不同使得它可划分为以下几??类：??季铵盐类、季鱗盐类、咪唑鐺盐类、吡啶鑰盐类等，如图１－２所示。??阳离子??Ｒ??１，３？二烷基－眯唑?Ｎ－烷基－吡啶?四烷碁季铵盐四烷基季磷盐??疏水??？？亲水??［ＰＦ６］－?肌】－?［ＮＯ＾ｒ?Ｃｌ－?Ｂｒ－?ｒ??阴离子??［（ＣＦ３ｓｏ２）２ＮＴ?［ＣＦｊＳ〇３］－?［ｃｆ３ｃｏ２］－??［ＢＲ１Ｒ２Ｒ３Ｒ４］－?［ＣＨ３Ｃ０２］??图１－２离子液体中常见的阳离子和阴离子??Ｆｉｇ?１－２?Ｃｏｍｍｏｎ?ｃａｔｉｏｎｓ?ａｎｄ?ａｎｉｏｎｓ?ｉｎ?ｉｏｎｉｃ?ｌｉｑｕｉｄｓ??常见阴离子则包括卤离子、无机酸根阴离子、ＢＦ４＼卩？６＿等，而通过不同的??阴阳离子组合可以得到各种性质不同的离子液体。??离子液体最初的报道是１９１４年熔点为１２°Ｃ的硝酸乙基胺离子液体，由于性??质不稳定，无法开发用途１６Ｕ。１９４８年，Ｈｕｒｌｅｙ等［６２］将Ｎ－烷基吡啶与ＡｌＣｂ结??合首次制备了氯化铝型离子液体中，这种类型的离子液体后来被广泛应用于电镀??领域。１９９２年，Ｗｉｋｅｓ等［６３］首次合成了咪唑鐡离子液体，随后，这类离子液体??就被广泛应用于催化剂制备和反应介质领域。??１．５．２离子液体在燃料电池催化剂上的应用??离子液体能够广泛应用于催化剂制备领域，不仅是它含有杂原子，更重要的??是它可以通过改变阴阳离子组成来改变杂原子掺杂源的成分

?１０００??Ｗｊｉ?ｖ?ｅｉｉ?ｕ?ｍ?ｂｅｒ／ｃｍ??图３－２?［ＥＭＩＭ］ＢＦ４的红外谱图??Ｆｉｇ．３－２?Ｉｎｆｒａｒｅｄ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?［ＥＭＩＭ］ＢＦ４??１９??


本文编号：3010538