稳定结构金负载氮化碳催化剂制备及光合成过氧化氢
发布时间：2021-02-03 15:39
过氧化氢（H2O2）是一种温和环保的氧化剂,已被广泛应用于造纸、水处理、化学合成、消毒杀菌等多种工业和生活领域。此外,由于只有水的排除,过氧化氢也是一种很有前途的、可用于过氧化氢基的燃料电池液体燃料。与广为人知的燃料H2相比,过氧化氢更易储存并且运输方便,使用风险低。目前工业生产过氧化氢是基于蒽醌法的,其优点是规模大,过氧化氢产率高。然而,仍然面临巨大的能源消耗、复杂的副产品和安全问题等重大挑战。因此,设计一种高效、温和、可持续的合成H2O2的方法是非常有必要的。石墨相氮化碳（g-C3N4）,作为一种聚合物层状材料,由于其相对较窄的带隙（～2.7 eV）和合适的价带及导带位置,已经作为光催化剂用于污染物的降解和水的分解过程。近年来,氮化碳基材料已经用于光合成过氧化氢。通过一些适宜的方法调控C3N4的表面性质,以此来提高光合成H2O2的产量与催化反应的选择性是进一步发展更...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１光催化空气净化技术??Ｆｉｇ．?１－１?Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｉｒ?ｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ??
Ｐ??ＣＯ，?＋?ＨｊＯ?—Ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ?？?〇２??图１－１光催化空气净化技术??Ｆｉｇ．?１－１?Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｉｒ?ｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ??光催化剂在化学反应过程中本身并不会发生变化，却能在反应过程中加速化合物??的合成或降解，将太阳能转化为化学能在自然界中最具代表性的便是植物的“光合作??用”［８】。光催化剂的种类有很多，例如二氧化钛（Ｔｉ０２），二氧化锆（Ｚｒ０２），氧化锡??（Ｓｎ０２），氧化锌（ＺｎＯ），硫化镉（ＣｄＳ）等多种氧化物和硫化物半导体，目前所??知的应用最多的光催化材料，就是Ｔｉ０２ＮＱ】。另外研究者们也开发了一系列非Ｔｉ０２??基的光催化剂，它们的最大特点就是带隙比Ｔｉ０２窄得多，例如具有层状结构的??Ｂｉ２Ｗ０６［１Ｍ３］、Ｂｉ２Ｍｏ０６［１４－１５ｌ以及钙钛矿型复合氧化物ＬａＦｅＯ，１７！；③价带空穴（ｈ＋）??和导带电子（ｅ＿）分别具有很强的氧化性和很强的还原性
催化过程是光催化剂在光的作用下，把有机物转化为了无机物，而这对自然界的物质??循环具有重大的意义。??半导体的光催化反应机理一般情况下分为以下三步，如图１－３所示：①当光子能??量高于光催化剂的带隙能量时，价带电子会被激发迁移至导带，过程快达ｌ〇＿１５ｓ［２３］；??②价带空穴和导带电子迁移至催化剂的表面，空穴电子进行复合，过程约为１〇－９??ｓ％２６］；③空穴和电子参与各自的氧化／还原反应。为此，研宄者通常在设计催化剂时??会通过在半导体材料表面负载一些贵金属或者通过和其他光催化半导体材料一起构??筑异质结构从而阻止空穴－电子对复合。??广??／?０?｜?〇?ｊｕｔ＊??＼?）?０??〇＼?ｙ?ｙ?０参反６??氣化反??图１－３光催化半导体的反应过程??Ｆｉｇ．?１－３?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ??半导体光催化剂的催化效果来源于光生载流子，它通过禁带中的能级（复合中心）??进行复合。载流子复合时，一定要释放出多余的能量，有可能先形成激子后，再通过??激子复合。??但是，半导体光催化技术涉及到环境、化工、材料、化学、和太阳能利用等多个??学科，具有一定的综合性和复杂性，仍存在难点，如衬底与催化剂间的相互作用，所??以目前基本上还停留在理论研究阶段
【参考文献】：
期刊论文
[1]Energy-level dependent H2O2 production on metal-free,carbon-content tunable carbon nitride photocatalysts[J]. Ruirui Wang,Xin Zhang,Fan Li,Ding Cao,Min Pu,Dandan Han,Junjiao Yang,Xu Xiang. Journal of Energy Chemistry. 2018(02)
[2]复合金属氧化物催化剂在光驱动合成过氧化氢中的原位转化及其性能研究[J]. 韩丹丹,刘健仪,杨俊佼,项顼. 中国科学:化学. 2017(04)
[3]层状双金属氢氧化物用于催化水氧化的研究进展[J]. 王瑞瑞,赵有璟,邵明飞,项顼,段雪. 化工学报. 2016(01)
[4]浅析太阳能光热发电技术的发展[J]. 张明宝,张春伟,唐卉. 锅炉制造. 2011(06)
[5]过氧化氢的生产方法及应用[J]. 贺江峰. 河北化工. 2009(05)
[6]流动注射胶束电化学发光测定过氧化氢的研究[J]. 张国芳,陈洪渊. 分析科学学报. 2001(01)
[7]钙钛矿型复合氧化物LaFeO3和SrFeO3的催化性能[J]. 王俊珍,付希贤,白树林,杨秋华,孙艺环,曾淑兰. 工业水处理. 2000(12)
[8]双氧水的生产方法与应用[J]. 赵克,李书显. 氯碱工业. 2000(11)
[9]21世纪我国太阳能利用发展趋势[J]. 赵玉文. 中国电力. 2000(09)
[10]蒽醌法生产过氧化氢的载体和溶剂组成概述[J]. 方静. 化工科技. 1998(03)
博士论文
[1]基于石墨烯或类石墨氮化碳复合光催化剂的制备、表征及其光催化性能的研究[D]. 陈路呀.华南理工大学 2014
[2]共轭分子表面杂化提高光催化性能的研究[D]. 王雅君.清华大学 2011
硕士论文
[1]前体法制备复合金属氧化物/氮化碳复合材料及其光驱动过氧化氢形成机制研究[D]. 潘科成.北京化工大学 2016
[2]改性氮化碳材料的制备及其光催化性能的研究[D]. 谢运超.上海理工大学 2014
[3]过氧化氢的测定方法及其在光催化氧化技术中的应用研究[D]. 许利君.浙江大学 2002
本文编号：3016755
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１光催化空气净化技术??Ｆｉｇ．?１－１?Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｉｒ?ｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ??
Ｐ??ＣＯ，?＋?ＨｊＯ?—Ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ?？?〇２??图１－１光催化空气净化技术??Ｆｉｇ．?１－１?Ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ａｉｒ?ｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ??光催化剂在化学反应过程中本身并不会发生变化，却能在反应过程中加速化合物??的合成或降解，将太阳能转化为化学能在自然界中最具代表性的便是植物的“光合作??用”［８】。光催化剂的种类有很多，例如二氧化钛（Ｔｉ０２），二氧化锆（Ｚｒ０２），氧化锡??（Ｓｎ０２），氧化锌（ＺｎＯ），硫化镉（ＣｄＳ）等多种氧化物和硫化物半导体，目前所??知的应用最多的光催化材料，就是Ｔｉ０２ＮＱ】。另外研究者们也开发了一系列非Ｔｉ０２??基的光催化剂，它们的最大特点就是带隙比Ｔｉ０２窄得多，例如具有层状结构的??Ｂｉ２Ｗ０６［１Ｍ３］、Ｂｉ２Ｍｏ０６［１４－１５ｌ以及钙钛矿型复合氧化物ＬａＦｅＯ，１７！；③价带空穴（ｈ＋）??和导带电子（ｅ＿）分别具有很强的氧化性和很强的还原性
催化过程是光催化剂在光的作用下，把有机物转化为了无机物，而这对自然界的物质??循环具有重大的意义。??半导体的光催化反应机理一般情况下分为以下三步，如图１－３所示：①当光子能??量高于光催化剂的带隙能量时，价带电子会被激发迁移至导带，过程快达ｌ〇＿１５ｓ［２３］；??②价带空穴和导带电子迁移至催化剂的表面，空穴电子进行复合，过程约为１〇－９??ｓ％２６］；③空穴和电子参与各自的氧化／还原反应。为此，研宄者通常在设计催化剂时??会通过在半导体材料表面负载一些贵金属或者通过和其他光催化半导体材料一起构??筑异质结构从而阻止空穴－电子对复合。??广??／?０?｜?〇?ｊｕｔ＊??＼?）?０??〇＼?ｙ?ｙ?０参反６??氣化反??图１－３光催化半导体的反应过程??Ｆｉｇ．?１－３?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ??半导体光催化剂的催化效果来源于光生载流子，它通过禁带中的能级（复合中心）??进行复合。载流子复合时，一定要释放出多余的能量，有可能先形成激子后，再通过??激子复合。??但是，半导体光催化技术涉及到环境、化工、材料、化学、和太阳能利用等多个??学科，具有一定的综合性和复杂性，仍存在难点，如衬底与催化剂间的相互作用，所??以目前基本上还停留在理论研究阶段
【参考文献】：
期刊论文
[1]Energy-level dependent H2O2 production on metal-free,carbon-content tunable carbon nitride photocatalysts[J]. Ruirui Wang,Xin Zhang,Fan Li,Ding Cao,Min Pu,Dandan Han,Junjiao Yang,Xu Xiang. Journal of Energy Chemistry. 2018(02)
[2]复合金属氧化物催化剂在光驱动合成过氧化氢中的原位转化及其性能研究[J]. 韩丹丹,刘健仪,杨俊佼,项顼. 中国科学:化学. 2017(04)
[3]层状双金属氢氧化物用于催化水氧化的研究进展[J]. 王瑞瑞,赵有璟,邵明飞,项顼,段雪. 化工学报. 2016(01)
[4]浅析太阳能光热发电技术的发展[J]. 张明宝,张春伟,唐卉. 锅炉制造. 2011(06)
[5]过氧化氢的生产方法及应用[J]. 贺江峰. 河北化工. 2009(05)
[6]流动注射胶束电化学发光测定过氧化氢的研究[J]. 张国芳,陈洪渊. 分析科学学报. 2001(01)
[7]钙钛矿型复合氧化物LaFeO3和SrFeO3的催化性能[J]. 王俊珍,付希贤,白树林,杨秋华,孙艺环,曾淑兰. 工业水处理. 2000(12)
[8]双氧水的生产方法与应用[J]. 赵克,李书显. 氯碱工业. 2000(11)
[9]21世纪我国太阳能利用发展趋势[J]. 赵玉文. 中国电力. 2000(09)
[10]蒽醌法生产过氧化氢的载体和溶剂组成概述[J]. 方静. 化工科技. 1998(03)
博士论文
[1]基于石墨烯或类石墨氮化碳复合光催化剂的制备、表征及其光催化性能的研究[D]. 陈路呀.华南理工大学 2014
[2]共轭分子表面杂化提高光催化性能的研究[D]. 王雅君.清华大学 2011
硕士论文
[1]前体法制备复合金属氧化物/氮化碳复合材料及其光驱动过氧化氢形成机制研究[D]. 潘科成.北京化工大学 2016
[2]改性氮化碳材料的制备及其光催化性能的研究[D]. 谢运超.上海理工大学 2014
[3]过氧化氢的测定方法及其在光催化氧化技术中的应用研究[D]. 许利君.浙江大学 2002
本文编号：3016755
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