二氧化钛催化剂材料改性及其光催化固氮性能的研究

发布时间：2021-02-24 04:42

　　氨的出现为人类发展做出了重大贡献,其在农业氮肥、化工产品和药品制备等重要领域均有大量的应用。N2属于非极性分子,其氮氮三键（N≡N）解离能很高,因此,研究如何高效利用N2合成氨意义重大。目前,工业固氮仍以Haber-Bosch法为主,利用Fe/Ru基材料作为催化剂,在高温高压下以氮气和氢气为原料来合成氨。虽然这种合成氨的方法自发现以来解决了人们很多生存问题,但也存在很大的缺点。工业固氮最主要的问题是能耗过大,并排放大量的温室气体。为了解决这个问题,近些年出现了一些绿色固氮方法,包括光催化固氮和电催化固氮。光催化固氮是以半导体材料为催化剂,太阳能驱动氮气和水合成氨,耗能少且清洁无污染。但目前光催化固氮效率远低于工业固氮效率,研究光催化固氮材料以及催化机理以提高其固氮效率是光催化固氮的重点。因此,本论文旨在从氮气还原过程基本步骤出发,改性二氧化钛光催化剂提高材料活化氮气能力以及材料催化过程中光生电子转移效率,以期望提高二氧化钛的固氮效率,能进一步在光催化机理问题上做深入的探索,最终为设计高效固氮光催化剂提供新思路。具体研究内容如下:1、为了提高TiO2在纯水中的光催化固氮性能,实验通过负载... 

【文章来源】：宁夏大学宁夏回族自治区 211工程院校

【文章页数】：55 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－３?Ｆｅ／３Ｄ？石墨烯光催化剂的机理（ａ）石墨烯的作用；（ｂ）?Ｆｅ活性位点的作用??Ｆｉｇ?１－３?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｐｒｏｐｏｓｅｄ?ｆｏｒ?ｔｈｅ?Ｆｅ／３Ｄ－ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ．（ａ）?ｔｈｅ?ｒｏｌｅ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ；?（ｂ）?Ｔｈｅ?ｒｏｌｅ?ｏｆ?Ｆｅ?ａｃｔｉｖｅ??

?公式（１－５）??据估计，这种系统的能源效率比使用煤作为氢源的Ｈａｂｅｒ?Ｂｏｓｃｈ工艺高出２０％，尽管采用??当今的技术，使用天然气作为氢源工艺效率仍将低３０％〖４６］。如图１＿５所示，是一种进行电催化??固氮反应路径。目前电催化剂主要包括贵金属催化剂、非金属催化剂以及有机物催化剂。氨的??电化学合成仅在实验室中进行了不到２０年的研宄。此外，它是一个更复杂的系统，因为有外界??因素会影响反应速率，除了温度和压力的影响外，电化学合成的速率还取决于施加的电压和产??生的电流等。??？?１?Ｊ－?｜??Ｉ?■?Ｉ??Ｉ?１??丨爾，十：?／??３ＨＺ—？６Ｈ＊?１?ｊ?）?１?Ｎ２?＋?６Ｈ＋?＋６ｅ?—．２ＮＨｊ??Ｈ２?１＾＾?ｎ２，?ｈｖ?ｎｈ３??图１＿?５双室质子传导反应器电池中氨合成（ＳＳＡＳ）过程的示意图??Ｆｉｇ?１－５?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓｏｌｉｄ?ｓｔａｔｅ?ａｍｍｏｎｉａ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?（ＳＳＡＳ）?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ?ａｄｏｕｂｌｅ?ｃｈａｍｂｅｒ?ｐｒｏｔｏｎ?ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ??ｒｅａｃｔｏｒ?ｃｅｌｌ［４？１??１．５．?４光催化固氮??随着研究者对催化固氮的不断深入研究，近年来，光催化固氮逐渐走进人们的视野，由于??能源危机的出现，全球各个国家都在寻找一种新的可持续利用资源。例如，风能、太阳能等逐??渐成为绿色能源热门专题，利用光催化的应用研究主要包括有机物降解和水的光解。光催化固??氮目前正处在初级研宄阶段

骤：（１）在光照射下，氮气在光催化剂表面吸附解离，（２）光催化剂吸收光产生光生电子－空??穴对，在催化剂上发生电子转移还原，（３）质子转移还原过程，（４）最终产物氨的合成。如??图１－７所示，是大多数半导体光催化剂的基本光催化固定氮气原理，可分为以下几个步骤，光生??电子被促进到导带，在价带中留下空穴。之后，一些电子和空穴彼此重新组合。同时，其他迁??移到催化剂表面并参与氧化还原反应。具体地，Ｈ

【参考文献】：
期刊论文
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[2]光催化固氮:人工光合成的新途径（英文）[J]. 李仁贵.  催化学报. 2018(07)
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本文编号：3048804