水滑石前体法制备金基催化剂及其对低温水煤气变换反应的研究
发布时间：2021-02-26 06:15
金属-载体间电子强相互作用（EMSI）可以有效地调节负载型催化剂的活性位结构和催化性能,被广泛地应用于多相催化领域（例如,低温水煤气变换反应（LT-WGSR））。自1978年Tauster等人首次提出了金属-载体间强相互作用（SMSI）的概念以来,大量的研究工作者基于SMSI的调控开展了更为深入的研究。近期,Rodriguez等人发现这种相互作用不仅仅局限于几何结构上的修饰,也常常会发生金属-载体界面位的电子转移现象,并首次提出了 EMSI的概念。研究表明,EMSI不仅可以通过可还原氧化物载体的包裹结构来稳定金属纳米颗粒,还可以通过修饰界面位的电子结构来改善活性金属和载体的电子分布,进而达到改善催化剂催化性能的目的。虽然,近年来以EMSI为重心开展了大量的研究工作,但依然存在着一些尚未解决的关键问题。例如:（1）对于传统的催化体系（例如,Au/Ti02）,EMSI的产生通常需要较高的预处理温度（>500℃C）,造成金属聚集以及过度包覆的现象,显著降低了催化剂的催化性能;（2）缺乏有效的手段调控EMSI并揭示EMSI的物理化学本质;（3）关于EMSI对于催化反应的本征促进机制尚无明...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
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本文编号：3052177
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１八１｜／丁－８００（〇＾’），八１１別－８００?（１＾’）和Ａｕ／ＴＨ－８００（ｃ，ｃ’）的ＴＥＭ图像和相对应的Ａｕ纳米粒子??的尺寸分布??Ｆｉｇ，?１－１?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?（ｔｏｐ?ｒｏｗ）?ａｎｄ?ＨＲＴＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?（ｂｏｔｔｏｍ?ｒｏｗ）?ｏｆ?Ａｕ／Ｔ－８００?（ａ，ａ９），?Ａｕ／Ｈ－８００?（ｂ＾９）??ａｎｄ?Ａｕ／ＴＨ－８００?（ｃ，ｃ’）ａｎｄ?ｔｈｅ?ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓ?ｏｆ?Ａｕ?ＮＰｓ［３９】?
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?第一章绪论???图１－５?（ａ）样品Ａｕ／Ｍｏ０３的ＳＥＭ电镜图像，（ｂ）样品Ａｕ／Ｍｏ０３中Ａｕ元素的电子能谱图，（ｃ）样品??Ａｕ／ＭｏＣｂ中Ｍｏ元素的电子能谱图。（ｄ）样品Ａｕ／Ｍ〇Ｃ＾ＳＥＭ电镜图像，（ｅ）样品Ａｕ／Ｍ〇Ｃ＾Ａｕ元??素的电子能谱图，（ｆ）样品Ａｕ／ＭｏＧ中Ｍｏ元素的电子能谱图Ｗ．。??Ｆｉｇ．?１－５?Ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ａ１１／Ｍ０Ｏ３?ａｎｄ?Ａｕ／ＭｏＣｘ?ｓａｍｐｌｅｓ，?（ａ）?ＳＥＭ?ａｎｄ?（ｂ）?Ａｕ?ａｎｄ?（ｃ）??Ｍｏ?ＥＤＸ?ｅｌｅｍｅｎｔ?ｍａｐｐｉｎｇ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ａ１１／Ｍ０Ｏ３?ｓａｍｐｌｅ，?（ｄ）?ＳＥＭ?ａｎｄ?（ｅ）?Ａｕ?ａｎｄ?（ｆ）?Ｍｏ?ＥＤＸ??ｅｌｅｍｅｎｔ?ｍａｐｐｉｎｇ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ａｕ／ＭｏＣｘ?ｓａｍｐｌｅ［２６ｌ??１．４?ＬＤＨｓ概述及在催化领域的应用??１．４．１?ＬＤＨｓ的概述??层状双金属氢氧化物（ＬＤＨｓ，俗称水滑石）是一类阴离子插层的层状化合物『６１＿６５］，??一般用化学式［Ｍ２＋ｋＭ３＋ｘ（ＯＨ）２；ｒ?Ａｎ＿ｘ／ｎ．ｗＨ２〇表示，其中Ｍ２＋和Ｍ３＋是位于主体层板??中的二价和三价金属阳离子，使主体层板显现出正电性；Ａｎ＿是层间阴离子，补偿层??板上的正电荷以使整体呈现出电中性。由于ＬＤＨｓ材料具有多样的物化特性，使得其??在多相催化领域中得到了广泛的应用。ＬＤＨｓ的组成、尺寸、形态、表面缺陷结构以??及电子性质可通过各种合成途径和剥离方法进行调节，以形成有利于多相催化反应的??活性位结构（例如，低配位的台阶，边缘或角）。此外，ＬＤＨｓ也可以通
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