氮化碳基复合光催化材料的制备及其光解水制氢性能研究

发布时间：2021-03-06 12:58

　　石墨相氮化碳（g-CN）作为一种无毒、易制备的可见光光催化剂,因其具有独特的二维结构、优异的光化学稳定性以及可调的带隙结构,因此被众多研究者关注。然而,g-CN仍具有不足,例如光生电子-空穴对的快速复合、比表面积低、可见光吸收率低等,从而导致光催化活性低。目前,众多研究者已采用多种改性手段来增强g-CN的可见光光催化活性。本论文采用两种手段对g-CN进行改性。第一部分工作是通过制备形成C–Cl共价键的Cl掺杂g-CN（Cl-CN_X）来改善光生载流子分离效率,从而提高光催化活性。在可见光条件下,加入3 wt%Pt作为助催化剂,以三乙醇胺为牺牲剂,通过光催化分解水制氢作为探针反应,来评估催化剂的光催化性能。结果表明Cl-CN₆₅₀具有最佳的光催化性能,产氢速率高达2.23 mmol h^-1 g^-1,是g-CN(0.48 mmol h^-1 g^-1)的4.65倍,4次光催化制氢循环实验结果表明Cl-CN₆₅₀具有良好的光稳定性。通过XRD、F... 

【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

光催化分解水制氢反应原理

过滤收集白色沉淀，用乙腈洗涤多次，然后在 40oC 烘箱中干燥过夜，得到前驱体。然后将所合成的前驱体放入坩埚中，在马弗炉中 500-650oC 下煅烧 2h，升温速率为 5oC/min。将所制备的样品标记为 Cl-CNX（其中 X 指煅烧温度）。实验方案为：（1）先将 9mmol 硫脲与 20mL 乙腈加入到三口瓶中，在 60oC（乙腈沸点为81.6oC）油浴条件下回流，直到硫脲完全溶解在乙腈中；（2）将 6 mmol 三聚氯氰与 20 mL 乙腈加入到烧杯中，超声分散溶解，然后常温条件搅拌；（3）在不断搅拌下，将硫脲溶液缓慢滴加到三聚氯氰溶液中（此时能观察到有白色沉淀生成），滴加后用 20mL 乙腈清洗三口瓶，并将清洗液转移到混合溶液中，常温搅拌 24 h；（4）24h 后将所得沉淀物抽滤，并用乙腈洗涤数次，然后将所得样品放置在40oC 烘箱中干燥 12 h，得到前驱体；（5）将前驱体研磨成粉末，置于坩埚中，在马弗炉中 500-650oC 条件下煅烧2 h，升温速率为 5oC/min，所得产物即为 Cl-CNX。具体实验流程如图 3-1 所示：

图 3-2 g-CN 的制备流程图3 催化剂的表征.1 XRD 表征XRD 图谱能够提供材料的组成、结构以及相态等相关信息。为了进一步制备的催化剂 g-CN 及 Cl-CNX的结构，对其进行 XRD 检测。图 3-3 即为所 g-CN 和 Cl-CNX光催化剂的 XRD 的对比图。(100)(002)Cl-CN650Cl-CN60012.8 27.2 ntensity(a.u.)

【参考文献】：
期刊论文
[1]高效可见光响应Zn0.11Sn0.12Cd0.84S1.12/g-C3N4异质结光催化剂的制备及性能[J]. 张倩,胡绍争,李法云,范志平,王琼,王菲,李薇,刘道胜.  高等学校化学学报. 2016(03)



本文编号：3067147