Cr掺杂对Cu-Ce复合催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的影响
发布时间:2021-03-29 08:55
采用浸渍法制备了不同Cr含量的Cr/Cu-Ce催化剂,通过N2O滴定、H2-TPR和XPS等表征,对其结构、性质和催化性能进行了探究。结果表明,Cr助剂会改变Cu-Ce催化剂的铜比表面积、CuO还原温度以及氧空穴含量。其中,添加3%Cr的催化剂的Cu比表面积较大,CuO还原温度较低,氧空穴较多,进而表现出优良的催化性能。当反应温度为533 K,n(水)∶n(甲醇)=1.2∶1,甲醇和水的进料量为0.072 mL/min时,其催化效率达100%,重整气体组分中的CO体积分数为0.15%。与未掺杂Cr助剂的催化剂相比,其催化效率提高了10%,重整气体组分中的CO体积分数降低了0.34%。
【文章来源】:燃料化学学报. 2020,48(05)北大核心EICSCD
【文章页数】:7 页
【部分图文】:
载体CeO2的SEM照片
图2为未添加Cr和添加不同含量Cr的催化剂的XRD谱图。由图2可知,添加不同含量Cr的催化剂中均没有出现Cr2O3的特征衍射峰,可能是因为Cr2O3在催化剂中的结晶度较低,分散较好[16]。经Scherrer公式算得CuO晶粒粒径见表2,与CuCe催化剂相比较,可知添加Cr助剂后,使得CuO晶粒粒径变小。2.5 Cr含量对Cu-Ce催化剂还原性质的影响
表3列出各催化剂CuO还原温度。与未添加Cr的Cu-Ce催化剂相比,添加不同Cr含量的CuCe催化剂,其表相CuO还原峰均向低温方向移动,这可能是由于添加Cr助剂后,促进了CuO的分散,使Cr和Cu之间产生了相互作用,或使Cu-Ce间的相互作用加强,使CuO的还原变得容易,从而使得催化剂的表相CuO还原峰向低温方向移动,这与XPS分析结果一致。与图7催化效率谱图结合发现,表相CuO还原温度越低,其催化效率越高。其中,3%Cr/Cu-Ce催化剂其表相CuO还原温度较低,因此,其催化效率较高。2.6 助剂含量对Cu-Ce催化剂表面电子特性的影响
【参考文献】:
期刊论文
[1]助剂M(M=Cr、 Zn、Y、La)对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响[J]. 王东哲,冯旭,张健,陈琳,张磊,王宏浩,白金,张财顺,张政一. 燃料化学学报. 2019(10)
[2]CeO2形貌对甲醇水蒸汽重整CuO/CeO2催化剂的影响[J]. 刘玉娟,王东哲,张磊,白金,陈琳,刘道胜. 精细化工. 2018(12)
[3]载体焙烧气氛对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响[J]. 刘玉娟,王东哲,张磊,王宏浩,陈琳,刘道胜,韩蛟,张财顺. 燃料化学学报. 2018(08)
[4]Ce的浸渍顺序对Cu/Zn-Al水滑石衍生催化剂用于甲醇水蒸气重整制氢性能的影响[J]. 杨淑倩,张娜,贺建平,张磊,王宏浩,白金,张健,刘道胜,杨占旭. 燃料化学学报. 2018(04)
[5]CeO2改性Cu/Zn-Al水滑石衍生催化剂对甲醇水蒸气重整制氢性能的影响[J]. 贺建平,张磊,陈琳,杨占旭,佟宇飞. 高等学校化学学报. 2017(10)
[6]陈化时间对CuO/ZnO/CeO2/ZrO2甲醇水蒸气重整制氢催化剂性能的影响(英文)[J]. 张磊,潘立卫,倪长军,孙天军,王树东,胡永康,王安杰,赵生生. 燃料化学学报. 2013(07)
[7]简单浸渍法制备纳米CuO/TiO2及其光催化剂活性[J]. 王保伟,孙启梅,李艳平,刘思含. 燃料化学学报. 2013(06)
[8]稀土助剂Pr改性Cu/Zn/ZrO2合成甲醇催化剂的催化性能[J]. 覃志强,高文桂,王华,韩冲,郭伟. 化工进展. 2013(04)
[9]花状微球NiO/CeO2催化剂上乙醇水蒸气重整制氢研究[J]. 李吉刚,孙杰,张立功,程玉龙,邱新平,陈立泉. 燃料化学学报. 2010(03)
[10]Cr对In/WO3/ZrO2催化剂上甲烷选择性催化还原NO的促进作用[J]. 荆国华,李俊华,郝吉明. 催化学报. 2009(10)
本文编号:3107295
【文章来源】:燃料化学学报. 2020,48(05)北大核心EICSCD
【文章页数】:7 页
【部分图文】:
载体CeO2的SEM照片
图2为未添加Cr和添加不同含量Cr的催化剂的XRD谱图。由图2可知,添加不同含量Cr的催化剂中均没有出现Cr2O3的特征衍射峰,可能是因为Cr2O3在催化剂中的结晶度较低,分散较好[16]。经Scherrer公式算得CuO晶粒粒径见表2,与CuCe催化剂相比较,可知添加Cr助剂后,使得CuO晶粒粒径变小。2.5 Cr含量对Cu-Ce催化剂还原性质的影响
表3列出各催化剂CuO还原温度。与未添加Cr的Cu-Ce催化剂相比,添加不同Cr含量的CuCe催化剂,其表相CuO还原峰均向低温方向移动,这可能是由于添加Cr助剂后,促进了CuO的分散,使Cr和Cu之间产生了相互作用,或使Cu-Ce间的相互作用加强,使CuO的还原变得容易,从而使得催化剂的表相CuO还原峰向低温方向移动,这与XPS分析结果一致。与图7催化效率谱图结合发现,表相CuO还原温度越低,其催化效率越高。其中,3%Cr/Cu-Ce催化剂其表相CuO还原温度较低,因此,其催化效率较高。2.6 助剂含量对Cu-Ce催化剂表面电子特性的影响
【参考文献】:
期刊论文
[1]助剂M(M=Cr、 Zn、Y、La)对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响[J]. 王东哲,冯旭,张健,陈琳,张磊,王宏浩,白金,张财顺,张政一. 燃料化学学报. 2019(10)
[2]CeO2形貌对甲醇水蒸汽重整CuO/CeO2催化剂的影响[J]. 刘玉娟,王东哲,张磊,白金,陈琳,刘道胜. 精细化工. 2018(12)
[3]载体焙烧气氛对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO2催化剂的影响[J]. 刘玉娟,王东哲,张磊,王宏浩,陈琳,刘道胜,韩蛟,张财顺. 燃料化学学报. 2018(08)
[4]Ce的浸渍顺序对Cu/Zn-Al水滑石衍生催化剂用于甲醇水蒸气重整制氢性能的影响[J]. 杨淑倩,张娜,贺建平,张磊,王宏浩,白金,张健,刘道胜,杨占旭. 燃料化学学报. 2018(04)
[5]CeO2改性Cu/Zn-Al水滑石衍生催化剂对甲醇水蒸气重整制氢性能的影响[J]. 贺建平,张磊,陈琳,杨占旭,佟宇飞. 高等学校化学学报. 2017(10)
[6]陈化时间对CuO/ZnO/CeO2/ZrO2甲醇水蒸气重整制氢催化剂性能的影响(英文)[J]. 张磊,潘立卫,倪长军,孙天军,王树东,胡永康,王安杰,赵生生. 燃料化学学报. 2013(07)
[7]简单浸渍法制备纳米CuO/TiO2及其光催化剂活性[J]. 王保伟,孙启梅,李艳平,刘思含. 燃料化学学报. 2013(06)
[8]稀土助剂Pr改性Cu/Zn/ZrO2合成甲醇催化剂的催化性能[J]. 覃志强,高文桂,王华,韩冲,郭伟. 化工进展. 2013(04)
[9]花状微球NiO/CeO2催化剂上乙醇水蒸气重整制氢研究[J]. 李吉刚,孙杰,张立功,程玉龙,邱新平,陈立泉. 燃料化学学报. 2010(03)
[10]Cr对In/WO3/ZrO2催化剂上甲烷选择性催化还原NO的促进作用[J]. 荆国华,李俊华,郝吉明. 催化学报. 2009(10)
本文编号:3107295
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