石墨烯量子点缺陷结构与光物理性质的理论研究

发布时间：2021-03-30 21:12

　　对石墨烯量子点进行加工,可以得到具有合适带隙和较高电子迁移率的理想石墨烯基半导体材料,并且其在光电响应材料中有着广阔的应用前景。在本论文中,我们通过在石墨烯量子点中构建出具有类卟啉结构的石墨烯缺陷来实现可控制的光吸收。这种类卟啉的结构是基于石墨烯缺陷的自愈特性在石墨烯中生成双5-8-5缺陷所形成的特殊空位结构。为了更有效地分离激子和空穴并获得更高的光电转换效率,在第一性原理计算的论证下,我们发现其可实现目标量子点缺陷结构的占据轨道和未占据轨道的有序色散,形成明显的电荷分离态。最重要的是,实时的空间电荷分离是可以通过严格的基于数值原子基组的含时从头算量子动力学所表征。结果表明,特定的类卟啉骨架的石墨烯缺陷,和缺陷外围奇数或偶数的碳环相结合,可以形成一种高效的纯石墨烯光电响应介质。基于精确的超快过程的计算结果,我们可以通过设计空位石墨烯结构来调节光响应波长范围和控制相应的电荷分离态。 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：63 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

石墨烯纳米带和石墨烯量子点

第一章 绪 论大尺寸的氧化石墨烯（GO）。然而，得到的二维材料的晶体质量往往会降低，许多官能团或残留的溶剂和离子会影响二维材料的电学性能。1.2.2 自下而上化学气相沉积法（CVD）是一种广泛应用的二维材料大面积、高质量均匀的合成方法[25]。在以烃类气体为源的情况下，石墨烯的生长可分为以下步骤：（i） 烃类的热解；（ii） 碳在金属上的吸附、脱氢和扩散；（iii） 成核和晶体生长。

空位缺陷位缺陷是在石墨烯中有一个或多个碳原子缺失形成的一种缺陷。其少奇数个碳原子会形成悬空键[30]。悬空键的存在使这种缺陷结构具活性，当有官能团存在时会很容易附着在空位缺陷上。但是这种缺 1.7 eV，远小于 7.4 eV 的形成能，不稳定的结构让空缺经常性的利于功能性基团在石墨烯表面稳定附着。当碳原子缺失的个数为偶陷的悬空键将形成稳定的拓扑空位，以维持完整的 sp2杂化轨道网五边形和一个八边形（5-8-5）的缺陷[31]。而约为 7eV 的迁移能比空位迁移能更高，代表着这种双重碳原子空缺在石墨烯中稳定不动于缺陷的引入将改变石墨烯的几何结构，并且不可避免地导致电子而电子结构的变化可能导致基态和激发态的电荷分离。这种由缺陷能变化我们认为是一个值得进一步研究的问题。


本文编号：3110162